2020, Vol. 12 
区域多尺度空气质量模型(Community Multiscale Air Quality, CMAQ)是由美国国家环境保护局(Environmental Protection Agency，EPA)开发的第三代空气质量预报和评估系统，被广泛地应用于区域环境质量评估、污染成因分析、决策研究和空气质量预报等。CMAQ在模拟过程中能将天气系统中、小尺度气象过程对污染物的输送、扩散、转化和迁移过程的影响融为一体考虑，同时兼顾了区域与城市尺度之间大气污染物的相互影响以及污染物在大气中的各种化学过程，包括液相化学过程、非均相化学过程、气溶胶过程和干湿沉积过程对浓度分布的影响[1]。为了改进以往模式版本中的空气动力学和化学机制问题，减少模式模拟中的系统偏差，CMAQ在过去的15 a中不断更新版本[2]。不同模式版本内在机制的差异可能会直接影响污染成因认识的客观性、管理决策的有效性和预报的准确性，因此模式对比评估工作一直是模式研发和应用的重要内容[3]。
不同区域的气象条件和污染物实际排放情况不尽相同，这些差异导致不同区域对不同化学机制的适应性也不尽相同。除了EPA官方发布的针对美国地区的各个版本的评估结果，全世界各个地区也有相关的评估工作[2, 4-10]，在中国有不同研究者开展了CMAQ模式研究。黄晓波等[3]比较了CMAQv 4.7.1和CMAQv5.0.2 2个版本对2013年12月珠三角区域细颗粒物(PM2.5)的模拟结果，发现2个版本模式效果类似，但CMAQv4.7.1对颗粒物的模拟效果更好。李莉等[11]结合大气污染物排放清单[12]，利用CMAQ模型的综合过程速率法计算了高污染期不同大气过程的贡献，分析了2010年8月上海的臭氧(O3)污染事件成因。袁良等[13]分析了2007年客观源清单[14]在CMAQv4.6中的模拟结果，发现CMAQv4.6模拟的底层大气污染物的日变化特征符合化学机理，二氧化氮(NO2)、一氧化氮(NO)、二氧化硫(SO2)、O3的模拟浓度的空间分布也较为合理。吴小芳等[15]利用CMAQv4.7.1模拟了杭州2010年5月的NO2、SO2和可吸入颗粒物(PM10)，结果表明模拟效果良好，平均值偏差均<10%。Zhou等[16]利用CMAQv4.7.1比较了2012年10月中国多尺度排放清单模型(Multi-resolution Emission Inventory for China, MEIC；http://www.meicmodel.org/ )和更加本地化的区域排放清单在长三角的NO2、SO2、O3和PM2.5的模拟结果，发现本地化的排放清单的模拟值与地面观测的污染物值更为接近。
目前针对长三角区域的不同版本CMAQ模式的模拟评估工作还未见报道。在CMAQv4.7.1到CMAQv5.1的各个版本的更新过程中，气溶胶化学机制由AERO5更新至AERO6，与O3密切相关的光化学机制也有了较大的改进。在EPA发布的评估结果中，不同版本的PM2.5和O3的模拟结果都有较为明显的差异，CMAQv5.1的模拟结果与地面观测结果的相关性更高。但黄晓波等[3]针对珠三角区域的模式评估结果与EPA针对美国区域的评估结果不同，认为CMAQv4.7.1的PM2.5模拟效果优于CMAQv5.0.2。因此，不同版本的空气质量模式在我国经济发达、污染物排放强度较高的典型地区(如长三角)的应用有何种差异，在未来的区域空气质量研究中，针对不同的关注问题采用何种版本更为适合成为值得探索的问题。在长三角地区，对多种版本空气质量模式进行评估的需求也日益迫切，现选取2015年1、4、7、10月(分别代表冬、春、夏、秋4季)，采用CMAQv4.7.1和CMAQv5.1模拟长三角区域的空气质量，对比了NO2、SO2、O3、PM2.5 4个常规污染物的模拟结果，为未来长三角区域的CMAQ应用提供参考。
1 研究方法 1.1 模式设置 1.1.1 模拟区域CMAQv4.7.1和CMAQv5.1的模拟区域一致，采用2层嵌套网格，见图 1。第1层网格区域(D1)覆盖大部分中国，网格分辨率为27 km×27 km；第2层网格区域(D2)覆盖长三角地区，主要包括江苏、浙江、上海、安徽及周边省份的部分地区，网格分辨率为9 km×9 km。整个模拟区域均采用兰伯特投影坐标系(Lambert Conformal Conic Projection)，2条真纬度分别为40°N和25°N，网格坐标系原点坐标为(110°E，34°N)。
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图 1 CMAQ 2层嵌套模拟区域 |
2个版本的模拟时间为2015年1、4、7、10月，分别代表冬、春、夏、秋4季。为减少初始条件对模拟结果的影响，将每月前7 d作为CMAQ模型的“spin-up”时段，重点探究每个月7 d之后的空气质量模拟情况。
1.1.3 模拟参数2个版本的平流、垂直对流、垂直扩散、水平扩散、干沉降方案所用模组均一致，分别为hyamo、vyamo、acm2、Multiscale和Aero_depv2，气象化学机理均采用CB05，垂直分层均为27层，对应垂直层的eta设置也一致，唯一不同的参数是CMAQv 4.7.1的气溶胶化学机理为AERO5，而CMAQv5.1的是AERO6。
1.1.4 版本机制差异2个版本在化学反应机制上的差异主要集中为：CMAQv5.1调整了与NO2和SO2相关的化学反应，新增了SO2的催化氧化途径，调整了光解和云模型处理模块，在新的AERO6的气溶胶化学机制中新增了和长链烃和萘有关的二次有机气溶胶物种，修改了异戊二烯氧化的高HOx生成路径，并在排放输入中进一步细分了PM2.5物种等方面。
1.2 数据来源 1.2.1 气象输入模式所使用的气象场均为中尺度气象预报和资料同化系统WRFv3.4(http://www.wrf-model.org/index.php)模拟的气象场。虽然EPA建议将改进了空气动力学模块的CMAQv5.1与WRFv3.7联用，但本研究主要聚焦在不同版本的不同化学机制对模拟效果带来的影响问题，并且WRFv3.4与WRFv3.7的气象模拟结果差异较小[2]，因此选择了相同的气象场作为2个版本的CMAQ的气象输入。地形和地表类型采用美国地质调查局(United States Geological Survey，USGS)的全球数据，以1.0°×1.0°的6 h NCEP再分析数据作为气象模拟的初始场和边界场(Final Operational Global Analysis，https://rda.ucar.edu/datasets/ds083.2/index.html#!access)。
1.2.2 排放输入采用2015年MEIC作为2个模式的排放输入，借助Arcgis等工具，以国内生产总值(GDP)和人口为权重因子对其进行空间再分配，将0.25°×0.25°的网格化清单处理为更精细的9 km网格，其中氮氧化物(NOX)、SO2、挥发性有机物(VOC)、PM2.5的排放空间分布见图 2(a)(b)(c)(d)。针对CMAQv5.1中AERO6机制强制要求新增的13个PM2.5模式物种(PCL，PNH4，PNA，PMG，PK，PCA，PNCOM，PFE，PAL，PSI，PTI，PMN，PH2O)，利用根据本地PM2.5源谱文献调研结果[17-19]获得其质量分数，将MEIC中PM2.5总排放量减去MEIC中已有成分的有机碳(POC)、无机碳(PEC)排放量后再进行分配，得到最终的CMAQv5.1排放输入。
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图 2 2015年NOX、SO2、VOC、PM2.5排放空间分布(数据来源于MEIC) |
用于评估模拟效果的大气污染物逐时观测数据来自长三角地区274个地面国控站点(数据抓取结果平台：http://beijingair.sinaapp.com/，数据来源于中国环境监测总站的全国城市空气质量实时发布平台，http://106.37.208.233:20035/)。
1.3 模式评估和比较方法污染物的模拟值与地面观测值越接近，代表模拟效果越优。采用统计分析参数标准平均偏差(Normalized Mean Bias，NMB)、标准平均误差(Normalized Mean Error，NME)和皮尔森相关系数(Pearson coefficient，R)表征模拟效果，R越高，表明模拟值与地面观测值的变化趋势更为接近，模拟效果越好；NMB和NME值越接近0表明模拟与观测之间总的偏差越小，模拟效果越好。NMB和NME用以下公式计算。
| $ \text{NMB}=\frac{\sum\limits_{i=1}^{n}{({{P}_{i}}-{{O}_{i}})}}{\sum\limits_{i=1}^{n}{{{O}_{i}}}} $ | (1) |
| $ \text{NME}=\frac{\sum\limits_{i=1}^{n}{\left| {{P}_{i}}-{{O}_{i}} \right|}}{\sum\limits_{i=1}^{n}{{{O}_{i}}}} $ | (2) |
式中：Pi和Oi分别代表模拟值和地面观测值。
2 结果与讨论 2.1 时间序列对比图 3(a)(b)(c)(d)—6(a)(b)(c)(d)为2015年1、4、7、10月(分别代表冬、春、夏、秋4季)的4种常规污染物的模拟结果。从4个月的模拟时间序列看，CMAQv5.1的NO2模拟值低于CMAQv 4.7.1，O3和PM2.5的模拟值高于CMAQv4.7.1，2个版本的SO2模拟值与其他3个污染物(NO2、O3、PM2.5)相比差异最小。
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图 3 2015年1月(冬季)长三角区域模拟与观测时间序列 |
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图 4 2015年4月(春季)长三角区域模拟与观测时间序列 |
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图 5 2015年7月(夏季)长三角区域模拟与观测时间序列 |
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图 6 2015年10月(秋季)长三角区域模拟与观测时间序列 |
与观测相比，2个版本的NO2模拟值均存在较大的高估，4个季节相比，夏季NO2模拟值与观测值之间的差异最大，冬季差异最小。一方面，2个版本相比，NO2模拟值相对较低的CMAQv5.1模拟效果更优；另一方面，2个版本都存在较大高估的情况表明，偏差更可能来源于对NOx排放的高估。除了2015年的1月(冬季)CMAQv4.7.1的O3模拟效果明显更优以外，其他3个季节都是CMAQv5.1的O3模拟值在地面观测的高值时段更接近地面观测值，而CMAQv4.7.1的O3模拟值在地面观测的低值时段更接近地面观测值。
CMAQv5.1的NO2、SO2模拟值都略低于CMAQv4.7.1，表明CMAQv5.1版本中与NO2、SO2有关的化学反应的调整总体是朝降低NO2、SO2的模拟值的方向进行改进。CMAQv5.1的O3模拟值相比CMAQv4.7.1更高的原因较为复杂，该版本的光解模块和云模型处理的变化导致O3值增加了；气象计算的变化导致模式中下午和傍晚混合的增强，由于减少了NO滴定作用，这种增强导致平均ρ(O3)混合比更高[2]。大部分改进的机制都是ρ(O3)增高的原因，虽然O3的模拟值增加有利于CMAQv5.1在O3高值时段的模拟效果，但是这种增加导致O3在低值时段时的模拟值与地面观测值相差更大。
对于PM2.5，在CMAQ版本更新至CMAQ5.0时，气溶胶化学机制从AERO5更新至AERO6，引入了13个新的PM2.5细分物种的排放(详见1.2.2节)输入，能够减小PM2.5模拟的偏差，这个更新在CMAQv5.1中得以继续沿用。在CMAQv5.1的AERO6模块中，还引入了几种来自长链烷烃和萘的二次有机气溶胶，考虑到这些物种并不能像更小和挥发性更强的化合物以同样的效率生成二次有机气溶胶，所以这些物种在AERO6机制中被分离出来。
此外，异戊二烯氧化的高HOx生成路径被修改，以明确说明异戊二烯环氧二醇(Isoprene Epoxydiol，IEPOX)的产生，而IEPOX可形成二次有机气溶胶并修改气相浓度[2]。
2.2 空间分布对比图 7(a)(b)(c)(d)为CMAQv5.1的模拟值减去CMAQv 4.7.1的各类污染物在4个季节的空间分布差异。对于不同的季节，除了PM2.5外，其他3个污染物(NO2、O3、SO2)的2个版本模拟的空间分布差异类似，区别主要在于差值大小。在长三角大部分区域，CMAQv4.7.1的NO2模拟值高于CMAQv5.1，而O3模拟值低于CMAQv5.1，这也侧面反映对于O3生成而言，长三角主要处于VOC控制区，较高的ρ(NO2)可能降低ρ(O3)。2个版本模拟的SO2空间分布差异在所有污染物中最小，CMAQv4.7.1的SO2模拟值高于CMAQv5.1的区域相对较多。4个季节相比，冬季2个版本的NO2和O3模拟差异最大，夏季最小，原因可能是光解模块的更新。2个版本的SO2模拟差异的季节变化不如NO2和O3明显。对于PM2.5，秋、冬2季长三角大部分地区CMAQv5.1模拟值相比CMAQv4.7.1更高；春季CMAQv5.1模拟值在长三角北部较高，而在南部较低；夏季在人口密集、重工业发达、PM2.5排放强度相对较高的苏南地区[图 2(d)]，CMAQv5.1的PM2.5模拟值相比CMAQv4.7.1更高。
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图 7 不同版本CMAQ模拟的空间分布差异[ρ(CMAQv5.1)-ρ(CMAQv 4.7.1)] |
对于NO2，春、秋、冬3季CMAQv4.7.1在长三角大部分地区模拟值较高；其CMAQv5.1模拟值高于CMAQv4.7.1的区域较少，集中于上海、苏州、无锡、南京、杭州等NOx排放的高值区[图 2(a)]；这种情况在夏季不明显。可能的原因是CMAQv5.1的大气化学机制扩展了NOy的种类，且明确修改了异戊二烯氧化的高ρ(NOx)路径[2]，导致CMAQv5.1在NOx高排放区域的模拟表现有所不同；在夏季，高ρ(NO2)环境相较其他3季不易形成，因此这种极少数区域的CMAQv5.1的NO2模拟值高于CMAQv4.7.1的情况不明显。长三角大部分区域CMAQv5.1模拟的ρ(O3)更高，CMAQv4.7.1在春、秋、冬季高值区域较少且这些区域大部分集中于排放高值区。2个版本O3模拟浓度的空间分布差异与NO2相反，表明长三角地区O3生成更多受到VOC控制。
2.3 分析结果统计 2.3.1 2个版本总体模拟效果对比表 1总结了2个版本模拟与观测值对比的统计指标结果。对于NO2和SO2，2个版本统计指标结果差异较小，总体上，CMAQv5.1的NO2和SO2的模拟效果更好。如2.1所述，CMAQv5.1对于O3的模拟有多方面的改进，但是实际的O3模拟值与地面观测值相比，并未有明显改善，从R、NMB和NME这3个统计指标来看，大部分情况下CMAQv4.7.1的模拟效果更优。从CMAQv5.0开始，气溶胶模块更新至AERO6机制。虽然黄晓波等[3]在珠三角的研究表明CMAQv5.0的PM2.5模拟效果并未优于CMAQv4.7.1，但在长三角区域的研究结果表明，使用AERO6机制的CMAQv5.1相比使用AERO5机制的CMAQv4.7.1较大程度的提升了PM2.5的模拟效果，其模拟效果的改善程度比NO2和SO2的改善程度更大，特别是在春、秋、冬3季。
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表 1 各季节CMAQv 4.7.1和CMAQv5.1的污染物模拟与观测值对比的统计指标 |
将O3的日最大8小时平均值(Maximum Daily 8-hour Average，MDA8)超过《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级标准限值(160 μg/m3)的日期标记为O3超标日，其余为O3非超标日，研究选择以超标日天数和非超标日天数更接近的7月为例进行比较。表 2为O3非超标日与超标日CMAQv 4.7.1和CMAQv5.12的模拟效果对比。在非超标日CMAQv4.7.1的R值更高，CMAQv5.1的NMB和NME值更接近0；在超标日2个版本的R值相差无几，同样是CMAQv5.1的NMB和NME值更接近0。总体上，2个版本均在超标日的模拟效果更优，在超标日CMAQv5.1的模拟效果较CMAQv4.7.1有一定改善。
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表 2 不同O3超标情况CMAQv 4.7.1和CMAQv5.1的O3模拟与观测值对比的统计指标 |
将PM2.5的日均值超过《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级标准限值(75 μg/m3)的日期标记为PM2.5超标日，其余为PM2.5非超标日。研究选择以超标日天数和非超标日天数更接近的1月为例进行比较。CMAQv 4.7.1和CMAQv5.1 PM2.5模拟的统计分析结果见表 3。由表 3可见，CMAQv5.1的模拟效果相对CMAQv4.7.1更优，其中，相比于非超标日的CMAQv5.1的模拟效果的改善程度，超标日的CMAQv5.1模拟效果的改善程度更大。
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表 3 不同PM2.5超标情况CMAQv 4.7.1和CMAQv5.1的PM2.5模拟与观测值对比的统计指标 |
比较超标日的模拟效果和非超标日的模拟效果，CMAQv5.1和CMAQv4.7.1都是非超标日的模拟效果更优。
2.3.4 不同污染等级模拟效果对比将空气质量指数(AQI)分为优良(0~100)、轻中度(101~200)、重度(>200)3个污染等级。选择3个污染等级天数更接近的1月份为例，比较不同污染等级的版本模拟性能。表 4为不同污染等级CMAQv 4.7.1和CMAQv5.1模拟与观测值的对比统计指标。由表 4可见，CMAQv5.1优良等级的SO2模拟效果更优，CMAQv4.7.1中度污染等级的NO2模拟效果更佳，CMAQv4.7.1的O3模拟效果在不同污染等级情况下都比CMAQv5.1优，PM2.5在不同污染等级情况下都是CMAQv5.1模拟效果更优。NO2在不同污染等级中的模拟效果都较为一致，但其他3个污染物(PM2.5、O3、SO2)随着污染程度的加重，模拟效果变差。
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表 4 不同污染等级CMAQv 4.7.1和CMAQv5.1的模拟与观测值对比的统计指标 |
CMAQv5.1的O3在超标日(高值时段)的模拟效果有一定的改善，在非超标日的模拟效果变差。CMAQv5.1的PM2.5模拟效果整体较CMAQv4.7.1得到了改善，且超标日改进更明显。随着污染浓度的增加，2个版本的模拟效果都变差。
3 结论(1) 从模拟结果和地面观测结果的时间序列图来看：CMAQv5.1中NO2模拟值较CMAQv 4.7.1低且更接近地面观测值，2个版本SO2模拟值相差较小，且都与地面观测值之间差异较小。在长三角区域，NO2模拟值与观测值的偏差可能更多受排放高估而不是受模式机制的影响。CMAQv5.1中NO2、SO2模拟值都比CMAQv4.7.1低，表明CMAQv5.1机制中与NO2、SO2相关的化学反应的调整总体是朝降低NO2、SO2的模拟值方向进行改进。CMAQv5.1的O3模拟值高于CMAQv4.7.1且在O3地面观测的高值时段更接近地面观测值，而CMAQv4.7.1的O3模拟值在低值时段更接近地面观测值。CMAQv5.1的PM2.5模拟值相比于CMAQv4.7.1更接近地面观测值，表明CMAQv5.1与PM2.5模拟相关的机制改进改善了模拟效果，改进的内容包括新增了13种PM2.5模式物种以及对几种来自长链烷烃、萘的二次有机气溶胶生成机制的改善等。
(2) CMAQv5.1和CMAQv4.7.1模拟结果的空间差异与时间序列差异类似。总体上，CMAQv4.7.1的NO2、SO2模拟值更高，CMAQv5.1的O3模拟值更高。其中，与大部分区域空间差异特征不一致的是在少数NOx高排放区域CMAQv5.1的NO2模拟值比CMAQv4.7.1高，可能的原因是CMAQv5.1的化学机制中明确修改了异戊二烯氧化的高ρ(NOx)路径，导致CMAQv5.1在NOx高排放区域的模拟表现有所不同。
(3) 从统计分析指标来看，CMAQv5.1的NO2、SO2和PM2.5的模拟效果优于CMAQv4.7.1，其中，在PM2.5超标日PM2.5的模拟效果改善最明显。CMAQv5.1的O3模拟值在O3超标日模拟效果有所提升，但在非超标日模拟效果变差，总体上，CMAQ4.7.1的O3模拟效果更优。针对低值时段和区域加强O3生成相关机制的研究有助于进一步改善O3的模拟效果。
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