近年来，大气臭氧(O3)污染问题在全国范围内日益凸显，2017年全国ρ(O3)同比上升8%，京津冀同比上升12.2%，长三角同比上升6.9%，珠三角同比上升9.3%，长三角和珠三角地区的O3已取代PM2.5，成为影响空气质量首要污染物[1]。O3生成与前体物(NOx和VOCs)呈高度非线性关系，并且同气象条件和污染源排放有关[2-3]。O3污染研究已成为当前大气环境化学研究的热点[4-8]，O3污染是我国城市发展中迫切需要解决的重要环境问题。
广西位于亚热带地区，高温与强日照持续时间较长，有利于光化学反应和O3生成。2015年起广西全面开展O3监测，与京津冀、长三角和珠三角区域O3污染相比，广西ρ(O3)处于较低水平，但近年来ρ(O3)已呈现明显上升趋势。现分析了广西2015—2017年O3污染的时空分布特征，归纳总结了广西O3污染的主要天气类型，为广西O3污染预报及污染防治提供有力的技术支撑。
1 研究方法 1.1 数据来源空气质量监测数据来源于广西14个城市国控空气自动监测站监测数据，包括小时、日均和年均值；监测数据按《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)进行评价，数据时段为2015年1月1日—2017年12月31日，数据均经过中国环境监测总站审核。
气象数据包括中国气象局公布的天气实况图，气象观测数据包括温度、相对湿度、地面降水、水平风速等。数据时段为2015年1月1日—2017年12月31日。
1.2 ρ(O3)超标率统计方法1个城市ρ(O3)1个自然日8 h滑动平均最大值超过160 μg/m3，即为ρ(O3)超标1 d。所有城市1个日历月或日历年内ρ(O3)超标天数的总和，即为累计超标天数。
ρ(O3)累计超标天数占统计时段内所有天数的百分比，即为超标率。
| $ \alpha = \frac{D}{N} \times 100\% $ | (1) |
式中：α——O3超标率，%；
D——O3累计超标天数，d；
N——统计时段内所有天数，d。
1.3 污染天气类型的分型方法污染天气分型是指污染天气出现时，从大范围天气形势中归纳出不同天气类型对污染物浓度的影响程度，并指导空气质量预报[9]。根据2015—2017年广西区域性O3污染个例对应的实况天气图资料，结合气象监测数据，基于天气学原理和经验积累逐例对天气形势分析研判后分类统计，归纳出造成广西O3污染的典型天气类型。
由某种天气类型引起的O3污染天数占统计时段内O3累计超标天数的百分比，即为某种污染天气类型占比。
| $ \beta = \frac{d}{D} \times 100\% $ | (2) |
式中：β——某种污染天气类型占比，%；
d——某种天气类型引起的O3污染天数，d；
D——O3累计超标天数，d。
2 结果和讨论 2.1 O3污染特征 2.1.1 ρ(O3)日变化特征广西2015—2017年ρ(O3)日变化见图 1。由图 1可见，ρ(O3)日变化呈现单峰型分布，3年来的变化规律基本上一致，08:00值最低，09:00开始升高，达到一天中的最大值后逐渐回落，这一变化特征与广西的日照变化特征较吻合，14：00—16:00太阳辐射增强导致光化学反应活跃，相应ρ(O3)较高。与杭州[10]、北京[11]、上海[12]、广州[13]、台湾省台中市[14]等地的ρ(O3)日变化特征比，广西ρ(O3)的峰值出现延后1 h。3年来，广西ρ(O3)小时逐年上升，其中2017年的ρ(O3)最高。
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| 图 1 广西2015—2017年ρ(O3)日变化 |
2.1.2 ρ(O3)超标率逐月分布
2015—2017年，广西14个地市O3累计超标天数分别为74，41和89 d，2017年O3累积超标天数比2015年上升了20.3%，比2016年上升了117.1%。总体上看，广西ρ(O3)超标率不高，O3污染受气象条件影响较大，广西2015—2017年逐月ρ(O3)超标率变化见图 2。由图 2可见，O3超标占比较高月份分别为4，5，8，9，10月，即在春末夏初以及夏末秋初的时期；2017年5月ρ(O3)超标率最高(6.9%)，其次是2017年10月，超标率为5.8%，再次为2015年4月，超标率为5.7%，这可能是广西在春末夏初以及夏末秋初的时期温度较高和湿度较低，比较有利于光化学反应发生，从而生成O3。夏季6、7月是广西雨季，高温高湿，对流天气强，大气边界层高，大气扩散条件有利，O3超标反而较少。2017年11月已经有冷空气影响广西，但O3超标率维持较高水平(5.2%)，说明2017年O3污染形势严峻。
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| 图 2 广西2015—2017年逐月ρ(O3)超标率变化 |
2.1.3 ρ(O3)空间分布
2015—2017年广西ρ(O3)年均空间分布见图 3(a)(b)(c)。由图 3可见，2015—2017年广西ρ(O3)年均分别为122，120和128 μg/m3，不同城市ρ(O3)差异较大。2016年ρ(O3)最低，2017年ρ(O3)最高，高值区主要出现在桂林、柳州、来宾、贵港和北海。2017年，ρ(O3)的高值区出现连片式、区域性特征，污染区域主要分布在沿海三市、贵港、玉林及桂北、桂中和桂东地区，其中贵港、桂林、北海O3浓度相对较高，这可能与贵港、桂林和北海本地生成O3的前体物VOCs排放量较大有关，根据广西工业源大气污染物排放清单及空间分布特征研究[15]，贵港、桂林和北海VOCs排放量较大的区域比较靠近市区，对城市站点O3生成贡献较大。贵港市陶瓷行业、桂林市中成药行业、北海市石油石化行业对VOCs排放贡献较大，在不利气象条件下，二次反应生成活跃，是造成ρ(O3)相对较高的主要原因。
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| 图 3 2015—2017年广西ρ(O3)年均空间分布 |
2.2 O3污染天气类型
2015—2017年，广西各城市共发生O3污染204 d，主要以轻度污染为主。根据O3污染时段和发生区域与相应的天气形势，采用主观分型方法归纳出3种影响广西O3污染的主要天气类型，分别是台风外围型(53.4%)、副高控制型(26.5%)和冷高压脊变性控制型(16.7%)。
2.2.1 台风外围型台风外围型O3污染时段与广西O3超标率较大时段重叠，2015—2017年间，O3污染是由台风外围引起的次数为17次，O3污染累计109 d，占O3污染总天数的53.4%。不同的台风路径对广西O3污染的影响程度不同，根据台风路径统计结果，台风路径偏南或者登陆海南和广西的台风，外围对广西O3污染基本无影响；台风外围影响广西O3污染的路径总体是偏东偏北，路径途经菲律宾以北，我国台湾周边后北上，当台风中心处于24 h警戒线内外，此时广西处于台风外围1 000 km左右，受东北下沉气流影响，水汽含量较少，易形成高温低湿的静稳天气，为O3的生成提供了较好的条件，且可能受到高空O3沉降输送影响。
2017年7月29日850 hPa天气形势和ρ(O3)分布见图 4(a)(b)。由图 4可见，2017年7月27—29日，受台风纳沙(编号：1709)外围影响，柳州、来宾、贵港、梧州和玉林累计出现O3轻度污染5 d。
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| 图 4 2017年7月29日850 hPa天气形势和ρ(O3)分布 |
2.2.2 副热带高控制型
2015—2017年间，O3污染是由副热带高压而引起的次数为7次，O3污染累计54 d，占O3污染总数的26.5%。北太平洋副热带高压西伸是影响广西地区高温最主要的天气系统，但是夏季副高影响，华南区域出现降水带[16]，湿沉降作用明显，ρ(O3)不高，典型月份是6月。副热带高压影响ρ(O3)的升高主要是副热带高压西伸在广西上空形成高压闭合中心，这类天气系统通常引起有利于生成或增加地面ρ(O3)的各种气象条件，如强日照、高温、低湿、下沉气流和小风等，其出现高ρ(O3)污染的概率达86%[17]。该类型天气系统主要出现在2个时间，一个是春末夏初，副高开始抬升影响广西，形成晴热干旱天气；另一个是秋季，副高撤回20°—25°N，广西“秋老虎”现象明显，昼夜温差大，夜间低温使空气湿度下降，次日白天高温促使水汽快速蒸发，空气中相对湿度降低，该天气可持续影响至11月份，高温少雨，导致ρ(O3)居高不下。
图 5(a)(b)为2016年8月30日，500 hPa高空天气图上显示588位势什米等高线在广西中北部地区形成高压闭合中心，桂林、柳州、贵港和河池四座城市同时出现了ρ(O3)超标。
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| 图 5 2016年8月30日500 hPa天气形势和ρ(O3)分布 |
2.2.3 冷高压脊变性控制型
2015—2017年，O3污染是由冷高压脊变性引起的次数为13次，O3污染34 d，占O3污染总天数的16.7%。冷高压脊变性源于冷锋过境后遇到暖下垫面加热变性，因此这种天气类型主要发生在冬季和春季，主要发生区域为桂东南部及沿海城市。这种天气一般会以晴好天气为主，由于形成地面高压，水平风力变弱，下沉气流限制大气垂直混合，桂东南及沿海气温相对较高，湿度较低，累积的O3生成前体物在此类气象条件下快速发生光化学反应，导致ρ(O3)显著升高。
2017年5月26—30日，是冷高压脊变性控制型的典型，冷高压脊东移入海之后，地面天气晴好，气温较高，广西大部分城市均出现了O3超标，东部和中部地区O3污染较严重，其中5月29日，贵港出现了中度污染，地面天气图及ρ(O3)分布见图 6(a)(b)。
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| 图 6 2017年5月29日地面天气形势和O3污染分布 |
3 结论
(1) 广西2015—2017年ρ(O3)日变化均呈现单峰型分布，其值逐年升高；总体上广西O3污染超标率不高，O3超标占比较高的月份分别为4，5，8，9和10月。
(2) 广西ρ(O3)高值区主要出现在桂林、来宾、贵港和北海，与本地生成O3前体物VOCs排放量较大有密切关系，高值区变化呈现连片式、区域性演变特征。
(3) 广西O3污染以轻度污染为主，台风外围型(53.4%)、副高控制型(26.5%)和冷高压脊变性控制型(16.7%)是造成广西大范围大气污染的典型天气类型，识别O3污染天气类型为广西空气质量预报预警业务开展提供了较好的经验支撑。
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