2020, Vol. 12 
随着经济的快速发展，城市化进程加快，我国能源消耗居高不下，机动车保有量持续上升，由灰霾天气日趋严重引发的环境效应问题，以及气溶胶辐射强迫引发的气候效应问题，已引起科学界、政府部门和社会公众广泛关注，成为热门话题[1]。
目前针对城市空气污染时空分布特征的研究较多，许燕婷等[2]研究了2014—2016年中国城市环境空气质量指数(AQI)，结果显示中国城市的AQI呈下降的趋势, 空气污染城市数量减少, 表明城市空气质量有所改善，中国城市AQI季节均值为:冬季>春季>秋季>夏季。曹璐璐[3]研究了2005—2009年江苏省13个省辖城市空气污染指数(API)，全省城市空气质量逐年改善，主要污染物浓度稳中有降。邓爱萍[4]研究了2013—2015年江苏省不同季节的AQI状况和特点，发现江苏省秋冬季大气扩散条件及空气质量较差，每年10月至次年2月AQI达标率较低，以颗粒物为主要超标污染物的特征较明显；春夏季空气质量较好，但受臭氧(O3)污染困扰。邹强[5]研究了苏州市区能见度变化特征，发现一年之中，7月能见度最高，11月能见度最低，一日之中08:00能见度最差，14：00左右最好，导致苏州市区能见度水平下降的主要污染因子是细颗粒物(PM2.5)。
江苏属于温带向亚热带的过渡性气候，四季气候分明，其中秋冬季大气扩散条件整体较差，夜间容易形成逆温层，近地面污染物不易扩散，与夏季相比降雨较少清除效果差。另外秋冬季冷空气频繁南下，容易将北方污染输送至本地。现选取空气污染程度较重的秋、冬季，分析江苏省72个国控站点监测的大气6项污染物数据资料，按照AQI公式，计算得到13个设区市的AQI，分析江苏省秋、冬季空气质量现状，为秋冬季空气质量预报和预警提供参考。
1 研究方法 1.1 监测点位江苏省72个国控站点。
1.2 数据选取时段2015年10月—2016年2月(2015年秋冬)，2016年10月—2017年2月(2016年秋冬)，2017年10月—2018年2月(2017年秋冬)。
1.3 分析项目可吸入颗粒物(PM10)、PM2.5、O3、二氧化硫(SO2、)、二氧化氮(NO2)、一氧化碳(CO)。
1.4 数据处理先剔除站点的无效数据，将每个城市国控站点污染物浓度有效值取算术平均，再根据《环境空气质量指数(AQI)技术规定》(HJ 633—2012)中AQI公式，计算得到13个设区市共5 899个有效AQI日均值。为方便比较不同地区的空气质量，将江苏省13个市分为4个区域，分别是苏沿海地区(连云港、南通、盐城)、苏西北地区(徐州、宿迁)、苏中部地区(泰州、淮安、扬州)、苏南部地区(常州、镇江、南京、无锡、苏州)。
根据AQI范围将空气质量划分为不同的类别：AQI为0~50、51~100、101~150、151~200、201~300、>300分别代表空气质量优、良、轻度污染、中度污染、重度污染和严重污染，空气质量优良(AQI≤100)即为空气质量达标。
2 结果与讨论 2.1 秋、冬季空气质量达标率2015—2017年秋、冬季江苏省优良天数比例(空气质量达标率)在60%左右，空气质量为优的天数占比为6.2%~19.5%，为良比例为49.4%~53.0%，轻度污染比例为20.8%~25.1%，中度污染占比为6.9%~10.1%，重度污染比例为2.3%~5.6%，严重污染比例约为0.1%~0.2%。
秋、冬季空气质量优良(达标)逐月变化见图 1。由图 1可见，进入10月份以后，空气质量达标率开始明显下降，每年12月份优良天数最少，次年1月之后空气质量逐步转好。2015—2017年秋、冬季空气质量达标率分别为42.9%~71.2%，49.6%~98.8%和49.9%~91.6%。
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图 1 秋冬季空气质量优良(达标)逐月变化 |
秋、冬季达标率最高、最低的城市分别是南通(72.9%)和徐州(46.7%)。不同地区的优良(达标)率排序为苏沿海(71.1%)>苏南(66.5%)>苏中(64.3%)>苏西北(52.2%)。秋、冬季苏西北地区空气质量明显下降，约近半数时段为污染天；江苏沿海地区受地理优势的客观影响，污染物扩散较快，空气质量整体优于内陆城市。
2.2 秋、冬季首要污染物研究秋、冬季首要污染物时，去掉优良天数的首要污染物数据，选取江苏省13个设区市轻度及以上污染日的首要污染物数据进行统计分析，结果见图 2(a)(b)。
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图 2 秋、冬季污染日首要污染物比例和逐月变化 |
由图 2可见，秋、冬季轻度及以上污染日首要污染物主要为PM2.5，占比高达91.5%。这与文献[6-7]研究结果吻合。秋、冬季PM2.5成为首要污染物天数的占比明显上升，约占80%~95%。PM2.5的来源十分复杂，主要分为一次源(直接排放)和二次源(二次转化)。一次源(直接排放)主要来自燃烧过程，例如化石燃料燃烧、生物质燃烧、垃圾焚烧。二次来源则是指污染源排放的气态污染物，如氮氧化物(NOx)、SO2、氨气(NH3)、挥发性有机物(VOCs)等，在大气中经过复杂的化学反应产生的颗粒物(PM)，如硝酸盐、硫酸盐、铵盐、二次有机气溶胶。秋、冬季轻度及以上污染日首要污染物为NO2、PM10和O3的占比分别为3.7%，2.6%和2.2%。从污染日首要污染物逐月变化可知，10—11月，江苏省13个城市的首要污染物以PM2.5、NO2、PM10、O3等多种污染物作为首要污染物交替出现，或者混合出现。其中，10月份O3为首要污染占比高达29.0%，NO2在11月份成为首要污染物的比例为10.2%，秋冬季剩余月份首要污染物主要为PM2.5。这主要是因为每年10—11月是秋高气爽的晴好天气，强紫外线、高温、低湿、静小风的气象条件下，容易发生光化学反应，NO2不但是大气污染的一次污染物，在一定条件下，还会促进O3等二次污染物的生成，此时NO2和O3作为首要污染物出现的频率明显上升。
2.3 秋、冬季主要污染物浓度 2.3.1 ρ(PM2.5)和ρ(PM2.5)/ρ(PM10)特征统计2015—2017年秋、冬季全省ρ(PM2.5)分别是73，61和65 μg/m3，与大气污染最重的2013年秋、冬季的98 μg/m3比较，下降25.1%，38.2%和33.8%。
分析江苏省秋、冬季PM2.5逐月变化，从10月开始ρ(PM2.5)逐渐上升，12月和次年1月维持在较高水平。除2016年10月PM2.5月均值较低，剩余月份的均值全部超过年均考核标准值[8](35 μg/m3)，说明秋、冬季高ρ(PM2.5)严重影响年度考核达标情况。江苏省秋、冬季13市ρ(PM2.5)逐月变化见图 3。
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图 3 江苏省秋、冬季13市ρ(PM2.5)逐月变化 |
由图 3可见，除了10月份南通和盐城平均值低于考核标准值(35 μg/m3)，其他城市的剩余月份均超过考核标准值，徐州市PM2.5月均值最高，其12月份PM2.5均值超标2.2倍。除宿迁市外，其他城市PM2.5月均变化趋势一致，10—12月份ρ(PM2.5)快速上升；12月，全省ρ(PM2.5)平均超标倍数为1.4倍；1—2月，ρ(PM2.5)下降缓慢。进入春季之前，全省PM2.5平均超标倍数仍然维持在1倍左右。
PM2.5和PM10主要来自化石燃料的燃烧(如燃煤、机动车尾气等)，PM2.5有很大一部分源自气态污染物(如SO2、NO2、碳氢化合物等)参与的光化学反应[9]，而PM10有很大一部分源自各类扬尘源(如沙尘、建筑扬尘、交通扬尘等)[10]。因此，ρ(PM2.5)/ρ(PM10)越高，二次PM的贡献率越高，其比值越低，扬尘源的贡献率越高[11]。目前，国内大部分城市ρ(PM2.5)一般占ρ(PM10)40%~60%[12]，国家在制定PM二级标准时，也将PM2.5的年均值二级标准限值(35 μg/m3)设定为PM10年均值二级标准限值(70 μg/m3)的一半。江苏省13城市ρ(PM2.5)/ρ(PM10)见图 4。
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图 4 江苏省13个城市ρ(PM2.5)/ρ(PM10) |
由图 4可见，2015—2017年秋、冬季全省ρ(PM2.5)/ρ(PM10)呈现逐年缓慢升高的趋势，分别为0.63，0.65和0.67，全省13个城市秋、冬季ρ(PM2.5)/ρ(PM10)为0.54~0.79，苏州、镇江和南通市秋、冬季ρ(PM2.5)/ρ(PM10)普遍较高，徐州最低。不同地区ρ(PM2.5)/ρ(PM10)大小排序为苏南>苏沿海>苏中>苏西北，因此就大气PM而言，苏西北地区扬尘源贡献较大；苏南地区的二次颗粒物贡献更明显。而ρ(PM2.5)占ρ(PM10)越高，对环境的潜在污染可能性就越大，尤其是秋、冬季空气流动性弱，对环境和人体健康的危害更高。
2.3.2 秋、冬季ρ(NO2)和ρ(SO2)城市中的NO2主要源自机动车尾气排放等移动污染源[13]，而SO2主要源自工业燃烧(如燃煤发电、金属冶炼等)等固定污染源，ρ(NO2)/ρ(SO2)越高，移动污染源的贡献率越高；比值越低，固定污染源的贡献率越高[14]。江苏省13个城市ρ(NO2)/ρ(SO2)见图 5。
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图 5 江苏省13个城市ρ(NO2)/ρ(SO2) |
由图 5可见，2015—2017年江苏13个城市秋、冬季的ρ(NO2)/ρ(SO2)逐年升高。全省ρ(NO2)/ρ(SO2)由2015年的1.6上升为2017年的3，增幅87.5%，说明江苏省移动污染源的对大气污染的贡献率呈逐年上升的趋势。不同地区ρ(NO2)/ρ(SO2)大小排序为：苏南>苏中>苏西北>苏沿海，江苏省ρ(NO2)已远远超过ρ(SO2)，这主要是因为省内机动车保有量增长较快，尤其是苏南地区汽车保有量较高[15]，而NOx管控效果并不明显。ρ(NO2)/ρ(SO2)逐年持续升高，表明大气污染类型从燃煤性污染转变为复合型污染。
3 结论(1) 2015—2017年江苏省秋、冬季空气质量优良天数(达标率)约为60%，进入10月份以后，优良天数比率开始明显下降，每年12月份空气质量优良天数最少，次年1月之后空气质量逐步转好。不同地区的优良(达标)率排序为苏沿海(71.1%)>苏南(66.5%)>苏中(64.3%)>苏西北(52.2%)。
(2) 全省秋、冬季轻度及以上污染日的首要污染物主要为PM2.5，占比高达91.5%。每年秋高气爽的晴好天气(10—11月)，强紫外线、高温、低湿和静小风的气象条件下容易发生光化学反应，生成并快速累积O3，导致13个城市的首要污染物以PM2.5、NO2、PM10、O3等多种污染物作为首要污染物交替出现，或混合出现。
(3) 秋、冬季PM2.5月均值几乎全部超过年均考核标准值35 μg/m3，严重影响PM2.5年度考核达标。江苏不同地区ρ(PM2.5)/ρ(PM10)大小排序为：苏南(0.67)>苏沿海(0.65)>苏中(0.63)>苏西北(0.62)；苏西北地区扬尘源贡献较大，苏南地区的二次颗粒物贡献更明显。ρ(NO2)/ρ(SO2)大小排序为：苏南>苏中>苏西北>苏沿海，同时ρ(NO2)/ρ(SO2)逐年升高，表明大气污染类型从燃煤性污染转变为复合型污染。
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