0 前言

近年来，大气污染事件给人们的生产、生活和身体健康带来不利影响。为切实改善环境空气质量，对大气污染潜在源区进行分析是强化区域污染联防联控的前提。研究表明，造成大气重污染的三大影响因素是：污染排放、气象条件、区域传输。其中，大量污染物排放是主因和内因，不利的气象条件是诱发因子，上游污染物在一定区域内的传输对下游影响巨大^[1]。京津冀大气重污染成因及治理攻关研究表明，重污染事件中，区域传输的平均贡献可以达到45%，个别污染过程甚至可达70%左右^[2]。京津冀大气污染传输通道“2+26”城市的治理经验表明，加强传输通道城市污染管控，强化区域污染联防联控，对联合改善目标地区空气质量成效显著^[3]。

南方城市的大气污染情况受天气和上游传输影响较大。曹璐等^[4]发现，江苏省的重污染天气主要由冷空气南下造成。长株潭作为中国中部地区重要的城市群，地处华北高浓度大气污染物南下的重要传输通道上，其大气污染防治形势十分严峻，年均重污染天数为5~8 d。长株潭每年重污染天气大多出现在10月中旬至次年3月中旬，故设10月16日至次年3月15日为特护期。基于此，研究并掌握特护期大气污染物的潜在源区和传输通道，可为精准治污和联防联控提供科学依据。因株洲市地处长株潭城市群的下风方向，以3个城市中的株洲市为代表进行分析，不仅可以了解中远距离的潜在源区和传输通道，还可以研究对长沙市和湘潭市的影响。

目前，国内外研究污染物的潜在源区和传输通道主要有2种方式：一种是利用大气化学数值模式CUACE、WRF-CHEM等，输入气象背景场和排放源参数，对污染过程中的各项物理、化学过程进行精确模拟，最终得出具体结论。这是未来大气污染研究发展的主流方向，但目前该研究仍处于初始阶段，尤其是关于一些大气微量成分的源、汇和时空分布，及其迁移、输送和全球循环等问题，仍需要进一步观测和研究，有时模式得出的结论与实际情况相去甚远。另一种方式是利用轨迹模型软件如Hysplit、MeteoInfo等，计算空气微团在大气中移动的轨迹，且假定污染粒子随风场运动，不考虑污染粒子的二次转化及本地排放影响，向后计算轨迹可以对污染物进行溯源分析，向前计算轨迹可以对污染物的扩散和影响范围进行预报。目前利用轨迹模型进行溯源的研究较多，如蒋琦清等^[5]利用Hysplit模型、潜在源贡献因子(PSCF)和浓度权重轨迹(CWT)，探讨了杭州城区颗粒物的时间分布特征和细颗粒物(PM_2.5)的潜在来源。周沙等^[6-7]利用Hysplit模型对上海市霾污染事件进行了潜在源贡献分析，肖童觉等^[8]利用Hysplit模型计算2018年抵达华中高空背景点区域的后向气流轨迹，结合衡山国家空气背景监测点大气污染物同期数据，探讨该区域大气污染传输特征。徐元畅等^[9]、曾鹏等^[10]、王芳龙等^[11]、王海波等^[12]也用类似方法进行了潜在源分析。

上述研究对长株潭城市群鲜有涉及，对南向传输通道的研究更少。现利用后向轨迹模型，结合聚类分析、PSCF和CWT法，综合轨迹高度及源区与株洲的水平距离等因素，设置模型的合适参数，分析大气污染的潜在源区及传输通道，在华中城市群污染研究中尚属首次, 可为通道城市的区域联防联控工作提供一定的理论参考。

1 材料和方法 1.1 资料来源

空气质量指数(AQI)逐时资料选用2017—2019年株洲市6个国家环境监测点位数据的平均值，数据来自湖南省株洲生态环境监测中心。气流轨迹资料来自全球资料同化系统(GDAS) 数据(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1)，由美国国家环境预报中心(NCEP)提供，该数据的气象要素包括气压、温度、相对湿度、风速等，垂直方向分23层，空间分辨率为0.5°×0.5°，每6 h记录1次，记录时间分别为00：00，06：00，12：00和18：00。

1.2 Hysplit模型与后向轨迹模拟

后向轨迹模拟使用Hysplit软件，该模型是欧拉和拉格朗日混合型的扩散模式，拥有较完整的输送、扩散和沉降过程^[13-14]，目前已普遍用于空气污染物传输路径与来源分析^[15-16]。以株洲市(27.9 °N，113.2 °E) 作为模拟受点，轨迹起始高度距离地面10 m，利用NCEP的GDAS气象数据计算2017—2019年每年特护期(10月16日至次年3月15日)每天24 h到达株洲市的72 h后向气流轨迹。72 h后向气流轨迹可以很好地反映污染物跨区域输送的特征^[17-18]，并涵盖二次污染物的生命周期。

1.3 分析方法

聚类分析、PSCF和CWT分析均使用MeteoInfo软件的TrajStat^[19]插件完成，算法采用欧氏距离法，将研究区网格化成0.1°×0.1°的水平网格，利用TrajStat插件对株洲市进行聚类分析、PSCF和CWT分析，得到不同输送通道的类型特征和潜在源区。

1.4 潜在源区贡献分析(PSCF)

PSCF基于气团后向轨迹计算辨认污染物源区^[20-23]，被应用于TrajStat插件。PSCF值计算公式见式(1)。

$ \operatorname{PSCF}_{i j}=m_{i j}/ n_{i j} $

(1)

式中：PSCF_ij——潜在源区贡献因子；m_ij——经过网格ij的污染轨迹数；n_ij——经过网格 ij的所有轨迹数。

将AQI的日平均值二级标准限值(100) 作为轨迹是否为污染轨迹的判定标准，即经过某个网格的气团轨迹到达株洲所对应的污染物浓度超过二级标准限值时，该轨迹为污染轨迹，反之为清洁轨迹。PSCF的高值网格区被认为是影响株洲市空气污染的潜在源区。PSCF是一种条件概率，当某些偏远网格的轨迹整体滞留时间少时，结果有很大的不确定性。因此引入W_ij(权重因子)^[5]使不确定性降低，当某一个网格中n_ij小于所选研究区每个网格内平均轨迹端点数量的3倍时^[24]，就应利用W_ij计算以减小PSCF的不确定性。计算公式见式(2)—(3)。

$ \mathrm{WPSCF}=W_{i j} \times \mathrm{PSCF}_{i j} $

(2)

$ W_{i j}=\left\{\begin{array}{ll} 1.00 & 80<n_{i j} \\ 0.72 & 20<n_{i j} \leqslant 80 \\ 0.42 & 10<n_{i j} \leqslant 20 \\ 0.05 & n_{i j} \leqslant 10 \end{array}\right\} $

(3)

式中：WPSCF——权重潜在源贡献因子；W_ij——权重因子。

1.5 浓度权重轨迹分析(CWT)

PSCF法在反映网格污染轨迹方面有局限性，当污染物浓度高于所设定的标准时，网格单元的权重可以相同，不能很好地反映污染轨迹的污染程度，因此利用CWT计算轨迹的权重浓度来弥补不足，定量给出每个网格的平均权重浓度，定量反映不同轨迹的污染程度^[25]。计算公式见式(4)。

$ C_{i j}=\frac{1}{\sum\limits_{l=1}^{M} \tau_{i j l}} \sum\limits_{i=1}^{M} C_{l} \tau_{i j l} $

(4)

式中：C_ij——单元网格ij的平均权重浓度；l——轨迹；M——轨迹总数；C_l——轨迹l经过单元网格ij时对应的污染物质量浓度; τ_ijl——轨迹l在网格 ij的停留时间^[26-27]。

采用与PSCF相同的权重因子W_ij，以减小C_ij的不确定性。计算公式见式(5)。

$ \mathrm{WCWT}=C_{i j} \times W_{i j} $

(5)

式中：WCWT——加权浓度权重轨迹值。

1.6 PSCF值和CWT值的物理意义及分析关键

PSCF值和CWT值的计算和物理意义见图 1。由图 1可见，假如图中所示网格点内有3条轨迹经过，每条轨迹对应的AQI值分别为80，140和180，在网格内有4个时间节点。如果以AQI>100作为污染判断标准，根据PSCF定义，则这个网格点的PSCF值=3/4=0.75，PSCF值越高(接近1)，则该网格点是目标城市潜在源区的概率越高，最后引入W权重因子减小计算结果的不确定性。该网格点的CWT值=(80+140×2+180)/4=135，相对于PSCF值，CWT值可定量反映轨迹的污染程度，同样引入W权重因子加以订正。此外，经反复试验，做PSCF值和CWT值分析时，网格分辨率参数设置十分关键，该参数太高影响计算效率，太低易出现虚假信息，现设置网格距为0.1 °(经纬度)。

2 结果与分析 2.1 后向轨迹分析

采用Hysplit软件，设定目标城市株洲的经纬度为113.2 °E、27.9 °N，起始追踪高度为10 m(近地层)，持续追踪72 h，间隔时间1 h，每条轨迹上有72个时间节点。2017—2019年株洲特护期后向轨迹见图 2(a)(b)。图 2(a)是2017—2019年特护期全部后向轨迹，共有12 674条，轨迹的源头范围宽广，图 2(b)是限制条件为仅显示AQI>100的后向轨迹，其数量减少到4 051条，源头范围大幅缩小。这表明，当株洲有污染发生时，风速一般较小，潜在源区分布在上述缩小后的区域内，且气流以偏北风为主。

2.2 后向轨迹聚类统计

利用MeteoInfo模型对2017—2019年株洲特护期内共12 674条轨迹采取欧氏距离法进行聚类统计，共分为5大类，分别设置AQI标准为AQI>100(轻度及以上污染)和AQI>200(重度及以上污染)，输入对应时间的AQI数值进行统计，结果见表 1。2017—2019年株洲特护期后向轨迹聚类见图 3。

由表 1可见，AQI小时均值为89.20，其中1类轨迹最多，有3 684条，占29.07%，4类轨迹最少，仅286条，占2.26%。从AQI小时均值来看，5类轨迹最高，达97.71，接近轻度污染。结合图 3可见，5类轨迹起源于湖北中部的荆门至武汉一带，途经岳阳、益阳、长沙等地，这些城市都属于我国中部地区，人口稠密，经济较发达，且风速较小(1.15 m/s)；从垂直方向看，此类轨迹高度较低，起始高度在965 hPa附近，后逐渐降低，至-40 h时接近1 000 hPa，一般情况下，地面气压为1 020 hPa，则1 000 hPa高度大约在50~100 m处，此高度处于混合层内，这类轨迹至-40 h之后即受地面污染源影响较大，对应通过的城市为岳阳、益阳、常德、长沙、湘潭等。因此可以认为，上述几个城市的排放对株洲市污染物输送贡献较大，须重点监控。

3类轨迹AQI均值最低，为59.31，这一类轨迹起源于山东，途经河南、安徽、湖北，最后进入湖南，虽然其末端基本与第5类轨迹重合，但因为这类轨迹风速较大(平均4.6 m/s)，大气扩散条件较好，一般出现在冷锋南下之后，冷高压控制初期，所以期间空气质量较好。此外，1类和2类轨迹占比较大，分别占29.07%和25.58%，1类轨迹起源于湖南、湖北、江西三省交界，先向南然后向西进入湖南，此路径下为人迹罕至的山区，空气质量相对较好。

1，2，3，5类后向轨迹高度随时间的变化见图 4。结合图 3和图 4可见，1类轨迹路径为弱东北风，且临近时刻下沉较明显，风速约为1 m/s，10~0 h下降坡度较大。由表 1和图 3可见，1类路径下，当AQI>200时，均值可达260.06，为最高。2类轨迹占25.58%，起源于河南省中部，包括郑州、漯河、许昌、驻马店等城市，是全国污染较严重的区域之一，这类轨迹平均风速为2.3 m/s, 1类和5类轨迹因为风速较低，当发生污染天气时本地排放占主要因素，而2类轨迹因风速适中，有利于上游污染物传输，因此这类轨迹下的重污染受上游城市排放影响较大，通常发生在弱冷空气南下，或者强冷空气影响初期。4类轨迹起源于蒙古西部经黄土高原过秦岭最终进入湖南，起始高度在700 hPa以上，距离远，风速大，此类轨迹对应高空污染物的长距离输送，通常发生在北风较大或者北方有沙尘暴影响的时期，占比2.26%。

2.3 各月份权重潜在源区贡献因子(WPSCF)分析

设定PSCF网格区域为100—125 °E，20—45 °N，网格大小为0.1 °(经纬度)，AQI标准设为100，区域内共有25 000个网格点，1个月按30 d计，可计算Weight PSCF的中间值为3×30×24×72/25 000≈6，因此End Point设为：24, 6, 3，其他参数保持不变。将2017—2019年3年内3个1月合并共计93 d，3个2月合并, 共计84 d，3月以及10，11，12月同样合并天数，做出6个WPSCF分析，结果见图 5(a)—(f)。因为PSCF是一种条件概率，对研究的目标城市株洲而言，某地的WPSCF值表示当轨迹经过该地时，该地是株洲污染物的潜在源区的概率。

由图 5可见，1月和12月的WPSCF值最高，高值区域较连续，呈片状或带状分布，其他4个月WPSCF值较低，高值区域呈点状分布，相对较为分散。(1)1月，近距离潜在源区有株洲南部的攸县-衡山县一线(WPSCF值为0.8~0.9)，株洲西部的湘潭县-衡阳市一线(WPSCF值为0.6~0.7)；中距离潜在源区有湖北境内的武汉及其周边城市群(WPSCF值＞0.8)；远距离潜在源区位于郑州及附近(WPSCF值为0.7~0.8)。当1月份偏南风风速较小时，近距离的攸县-衡山县一带极有可能成为株洲的潜在源区。(2)2月，潜在源区面积扩大，WPSCF值下降。偏北方向潜在源区面积大小与1月相当，但是WPSCF值下降至0.4~0.5；偏南方向范围扩大，最南端到达广东、广西两省北部, 向东扩展到南昌附近, 往西到达湘中的娄底等地，WPSCF值下降至0.4左右。(3)3月，WPSCF值与2月相比进一步降低，但仍须注意湘潭、长沙、湘乡等地的潜在源，西南方向的永州附近WPSCF值较高，也须加以关注。(4)10—11月，以偏北方向的潜在源为主，WPSCF值为0.4~0.6，强度一般。(5)12月，是株洲污染较严重的月份(仅次于1月)，因此12月的潜在源区分布具有代表性。12月WPSCF图中有2条比较清晰的WPSCF高值带，一长一短、一左一右、一实一虚，左边长的、实的高值带起源于河南省中北部的郑州，这条路径WPSCF值为0.7~0.8，明显比周围高出0.1~0.2，它一路蜿蜒向南发展，经平顶山，过南阳，再经襄阳进入湖北省，以蛇形路径前进，过荆州，跨长江，经岳阳华容县进入湖南省，再过常德、益阳、湘潭、长沙等以弧形路径到达株洲。右边短的高值带，起源于湖南、湖北、江西三省交界处，看似粗短且比左边的更强，实质上与前文聚类分析的1类路径对应，它起源于三省交界的幕阜山山区，此处山峰多在千米以上，空气质量较好，是潜在源的可能性较小，而株洲出现污染的原因是弱东北风下沉逆温导致的静稳天气形势下本地污染排放累积和细微颗粒物二次生成，因此，这是一条虚的通道。当然，实际工作中，当出现弱的东北风控制下的静稳天气形势时，还应该注意东北方向上近距离的醴陵、萍乡、浏阳等地污染物的输送。

2.4 各月份加权浓度权重轨迹(WCWT)分析

网格点的WPSCF值反映潜在源污染概率的高低，不能体现对目标城市的污染贡献水平，作为补充，WCWT是对潜在源网格进行轨迹的污染指数AQI的加权计算，表示对目标城市污染贡献的强弱。2017—2019年株洲特护期各月份WCWT分析见图 6(a)—(f)。由图 6可见，网格区域为100—125 °E、20—45 °N，网格大小为0.1°×0.1°经纬度，End Point设为24, 6, 3，Weighting Method Reduce Ratio设为0.8, 0.45, 0.05，其他参数保持不变，WCWT值越大，颜色越深，表明该区域对株洲的污染物浓度的贡献越大。

由图 6可见，特护期6个月中，污染物潜在源区面积大、贡献强的是1月和12月，这与株洲污染指数的月变化特征一致；同时，1月和12月出现污染的概率最高，也与WPSCF分析一致。其中1月的高值区在偏北方向的中近距离上呈扇形分布，表明在此扇形内的湖南东北部、湖北东部、江西西北部等大片区域都是可能的污染物潜在源区。在较远距离的河南、安徽等省份呈指状分布，表明1月除郑州外，安徽的阜阳、蚌埠等城市也是潜在源区的可能性较大。12月的WCWT高值带同样分为2条，而且比WPSCF的形状更为粗壮和宽广，左边蜿蜒曲折的带状高值区即为北方污染物影响长株潭城市群的主要传输通道，它边缘清晰、形状独特，起源于河南、安徽，途经湖北中部，由洞庭湖湖口进入湖南，最终影响长株潭，右边一条同样为虚假的高值带，对应本地污染排放。

10—12月的污染物潜在源区基本分布在株洲以北，而1—3月，除了北部有潜在源区分布外，株洲以南也存在成片分布，尤其是1和2月，南部的衡阳、郴州附近有一高值区十分明显，其强度甚至超过北方的源区，值得引起重视，3月南部的潜在源区延伸至华南沿海。分析出现这种现象的原因是，株洲10—12月冬季偏北风占绝对主导地位，偏南风很弱，基本可以忽略不计，因此，分析上游区域时只需考虑偏北方向的输送。1—3月，随着季节的更替，虽然大部分时间还是以偏北风为主，但夏季风也在逐渐加强，将南方城市的污染物向北输送。

2.5 传输通道真实性检验

为检验WPSCF分析的传输通道的真实性，特选取2017年12月3—5日长株潭重污染过程进行检验，该过程输送通道城市AQI时间序列见图 7。

由图 7可见，本次污染过程持续时间较短(1 d)，有弱冷空气带动污染物向南输送，同时也有本地排放因素的影响。通道城市根据纬度高低，由北向南分别为郑州、南阳、襄阳、荆州、常德、益阳、长沙、株洲。从3日11时开始，至4日23时，AQI由北向南依次上升的序列较为清晰。由此可见，本次过程中区域输送的影响较大，而且传输轨迹与前文分析较为一致。

3 结论

(1) 对2017—2019年3年特护期内12 674条轨迹采取欧氏距离法进行聚类统计，共分为5大类，其中1，2，5类轨迹占比较大，AQI平均值较高，1，5类轨迹因风速低，发生污染天气时本地排放占主要因素，而且1类轨迹下降坡度大，易导致下沉逆温形成静稳形势，加剧污染累积。2类轨迹因风速适中(2.3 m/s)，恰好有利于上游污染物传输，因此这类轨迹下的重污染受上游城市排放影响较大，通常发生在弱冷空气南下，或者强冷空气影响初期。3类轨迹AQI均值低，这类轨迹风速较大，达4.6 m/s，大气扩散条件较好，一般出现在冷锋南下之后，冷高压控制初期。4类轨迹占比小，对应高空污染物的长距离输送。

(2) WPSCF分析表明，整个特护期6个月中，只有1和12月的WPSCF值较高，高值区域较连续，呈片状或带状分布，其他4个月WPSCF值较低，高值区域呈点状分布，相对分散。12月的WPSCF值分布具有代表性，有2条较清晰的高值带，一长一短、一左一右、一实一虚，左边长的、实的高值带起源于河南省中北部的郑州，它一路向南发展，经平顶山，过南阳，再经襄阳进入湖北省，以蛇形路径前进，过荆州，跨长江，经岳阳华容县进入湖南省，再过常德、益阳、湘潭、长沙等地以弧形路径到达株洲，这条路径是12月北方污染物向南输送影响长株潭的主要传输通道。右边短的高值带是一条虚的通道，起源于湖南、湖北、江西三省交界处，与聚类分析的1类路径对应，对应弱东北风下沉逆温导致的静稳天气形势下本地排放累积。

(3) WCWT分析表明，污染物潜在源区面积大、贡献强的月份同样是1和12月，1月的高值区在中、近距离上偏北方向呈扇形分布，表明在此扇形内的湖南东北部、湖北东部、江西西北部都是可能的潜在源区，在较远距离上的河南、安徽等省份呈指状分布，郑州、阜阳、蚌埠等城市是潜在源区的可能性较大；12月的WCWT高值带同样分为2条，左边蜿蜒曲折的带状高值区即为北方污染物影响长株潭城市群的主要传输通道，它边缘清晰、形状独特，比WPSCF分析的通道更宽广，右边同样为虚假的高值带，对应本地污染排放。10—12月的潜在源区主要分布在偏北方向，而1—3月，除了偏北方向外，偏南方向也存在成片的源区。

(4) 通过2017年12月3—5日重污染个例检验发现，传输轨迹与WPSCF分析的传输通道较为一致。