2022, Vol. 14 
2. 江苏省泰州环境监测中心，江苏 泰州 225300
2. Taizhou Environmental Monitoring Center, Taizhou, Jiangsu 225300, China
大气遥感监测是利用传感器对大气结构、状态以及变化进行监测的过程，结合大气遥感监测传感器可以获取大气中污染气体的时空分布特征。自20世纪80年代，随着大气环境卫星遥感监测技术不断发展，传感器和监测应用技术也日趋成熟。目前可用于臭氧(O3)、二氧化氮(NO2)、二氧化硫(SO2)、甲醛(HCHO)等遥感数据监测的卫星传感器主要包括美国AURA卫星搭载的臭氧传感器、NPP对地观测卫星搭载的OMSP传感器，欧洲Metop气象卫星搭载的GOME臭氧业务监测传感器、哨兵5号搭载的对流层观测仪，以及中国高光谱观测卫星(GF5-02/EMI)等。相较于地面观测，遥感技术具有监测范围广、速度快、成本低的显著优势，被广泛应用于大气环境监测领域。江文华等[1]利用GOME分析了北京市大气NO2柱浓度变化特征。李旭文等[2]基于对流层观测仪(TROPOMI)数据产品对江苏省域的空间分布特征和大气污染识别效果进行了初步分析。TROPOMI是目前世界上技术最先进、空间分辨率最高的大气监测光谱仪，国内外广大学者利用监测设备和机载监测设备对TROPOMI对流层柱浓度进行了验证[3-4]，反演结果与地表观测接近。针对扬州市严峻的大气污染防治形势，现基于2020年1月—2021年9月TROPOMI卫星观测资料分析扬州市对流层中HCHO、NO2柱浓度时空分布特征及长期变化趋势，探索遥感监测柱浓度高值区域与工业源分布的一致性，分析气象条件、地面观测资料、人为源与遥感监测数据的相关性，以期为扬州市大气污染防治工作治理成效提供技术支撑。
1 研究方法 1.1 数据来源大气遥感监测数据来源于欧洲航天局哨兵5号卫星搭载的对流层观测仪TROPOMI，大气环境监测数据来源于扬州市环境空气质量自动监测国控站点数据，气象资料来源于扬州市气象局，文中涉及的HCHO、NO2柱浓度遥感监测图由生态环境部卫星环境应用中心制作。
1.2 数据时间2020年1月1日—2021年9月30日。
1.3 监测项目对流层HCHO和NO2柱浓度。
1.4 评价方法利用TROPOMI传感器L2级产品获取扬州市对流层HCHO和NO2柱浓度数据，对其进行逐月平均柱浓度合成计算，进一步分析扬州市对流层HCHO和NO2柱浓度时空分布特征。
2 结果与讨论 2.1 对流层HCHO和NO2柱浓度时间分布特征2020年1月—2021年9月扬州市对流层HCHO和NO2柱浓度变化趋势见图 1。
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图 1 2020年1月—2021年9月扬州市对流层HCHO和NO2柱浓度变化趋势 |
由图 1可见，扬州市对流层HCHO平均柱浓度为903.01×1013mole/cm2，HCHO柱浓度呈现波动上升趋势，一般在5—6月柱浓度达到峰值，2021年6月柱浓度最高(1 282.18×1013 mole/cm2)，2020年1月柱浓度最低(574.63×1013 mole/cm2)，最高柱浓度月均值为最低值的2.2倍。HCHO作为O3的重要前体物，主要由挥发性有机物经氧化作用生成，其来源包括自然源和人为源[5-6]，对流层柱浓度与太阳紫外辐射强度有关[7]，当温度升高、光照强度增大时，大气中的甲烷与异戊二烯等挥发性有机物发生强烈的光化学反应，导致HCHO光解消除速率远低于产生速率[8-9]，春、夏季节气温相对较高，太阳紫外辐射较强，光化学反应剧烈，大量挥发性有机物通过反应生成HCHO，夏季植被活动强也会排放大量异戊二烯等HCHO前体物，进一步生成HCHO，造成春夏季节HCHO柱浓度较高；而冬季气温度低，太阳紫外辐射强度较弱，光化学反应不强，HCHO柱浓度相对较低。
2020年1月—2021年9月，对流层NO2平均柱浓度为633.77×1013 mole/cm2。NO2柱浓度呈现先上升后下降的变化趋势，月均浓度分布情况与HCHO相反，一般在冬季柱浓度达到峰值，2021年1月柱浓度最高(1 570.34×1013 mole/cm2)，夏季柱浓度降低，2021年8月柱浓度最低(319.37×1013 mole/cm2)，最高柱浓度为最低值的3.9倍。对流层NO2柱浓度表现为“冬季高夏季低，春秋季过度”的特征，其浓度变化与气象条件密切相关[10-11]，冬季气温较低，太阳辐射强度显著低于夏季，光化学反应不强烈，NO2不易被转化、分解、消散，而夏季光化学反应较强，NO2极易参与光化学反应进而生成O3，导致冬季NO2浓度上升而夏季浓度降低的变化特征。
2020和2021年1—9月扬州市对流层HCHO柱浓度变化情况见表 1。
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表 1 2020和2021年1—9月对流层HCHO、NO2柱浓度变化情况 |
由表 1可见，2021年1—9月HCHO平均柱浓度同比2020年上升4.0%，主要与人为排放量上升有关。大量研究表明, HCHO柱浓度与机动车保有量密切相关[12]，HCHO主要由非甲烷挥发性有机物氧化产生，而机动车在行驶、怠速过程中会产生大量挥发性有机物，近几年扬州市机动车保有量呈持续上升趋势，截至2021年9月机动车保有量达到103.129万辆，较2020年(100.792万辆)上升2.3%，是对流层HCHO柱浓度同比升高的因素之一。各月同比变化幅度在-29.3%~53.9%，2021年1，2月同比上升幅度最大，同年8月同比下降幅度最大，这主要与新型冠状病毒肺炎疫情期间停工停产有关。受疫情影响，2020年1月下旬—2月上旬全国范围内停工停产，2021年8月扬州启动封城应急管控措施，工业废气排放、汽车尾气排放、化石燃烧等人为影响活动明显减弱，工业用电量同比下降28.6%，工业废气排放量同比下降17.3%，污染排放下降导致同比变化显著。
2021年1—9月NO2平均柱浓度同比2020年上升40.6%。这主要与污染物排放量上升有关，2021年1—9月扬州市重点行业煤炭消耗量达到839.6万t，同比上升15.6%，氮氧化物(NOX)、烟尘排放量分别同比上升5.9%，50.4%。各月同比变化幅度在-20.7%~197.1%，与HCHO变化情况相似。2021年1，2月NO2同比2020年上升幅度最大，8月下降幅度最大。结合重点行业污染源数据来看，疫情期间，2020年1季度扬州市重点行业NOX排放量为2 364 t，较2021年同期减少13.6%；2021年3季度NOX排放量达到2 384 t，较2020年同期减少18.2%，可见降低NOX排放是控制对流层NO2柱浓度最有效、最直接的方式。
2.2 对流层HCHO和NO2柱浓度空间分布特征扬州市2020和2021年1—9月对流层HCHO、NO2柱浓度空间分布见图 2(a)(b)、图 3(a)(b)。
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图 2 2020和2021年1—9月扬州市对流层HCHO柱浓度遥感监测空间分布 |
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图 3 2020和2021年1—9月扬州市对流层NO2柱浓度遥感监测空间分布 |
由图 2(a)(b)可见，扬州市对流层HCHO柱浓度整体呈现南部高、北部低的空间分布特征。由图 2(b)可见，仪征市HCHO柱浓度最高(934.78×1013 mole/cm2)，其次为广陵区(934.40×1013 mole/cm2)、邗江区(926.10×1013 mole/cm2)、高邮市(903.26×1013 mole/cm2)、江都市(888.85×1013 mole/cm2)，宝应县最低(877.70×1013 mole/cm2)，最高和最低地区浓度相差约1.065倍。由图 3(a)(b)可见，对流层NO2柱浓度空间分布特征与HCHO一致，也呈现北部低而南部高的特征。由图 3(b)可见，广陵区NO2柱浓度最高(843.99×1013 mole/cm2)，其次为邗江区(794.09×1013 mole/cm2)、仪征市(774.29×1013 mole/cm2)、江都区(669.93×1013 mole/cm2)、高邮市(568.91×1013 mole/cm2)，宝应县最低(490.33×1013 mole/cm2)。
对流层HCHO、NO2柱浓度均与人类活动有密不可分的关系[13-14]，柱浓度越高的地区，污染物排放强度越大。2020年扬州市统计年鉴显示，广陵区、邗江区属于扬州市主城区，人口密度分别达到3 761.6，2 393.2人/km2，远高于其他地区，而宝应县人口密度仅为661.4人/km2。机动车排放和第二产业排放是造成NO2浓度升高的主要污染源，广陵区和邗江区合计机动车保有量达到91.9万辆，占全市机动车保有量的41.3%，而仪征市第二产业相对较为发达，其第二产业工业用电量为396 381 kWh，为扬州市用电量最高的地区，是最低地区宝应县第二产业工业用电量的2.69倍。高密度的人口分布、高强度的经济和工业生产活动、高保有量的机动车使得扬州市南部地区污染物排放强度较高，进而导致对流层柱浓度显著高于其他地区。此外，结合大气重点排污企业分布情况，扬州市重点大气排污单位共81家，多集中在南部仪征市、邗江区、广陵区等地，与对流层HCHO、NO2柱浓度高值区分布一致。
扬州市对流层HCHO、NO2柱浓度高值区重点企业分布见图 4。
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图 4 扬州市对流层HCHO、NO2柱浓度高值区重点企业分布 |
由图 4可见，HCHO柱浓度高值区分布重点排污企业有19家，占比23.4%；NO2柱浓度高值区内重点排污企业有47家，占比58%；分布于HCHO柱浓度高值区和NO2柱浓度高值区的重叠区重点排污企业15家，占比18.5%。高值区分布重点排污企业从属电力供热、工业锅炉、冶金、石化与化工、表面涂层等行业。大气污染防治需要进一步加大高值区企业的污染防治管控力度，进一步推进石化、化工等重点行业清洁生产，削减煤炭消费总量，大力推进“以电代煤”，推动高载能行业以及重点用能单位深化节能改造。
2.3 相关性分析 2.3.1 气象条件影响统计2020年1月—2021年9月扬州市气象数据(月平均气温和月降水量)，分析气象因素与对流层HCHO和NO2柱浓度的相关性，见图 5(a)(b)(c)(d)。
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图 5 对流层HCHO、NO2柱浓度与气温、降水量相关性分析 |
由图 5(a)可见，研究期间扬州市对流层HCHO柱浓度与月平均气温呈显著正相关性；由图 5(b)可见，对流层HCHO柱浓度与月降水量相关性不明显。可见气温对对流层HCHO柱浓度影响更大，太阳紫外辐射越强，气温越高，光化学反应越强烈，HCHO柱浓度也因此攀升[15]。
由图 5(c)可见，对流层NO2柱浓度与月平均气温呈现显著负相关特征，与HCHO相比，NO2与气温相关系数更高；由图 5(d)可见，NO2柱浓度与月降水量呈现负相关，较HCHO与降水量相关性略高。
2.3.2 地面观测数据一致性对流层HCHO柱浓度与扬州市地面观测臭氧(O3)月均浓度变化趋势见图 6。
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图 6 对流层HCHO柱浓度和地面O3浓度变化趋势 |
由图 6可见，2021年6月对流层HCHO柱浓度处于较高水平，地面观测ρ(O3)月均值也达到峰值(161 μg/m3)，同时出现污染时段，二者变化趋势较为一致。HCHO柱深度和地面ρ(O3)相关性分析见图 7。由图 7可见，对流层HCHO月平均柱浓度与地面观测ρ(O3)月均值呈现显著的正相关性，相关系数R2达到0.524 9，这主要是二者都参与了光化学反应，与太阳紫外辐射密切相关，紫外辐射越强，浓度越高[7]。
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图 7 对流层HCHO柱浓度和地面ρ(O3)相关性分析 |
对流层NO2柱浓度和地面观测数据变化趋势见图 8。由图 8可见，扬州市对流层NO2柱浓度与地面ρ(O3)变化趋势相反，而与地面ρ(NO2)变化趋势较为一致。2021年对流层NO2柱浓度较去年同期增高，这与大气环境中NOX排放量的增加有着密切联系。对流层NO2柱浓度与地面ρ(O3)、ρ(NO2)的相关系数分别达到-0.72，0.85。可见对流层NO2柱浓度与地面观测数据能保持较高的一致性，印证了对流层NO2柱浓度观测数据用来表征地面NOX排放情况的可行性[12]。
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图 8 对流层NO2柱浓度和地面观测数据变化趋势 |
(1) 2020年1月—2021年9月扬州市对流层HCHO、NO2月平均柱浓度分别为903.01×1013，633.77×1013 mole/cm2；受太阳紫外辐射影响，HCHO月均柱浓度变化特征表现为6月最高、1月最低；受气象条件和人为排放强度影响，NO2月均柱浓度则表现为1月最高、8月最低。
(2) 2021年1—9月扬州市对流层HCHO、NO2柱浓度月均值同比2020年分别增长4.0%，40.6%。
(3) 扬州市对流层HCHO和NO2浓度高值区主要分布在扬州市南部，这与南部地区高密度的人口分布、高强度的经济和工业生产活动、高保有量的机动车等高排放有关。此外，浓度高值区域与重点排污企业分布情况较为一致，多为电力供热、工业锅炉、冶金、石化与化工、表面涂层等行业。
(4) 相关性分析显示，对流层HCHO柱浓度与气温、O3浓度呈显著正相关，对流层NO2柱浓度与气温、O3浓度呈显著负相关；此外，对流层NO2柱浓度与地面NO2观测数据能保持较高的一致性。
| [1] |
江文华, 马建中, 颜鹏, 等. 利用GOME卫星资料分析北京大气NO2污染变化[J]. 应用气象学报, 2006(1): 67-72. DOI:10.3969/j.issn.1001-7313.2006.01.009 |
| [2] |
李旭文, 张悦, 姜晟, 等. "哨兵-5P"卫星TROPOMI传感器在江苏省域大气污染监测中的初步应用[J]. 环境监控与预警, 2019, 11(2): 10-16. DOI:10.3969/j.issn.1674-6732.2019.02.002 |
| [3] |
ZHENG Z H, YANG Z W, WU Z F, et al. Spatial variation of NO2 and its impact factors in China: An application of Sentinel-5P products[J]. Remote Sensing, 2019, 11(16): 1939. DOI:10.3390/rs11161939 |
| [4] |
JUDD L M, AL-SAADI J A, SZYKMAN J J, et al. Evaluating Sentinel-5P TROPOMI tropospheric NO2 column densities with airborne and Pandora spectrometers near New York City and Long Island Sound[J]. Atmospheric Measurement Techniques Discussions, 2020, 13(11): 1-52. |
| [5] |
张永佳, 葛建团, 徐敏, 等. 广东省对流层HCHO柱浓度时空动态分布及影响分析[J]. 环境科学学报, 2020, 40(8): 2869-2881. |
| [6] |
李阳, 巨天珍, 马成, 等. 长江三角洲近10年甲醛柱浓度变化及影响因素[J]. 中国环境科学, 2019, 39(3): 897-907. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2019.03.001 |
| [7] |
陈智海, 杨显玉, 古珊, 等. 基于OMI数据研究中国对流层甲醛时空分布特征及变化趋势[J]. 环境科学学报, 2019, 39(9): 2852-2859. |
| [8] |
王少丽, 王会祥, 刘斌. 北京市大气甲醛浓度研究[J]. 环境科学研究, 2008, 21(3): 27-30. |
| [9] |
王爽, 巨天珍, 咸龙, 等. 京津冀对流层甲醛的时空演变特征及其影响因素[J]. 环境科学学报, 2018, 38(4): 1297-1305. |
| [10] |
高诚, 张超, 余树全. 2005—2013年长江三角洲地区对流层二氧化氮时空变化特征[J]. 浙江农林大学学报, 2015, 32(5): 691-700. |
| [11] |
郑子豪, 吴志峰, 陈颖彪, 等. 基于SENTINEL-5P的粤港澳大湾区NO2污染物时空变化分析[J]. 中国环境科学, 2021, 41(1): 63-72. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2021.01.008 |
| [12] |
焦骄, 刘旻霞, 李俐蓉, 等. 近12年华北五省区域对流层甲醛柱浓度时空变化及影响因素[J]. 环境科学学报, 2018, 38(6): 2191-2200. |
| [13] |
咸龙, 葛建团, 徐敏, 等. 珠江三角洲对流层HCHO柱浓度遥感监测及影响因子[J]. 中国环境科学, 2018, 38(9): 3221-3231. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2018.09.003 |
| [14] |
高晋徽, 朱彬, 王言哲, 等. 2005—2013年中国地区对流层二氧化氮分布及变化趋势[J]. 中国环境科学, 2015, 35(8): 2307-2318. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2015.08.008 |
| [15] |
史家, 巨天珍, 张志成, 等. 基于卫星遥感的湖南省甲醛时空分布及影响因素分析[J]. 地球与环境, 2019, 47(4): 448-458. |