丰富的氮(N)、磷(P)营养盐为太湖蓝藻水华提供了最直接的物质基础。N、P通过大气沉降的方式进入湖体，是太湖N、P输入的主要方式之一，大气干湿沉降对湖泊水体N、P的贡献不容忽视。研究表明^[1]，太湖总氮(TN)和总磷(TP)年沉降负荷分别占环湖河道输入的总负荷的48.8%和46.2%；太湖TN湿沉降率夏季高、冬秋季低的季节性特点对太湖蓝藻暴发和富营养化具有潜在的促进作用^[2]，太湖梅梁湾围隔实验显示，一次强降雨过后使太湖水体氨氮(NH₃-N)值增长2.3倍，初级生长力最高增加191.3%^[3]。

现采用自动干湿沉降采集器，在水面和湖滨共同设置点位，采集和分析了2018年1—12月太湖湖滨及湖面共计9个点位干湿沉降样品，对N、P干湿沉降率及沉降通量进行估算，解析太湖大气N、P干湿沉降特征，为太湖蓝藻水华及水污染治理提供基础数据和观测技术方法。

1 研究方法 1.1 采样点位

在太湖湖滨东、南、西、北各设置陆地4个采样点，分别为：观测站、庙港、陈东港、无锡市站；在太湖水面上东、南、西、北、中各设置5个湖面采样点，分别为：漫山、小梅口、兰山嘴、拖山、平台山。

1.2 采样方法

在9个站点放置大气干湿沉降自动采集仪，自动记录降雨量和收集干、湿沉降样品。降雨时，湿沉降盖子自动打开，干沉降盖子关闭，仪器自动收集湿沉降样品置于冰箱内低温保存；降雨结束后，湿沉降盖子关闭，干沉降盖子打开，仪器自动收集干沉降样品。

由于太湖的下垫面为水面，为了更真实的模拟干沉降物质降落到太湖，在开始采集干沉降样品之前，沉降缸内加入适量纯水(由于夏季蒸发量太大，加入纯水的体积可以适当增大，一般夏季加入约1 000 mL，其他季节加入约500 mL)。后加入60~80 mL乙二醇溶液，在夏季可以抑制藻类和微生物的生长，在冬季可以防止冰冻。收集干沉降样品时将沉降缸内液体倒入塑料瓶中，用刷子将采样桶内壁和底部残留物质刮干净，用少量纯净水冲洗后一并倒入塑料瓶内，最终将干沉降样品溶液体积定容到0.5 L。

为防止鸟类和蚊虫对样品采集的干扰，每个采样点仪器旁边安装超声波驱鸟器，每个沉降缸上安装有蚊虫过滤网，防止蚊虫落入缸内。

1.3 分析方法

TN、TP、NH₃-N分析方法参照文献[4-6]。

1.4 计算方法 1.4.1 月干、湿沉降率

$ {M_a} = \sum\limits_{i = 1}^n {{Q_i}} \times {h_i} \times {10^6} $

(1)

式中：M_a——当月N、P湿沉降率，kg/(km²·月)；

Q_i——当月第i次降雨ρ(N、P)，mg/L；

h_i——当月第i次降雨量，mm。

$ M_{b}=Q \times L \times 10^{6} / R $

(2)

式中：M_b——当月N、P干沉降率，kg/(km²·月)；

Q——当月干沉降ρ(N、P水溶液)，mg/L；

L——干沉降N、P水溶液体积，L=0.5 L；

R——沉降缸上表面积，R=15 386 mm²。

1.4.2 全太湖干湿沉降通量计算方法

由于N、P干湿沉降率在空间上分布的不一致性，用9个采样点的N、P干湿沉降率均值来估算全太湖N、P干湿沉降通量具有不准确性。采用arcgis软件，首先对全太湖N、P年干湿沉降率进行空间插值分析后，获得N、P年干湿沉降率分布图，将其网格化为100 m×100 m的单元格，再提取每个单元格中心点N、P沉降率的数值，乘以相应的单元格面积，获得每个单元格的N、P年干湿沉降通量。最后将所有单元格N、P年干湿沉降通量求和得出全太湖N、P年干湿沉降通量。

2 结果与分析 2.1 2018年太湖N、P湿沉降率 2.1.1 各点位降雨量

各点位降雨量逐月变化及分布见图 1。由图 1可见，同一月份不同点位的降雨量存在差异。全年降雨量较高的点位是太湖南部湖区的小梅口和庙港，全年降雨量较少的点位是太湖东部湖区的观测站和漫山。

2.1.2 N、P湿沉降率

2018年太湖N、P月湿沉降率逐月变化见图 2。由图 2可见，TN、NH₃-N月湿沉降率逐月变化趋势基本一致。NH₃-N在雨水中主要以硫酸铵[(NH₄)₂SO₄]和硝酸铵(NH₄NO₃)形式存在^[7]，NH₃-N是N沉降的主要类型，湿沉降中NH₃-N占TN的比例达到62.68%^[8]，本研究得出湿沉降中ρ(NH₃-N)占ρ(TN)的百分比介于40.6%~77.1%，均值为58.0%(图 3)。TN和NH₃-N月湿沉降率最高值出现在5月份，5月份正是水稻插秧施用N肥的时间，大量的NH₃挥发到大气中，与SO₄^2-和NO₃^-形成(NH₄)₂SO₄和NH₄NO₃水溶性离子，随降雨到湖面。TP月湿沉降率最高值出现在8月份，该月TN和NH₄⁺月湿沉降率也较高，TN、NH₃-N和TP月湿沉降率最低值均出现在10月份，这与降雨量的最高月份和最低月份相对应。

对TN和TP月均湿沉降率分别与降雨量进行相关性分析，见图 4(a)(b)。由图 4可见，TN和TP年湿沉降率均与降雨量呈正相关关系，皮尔森相关系数(R)分别为0.75和0.66。

2.1.3 N、P湿沉降率空间分布

2018年太湖TN和TP年湿沉降率空间分布规律见图 5(a)(b)。由图 5可见，TN湿沉降率均值为1 934.8 kg/(km²·a)，区间为1 081.2~3 542.6 kg/(km²·a)，TP为85.78 kg/(km²·a)，区间为33.77~143.78 kg/(km²·a)。TN和TP年湿沉降率较高值点位均为太湖南部的小梅口(浙江湖州区域)，这与余晖等^[9]监测结果一致。TN和TP年湿沉降率较低值点位为观测站，该点位背靠渔洋山风景区空气质量较好，且降雨量最小，因此TN和TP年湿沉降率表现较低。太湖N、P年湿沉降率空间分布和降雨量空间分布基本保持一致。

2.2 2018年太湖N、P干沉降率 2.2.1 N、P干沉降率

2018年太湖TN、TP月干沉降率逐月变化见图 6。由图 6可见，2018年2、8、12月太湖TN干沉降率较高，9月太湖TN干沉降率较低，最高值为最低值的2倍，全年波动幅度不大；2018年3和8月太湖TP干沉降率较高，7和12月太湖TP干沉降率较低，最高值为最低值的3.4倍，全年波动幅度较大。太湖8月份降雨量最大，而TN和TP干沉降率并没有因为持续的降雨而导致降低，因此降雨量大小并不会影响干沉降率，这一结论与刘爱萍等^[10]研究结果一致。

2.2.2 N、P干沉降率空间分布

2018年太湖TN、TP年干沉降率分布见图 7(a)(b)。由图 7可见，TN年干沉降率空间分布规律表现为：湖面之上开阔水域处的TN年干沉降率大于其他湖滨点位，最高值为湖心区的平台山，拖山次之。TP年干沉降率除了庙港外，也表现出湖面处的拖山、平台山、漫山3个点位大于其他点位。拖山点位的TN和TP年干沉降率值较高，分别达到1 598.2和67.8 kg/(km²·a)。杨龙元等^[1]对2002—2003年太湖N、P沉降分析结果显示，拖山岛TN和TP年干沉降率也相对较高，分别为1 452和312 kg/(km²·a)，拖山位于太湖北部，卫星图像显示陈东港至拖山一带湖滨分布大面积的农田，农业面源污染是拖山点位N、P年干沉降率较高的原因之一，3个湖滨点位(太湖站、拖山岛、东山站)的TN和TP年平均月沉降率均高于离岸边较远的城镇区观测点。

本文研究结果显示湖面之上的N、P干沉降率显著高于湖滨点位，结合两者研究结果可以推测湖面区、湖滨区、城镇区3者N、P干沉降率大小表现为湖面区＞湖滨区＞城镇区。根据湖面区、湖滨区、城镇区3者所处的水域位置来看，其平均相对湿度大小排序为湖面区＞湖滨区＞城镇区，而相对湿度增加可以导致颗粒物(PM)吸湿增大且可促进细PM并聚成较大PM^[11]，并且PM的质量浓度与相对湿度呈正相关^[12]，PM体积变大以及质量浓度增加的结果就是沉降速率加快，谭洪恩等^[13]研究也证实相对湿度与降尘速率存在正相关关系，所以单位时间内降落到湖面的干沉降物质增大，从而导致N、P干沉降率增大。

因此，湖面区、湖滨区、城镇区3者N、P干沉降率大小表现为湖面区＞湖滨区＞城镇区的特征，其原因可能在于较高的相对湿度增加了空气中PM的体积和质量，加快了PM的沉降速率。

2.2.3 2018年太湖N、P总沉降率

2018年太湖TN、TP总沉降率分布见图 8(a)(b)。由图 8可见，2018年太湖TN总沉降率分布规律呈现为：从拖山—平台山—小梅口一带湖面点位TN总沉降率明显高于其他点位。2018年太湖TP总沉降率分布规律呈现出：除去庙港点位，TP与TN总沉降率表现一致。庙港点位TP干、湿沉降率均较高，湿沉降率高是因为降雨量高，干沉降率高可能与采样点周边环境有关，采样期间庙港周边施工开挖土方，周边地表土壤裸露，其他点位土壤均未裸露。因此地表裸露导致空气中的扬尘增加进而使沉降到缸的PM增加。

2.3 太湖大气N、P干湿沉降年通量

太湖大气N、P干湿沉降年通量见表 1。由表 1可见，2002—2003年相比于1987—1988年，太湖干湿沉降通量呈倍数增加，说明随着改革开放的深入和社会经济的发展，大气N、P污染物浓度显著增长。2018年太湖大气TN和TP湿沉降通量分别为4 571和204 t/a，其干沉降通量分别为3 131和129 t/a，总沉降通量为7 702和333 t/a。2018年相比于2002—2003年，太湖大气N、P总沉降通量呈现一定程度的下降，TN和TP总沉降通量分别降低22.6%和53.8%。这是由于近几年国家出台的“蓝天保卫战”计划，加快解决区域钢铁、燃煤、石化企业等重污染问题，部分省市甚至出台钢铁行业50%限产措施。

2018年太湖TN湿沉降通量相比于2002—2003年降低了43.0%，TP湿沉降通量几乎无变化。TN和TP湿沉降通量分别占总沉降通量59.3%和61.3%；2018年TP干沉降通量相比于2002—2003年降低了75.2%，2018年TN干沉降通量相比于2002—2003年增加了61.7%，其原因一方面可能是与采样点设置有关，另一方面可能与农业面源污染有关。

3 结论

(1) 2018年太湖TN月湿沉降率均值为161.2 kg/(km²·月)，TP月湿沉降率均值为7.1 kg/(km²·月)。5和8月为N、P湿沉降率较高月份。太湖N、P湿沉降率与降雨量呈正相关关系，其空间分布规律受降雨量空间分布影响，表现为：太湖南部区域N、P湿沉降率大于其他区域。NH₃-N是N沉降的主要类型，湿沉降中ρ(NH₃-N)占ρ(TN)为40.6%~77.1%，均值为58%。

(2) 2018年太湖TN月干沉降率均值为103.6 kg/(km²·月)，TP月干沉降率均值为4.5 kg/(km²·月)。TN和TP年干沉降率空间分布规律表现为：湖面之上开阔水域处的TN和TP年干沉降率大于其他湖滨点位。其原因可能在于较高的相对湿度增加了空气中PM的体积大小和质量，加快了PM的沉降速率。

(3) 2018年太湖TN和TP湿沉降通量分别为4 571和204 t/a，TN和TP干沉降通量分别为3 131和129 t/a，TN和TP总沉降通量为7 702和333 t/a。2018年相比于2002—2003年，TN和TP总沉降通量分别降低了22.6%和53.8%。

致谢：感谢江苏省环境监测中心朱冰清、王甜甜对arcgis软件操作指导！