2021, Vol. 13 
2. 青岛市环境保护科学研究院，山东 青岛 260003
2. Qingdao Research Academy of Environmental Science, Qingdao, shandong 266003, China
现阶段，我国生态环境监测部门针对集中式饮用水水源地开展监测的指标为《地表水环境质量标准》(GB 3838—2002)[1]和《地下水质量标准》(GB/T 14848—2017)[2]中相关指标，涉及理化、毒性、卫生、微生物等指标，并采用单因子评价法进行水质评价，其中对水源地水质类别产生影响的主要为理化指标，有毒有害物质大多痕量检出或未检出，水质评价较少关注且变化趋势也无从体现，不利于全面、客观反映水体功能是否满足人类使用及健康要求[3]。目前，国内外针对饮用水水源地的健康风险评价的研究较多，大多采用美国环保局(USEPA)推荐的水环境健康风险评价模型，将有毒有害物质经饮水暴露途径对人体健康产生的危害定量描述[4-17]，在饮用水水质渐趋达标及稳定的大环境下，将健康风险评价引入日常水质评价中，可以更全面地利用监测数据，更深入地评价水质状况以及对人体健康影响情况提供一定的参考。现以2017—2020年山东某沿海城市集中式饮用水水源地为例，采用单因子评价法以及USEPA推荐的水环境健康风险评价模型进行健康风险评价，提出针对饮用水源健康风险管理的重点指标及防控方向，为当地环境管理提供技术参考。
1 研究方法 1.1 研究区域山东某沿海城市2017—2020年主要集中式饮用水水源地有18处，其中6处为地级水源地，12处为县级水源地，且多数为地表水型水源地，仅2处为地下水型水源地。客水取水量占全市的比例为62.5%~82.5%，多数水源地取水量较小，占比不足5%。
1.2 数据来源及处理2017—2020年主要地表水饮用水水源地监测数据及相关统计来自当地生态环境监测部门统计资料，用Excel 2016建立监测数据库，通过SPSSAU进行统计分析。
1.3 监测项目和监测频次根据国家有关集中式水源地监测要求，地表水监测项目为《GB 3838—2002》中表 1的基本项目(除化学需氧量、河流总氮外的23项)、表 2的补充项目(5项)和表 3的优选特定项目(33项)，共61项指标。地下水监测项目为《GB/T 14848—2017》表 1中39项指标。地级地表水水源地每月监测1次，县级地表水水源地每季度监测1次，地下水水源地上、下半年各监测1次；同时，每年开展一次全项目分析(《GB 3838—2002》中表 1、表 2、表 3中109项，地下水表 1、表 2共93项)。根据模型要求，仅选择基本项目和补充项目中相关指标参与评价模型统计。
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表 1 各机构推荐健康风险水平限值 |
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表 2 健康风险等级、程度及范围评价标准 |
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表 3 饮用水水源健康风险评价指标监测结果 |
地表水依据《GB 3838—2002》Ⅲ类水质标准评价，基本项目按照《地表水环境质量评价办法(试行)》(环办〔2011〕22号)评价[18-19]，补充项目采用单因子评价法评价；地下水依据《GB/T 14848—2017》Ⅲ类水质标准，采用单因子评价法评价。
1.5 饮用水健康风险评价模型通过饮水途径危害人体健康的污染物可以分为基因毒物质和躯体毒物质，基因毒物质主要为化学致癌物和放射性污染物，躯体毒物质主要为非致癌物[20]，参考US EPA的经饮水途径暴露健康风险评价模型，结合山东某沿海城市实际，建立饮用水健康风险评价模型。由于放射性污染物在水源地中检出较少[21]，且根据赵小健等[22]研究结果，放射性污染物健康风险远低于致癌物，仅分别计算致癌物和非致癌物的年健康风险。
目前，国内大部分研究主要选择六价铬、砷、镉3项致癌物，符刚[23]、徐爱兰[24]、韩芹芹[25]、耿雅妮[11]等人研究中增加了三氯甲烷、四氯化碳、苯并芘、镍等项目，根据以上研究结论，这几项致癌物的健康风险多在10-9~10-8的水平，且风险从大到小排序均排在六价铬、砷、镉之后；另外，根据研究区域2017—2020年监测情况，六价铬均为未检出、33项特定项目及其他全分析指标大多为未检出，故未将上述相关项目列入健康风险模型中。最终致癌物选择砷、镉2项，非致癌物选择氨氮、铜、锌、氟化物、硒、汞、铅、氰化物、挥发酚、硝酸盐、铁、锰12项。
根据US EPA的健康风险评价模型并结合相关研究[21-22]，本研究饮用水健康风险评价模型计算公式如下：
| $D_{i}=\left(C_{i} \times \mathrm{IR}\right) / \mathrm{B} \mathrm{W} $ | (1) |
式中：Di——单位体重日均暴露剂量，mg/(kg·d)；Ci——污染物i的浓度，mg/L；IR——暴露人群日均饮水量，L/d，取《中国人群暴露参数手册(成人卷)：概要》山东省饮水摄入量参考值2.275 L/d[26]；BW——暴露人群平均体重，取国务院新闻办公室发布的《中国居民营养与慢性病状况报告(2020年)》中18岁以上居民男性平均体重69.6 kg[27]。
| $ R_{i}^{c}=\left[1-\exp \left(-D_{i} \times q_{i}\right)\right] / \text { Age } $ | (2) |
| $ {R^c} = \sum\limits_{i = 1}^k {R_i^c} $ | (3) |
| $ R_{i}^{n}=\left[D_{i} \times 10^{-6} / \mathrm{RfD}_{i}\right] / \text { Age } $ | (4) |
| $ {R^n} = \sum\limits_{i = 1}^k {R_i^n} $ | (5) |
| $ R_{\text {总 }}=R^{c}+R^{n} $ | (6) |
式中：Ric——单项致癌物i指标致癌风险；qi——致癌物i经饮水途径致癌强度系数，mg/(kg·d)；Age——地区人均期望寿命，取研究区域卫健委公布的2019年的人均期望寿命81.43岁，a；Rc——经饮水途径致癌物总风险；Rin——单项非致癌物i指标致癌风险；RfDi——非致癌物i经饮水途径参考剂量，mg/(kg·d)；Rn——经饮水途径非致癌物总风险；R总——暴露人群经饮水途径的年健康风险值。
其中，qi和RfDi取值参考USEPA推荐的致癌斜率因子和参考剂量，致癌物中砷为15，镉为6.1；非致癌物中氨氮为0.97，铜为0.005，锌为0.3，氟化物为0.06，硒为0.005，汞为0.000 3，铅为0.001 4，氰化物为0.037，挥发酚为0.3，硝酸盐为1.6，铁为0.3，锰为0.14，以上参数单位均为mg/(kg·d)。
国际各机构推荐的健康风险水平限值详见表 1。USEPA将砷列为A类致癌物，建议该项指标健康风险参照最严格的1×10-6的可接受风险水平限值评价[28-29]，本研究中镉也参照该限值评价。
参考祝慧娜等[30-31]通过模糊理论和专家咨询法得出的健康风险分级，结合US EPA和ICRP推荐的健康风险水平，按照等级、程度和范围划分为6个级别，见表 2。
2 结果与讨论 2.1 水质评价结果2017—2020年该山东沿海城市18处集中式饮用水水源地中，有1处4年均未供水，根据其他在用17处饮用水水源地共392个样本数据评价统计结果，Ⅲ类以上比例为98.7%，Ⅳ~Ⅴ类比例为1.3%，地表水主要污染指标为总磷，地下水主要污染指标为总硬度和硫酸盐。各水源地Ⅲ类以上比例在75.0%~100%。水质达Ⅲ类以上比例按水源类型来看，地表水>地下水，河流型>湖库型；按水源级别来看，地级>县级；客水>本地水；从年际变化来看，水质为Ⅲ类以上比例总体呈升高趋势，2020年达到100%。
2.2 健康风险评价 2.2.1 健康风险评价指标监测结果2017—2020年该山东沿海城市饮用水水源地392个样本中2项致癌物和12项非致癌物的质量浓度监测结果统计见表 3。
2.2.2 致癌物健康风险根据模型计算得出致癌物健康风险(表 4)。由表 4可见，2017—2020年该市致癌物健康风险均值为4.11×10-6，超过英国皇家协会、瑞典环保局和荷兰环境部的推荐的的可接受风险水平限值(1×10-6)，但未达到USEPA(1×10-4)和ICRP(5×10-5)推荐的可接受风险水平限值。按分级标准评价风险等级为Ⅰ级，处于低风险程度。致癌物质中，A类致癌物砷的健康风险均值超过1×10-6的可接受风险水平限值，镉未达到该限值，致癌物质健康风险为：砷>镉。砷对致癌物质健康风险的贡献(单项指标健康风险值占致癌物健康风险值的比例)较高，均值为76.5%，镉为23.5%，故目前该市应主要关注砷对水源地健康风险的影响。
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表 4 饮用水水源致癌健康风险结果 |
饮用水水源致癌健康风险分类统计均值见表 5。由表 5可见，致癌健康风险从水源类型来看，地表水>地下水，湖库型>河流型；从水源级别来看，地级>县级；从供水来源看，客水>本地水。以上饮用水水源致癌健康风险均超过可接受风险水平限值(1×10-6)，但未达到US EPA(1×10-4)和ICRP(5×10-5)的可接受风险水平限值。
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表 5 饮用水水源致癌健康风险分类统计 |
在用17处饮用水水源地致癌健康风险在9.64×10-7~1.12×10-5之间，其中16处均超过1×10-6的可接受风险水平限值，但均未达到USEPA(1×10-4)和ICRP(5×10-5)的可接受风险水平限值。各水源地砷的健康风险在9.03×10-7~1.12×10-5之间，64.7%的水源风险值高于1×10-6的可接受风险水平限值，各水源地致癌健康风险中砷占比在48.8%~99.3%，应为该市有检出的主要致癌物，值得注意的是，客水中砷的致癌健康风险值较高(1.12×10-5)，占客水致癌健康风险的99.5%；其次为镉，风险值在6.12×10-8~ 1.22×10-5之间，仅1处地下水源超过1×10-6的可接受风险水平限值，但该处地下水镉4年均为未检出。
2.2.3 非致癌物健康风险根据模型计算得出非致癌物健康风险统计结果(表 6)。由表 6可见，2017—2020年该市非致癌物质健康风险均值为5.19×10-9，低于英国皇家学会(1×10-7)和荷兰环境部的可忽略风险水平(1×10-8)，所以，该市集中式饮用水水源的非致癌物健康风险较小，几乎不会对该市通过饮水途径暴露人群造成危害。非致癌物质中，各指标健康风险均值范围在4.07×10-13~3.84×10-9，从高到底依次为：氟化物>铅>硝酸盐>铜>氨氮>铁>锰>汞>氰化物>锌>硒>挥发酚。其中，氟化物对非致癌物健康风险的贡献率为6.7%~97.3%，且贡献率P50百分位数已达到79.9%，故氟化物为该市非致癌物质中需要重点关注的指标。
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表 6 饮用水水源非致癌健康风险结果 |
由表 6可见，2017—2020年该市在用集中式饮用水水源地总健康年风险均值为4.11×10-6，已超过可接受风险水平限值(1×10-6)，392个样本超标率为78.8%，ICRP(5×10-5)限值超标率为0.3%，均未达到US EPA(1×10-4)的可接受风险水平限值，按分级标准评价风险等级为Ⅰ级，处于低风险程度。致癌物健康风险值为4.11×10-6，占总健康风险的99.9%。因此，该市集中式饮用水水源地健康风险主要来自致癌物，该结论与韩芹芹[27]、陈汉等[4]大部分研究一致。
2.2.5 时间变化趋势饮用水水源健康风险年际变化情况见表 7。由表 7可见，2017—2020年该市在用集中式饮用水水源地总健康风险在3.63×10-6~5.54×10-6，2017年最高，2020年最低，呈逐年降低趋势，风险等级均为Ⅰ级，稳定处于低风险水平；致癌物质和非致癌物质风险值变化趋势与总健康风险一致。致癌物中，镉风险值总体降低并稳定在10-7水平；砷的健康风险在3.00×10-6~4.57×10-6，2017年最高，2018年最低，均超过1×10-6的可接受风险水平限值，应持续关注其健康风险变化趋势。非致癌物中各指标各年度均低于英国皇家学会(1×10-7)和荷兰环境部的可忽略风险水平(1×10-8)，氟化物基本维持在10-9的水平并呈逐年降低趋势，其他指标均维持在10-13~10-10的较低水平。
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表 7 饮用水水源健康风险年际变化 |
根据近年来全国各地饮用水水源健康风险评价部分研究结果，将各地致癌物健康风险和致癌物中砷、镉的健康风险水平与本研究结果列表比较(表 8)。由于大部分研究选择了六价铬、砷和镉作为主要致癌物参与健康风险评价，仅韩芹芹[26]、耿雅妮等[11]增加了镍、苯并芘等其他致癌物，但这些新增致癌物风险基本都远低于各研究主要关注致癌物，故暂未将其列入致癌物健康风险参与比较。
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表 8 国内各地饮用水水源致癌物健康风险研究比较 |
由表 8可见，本研究区域集中式饮用水水源地致癌物健康风险低于其他各地区。致癌物中，各地砷的健康风险范围在10-6~10-5数量级，本研究区域砷的健康风险低于北京、上海、天津、长沙、宝鸡、东南某市、广州、青岛，高于乌鲁木齐和南方某市，与无锡、莆田年健康风险水平较为一致；各地镉的健康风险范围在10-8~10-6数量级，较之砷风险值较低。本研究区域集中式饮用水水源地致癌物健康风险为Ⅰ级(低风险)，属于较安全的水平。其他各地市多处于Ⅱ级(低-中风险)~Ⅲ级(中风险)，个别地市达到了Ⅳ级(中-高风险)。
由于各地监测项目的分析方法和仪器有差异，以及模型在项目的选择上不尽相同，在致癌物以及各项目健康风险对比结论上有不确定性，只能尽可能在一定意义上做参考。
2.2.8 不确定性分析本研究中健康风险评价的不确定性来源于USEPA健康风险模型本身以及当地监测数据，模型中赋予各研究指标的强度系数及参数不同，参考暴露人群的体重和暴露时间不同，各指标的分析方法、仪器精度差异等均会对健康风险结果产生直接影响，其带来的不确定性不可忽略。
3 结论(1) 2017—2020年山东某沿海城市18处集中式饮用水水源地中，17处在用饮用水水源地水质Ⅲ类以上比例为98.7%，Ⅳ~Ⅴ类比例为1.3%，影响地表水的主要污染指标为总磷，影响地下水的为总硬度和硫酸盐。各水源地水质Ⅲ类以上比例在75.0%~100%之间。从不同类型水源地水质Ⅲ类以上比例看，地表水>地下水，河流型>湖库型，地级>县级，客水>本地水；从年际变化来看，Ⅲ类以上比例总体呈升高趋势，2020年达到100%。
(2) 2017—2020年该市在用集中式饮用水水源地总健康风险年均值4.11×10-6，即每百万人口中因饮用水水源水质的致癌物质危害(或死亡)的为4.11人/a，未达到US EPA的10人/年和ICRP的5人/a，超过英国皇家协会、瑞典环保局和荷兰环境部的1人/a；风险等级为Ⅰ级，处于低风险水平。
(3) 该市健康风险值主要来源于致癌物。致癌物质中，A类致癌物砷的健康风险均值超过1×10-6的可接受风险水平限值，镉未达到该限值。地表水集中式饮用水水源致癌健康风险较地下水高，湖库型高于河流型，地级高于县级，客水高于本地水。致癌物质健康风险为：砷>镉。建议将砷作为该市水源地致癌健康风险的重点控制指标。与其他相关研究相比，该市集中式饮用水水源地砷、镉的年健康风险处于中等偏低水平，属于较安全的范畴。该市非致癌物健康风险较低，暂不会对居民健康造成较大危害。
(4) 2017—2020年该市在用集中式饮用水水源地总健康风险在10-6数量级范围内，健康风险分级稳定在Ⅰ级(低风险)，并呈逐年降低趋势。
(5) 近年来全国各地饮用水水源关于致癌物的健康风险研究结果显示，风险等级多处于Ⅱ级(低-中风险)~Ⅲ级(中风险)，个别地市达到了Ⅳ级(中-高风险)，相较而言，本研究致癌物年健康风险较低，属于较安全的范畴。
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