2022, Vol. 14 
燃放烟花爆竹是我国春节期间的传统习俗，部分区域烟花爆竹的集中燃放已成为一种短时间内污染集中且较为强烈的人为源，对大气环境和人体健康产生了严重危害[1-3]。因此，针对燃放烟花爆竹对大气环境质量的影响研究已逐渐引起环境管理部门和广大研究者的关注[4-6]。国内外研究表明，烟花爆竹的集中燃放会产生大量的颗粒物[7-8]、二氧化硫(SO2)[9-10]、氮氧化物(NOX)[5, 11-12]等大气污染物，且使颗粒物的粒径分布发生显著变化[13-14]，大气颗粒物中的水溶性离子[15-16]、微量元素[17-18]、有机碳(OC)和元素碳(EC)[4, 19-20]等化学组分均会在短时间内发生不同程度的显著变化。近年来，烟花爆竹燃放对空气质量的影响研究主要集中在京津冀[3, 13, 20]、长三角[15, 21]、珠三角[7]和部分受烟花爆竹燃放污染严重的地区(如重庆[12]、武汉[16]和长沙[22]等)。例如，Zhang等[23]研究发现，烟花爆竹燃放会对二次颗粒物的形成产生重要影响，二氧化氮(NO2)浓度的急剧增加有利于铵根离子(NH4+)和硝酸根离子(NO3-)的生成。同时，不同种类的烟花爆竹由于生产原料的差异，对大气颗粒物中离子组成的影响也会产生明显差异[16]。Tian等[24]通过化学质量平衡模型(CMB)研究表明，天津市春节期间烟花爆竹燃放对细颗粒物(PM2.5)和可吸入颗粒物(PM10)浓度的影响程度已经显著高于生物质燃烧。Li等[25]发现，黄河三角洲地区烟花爆竹的集中燃放促进了大气SO2向硫酸盐的二次转化。张琴和郝天依等[22, 26]通过研究烟花爆竹集中燃放期间PM2.5的半衰期及其对重污染天气的影响发现，在多种气象条件下，烟花爆竹的燃放会使PM2.5浓度急剧增加，形成持续性的重污染过程。
安徽省地处江淮区域，位于中国的南北分界地区，从北向南大致可分为淮河以北区域(皖北地区，包括宿州、淮北、蚌埠、阜阳、淮南和亳州)、江淮之间区域(皖中地区，包括合肥、六安、滁州和安庆)以及长江以南区域(皖南地区，包括黄山，芜湖，马鞍山，铜陵、宣城和池州)，地势平坦的皖北地区极有利于大气污染物由北向南传输扩散，皖南地区又起到了地形阻挡的作用，大气污染物容易在江淮中部和沿江区域堆积滞留，位于皖南地区的本地污染在不利气象条件下又难以向外界稀释扩散，容易加重局部地区的大气污染程度[27]。2016年以来，安徽省持续加强烟花爆竹禁燃限燃管理规定和措施，这对缓解烟花爆竹燃放对空气质量影响起到了关键作用，但目前尚无非禁燃区(部分城郊和农村)烟花爆竹燃放对江淮地区城区空气质量的定量影响研究。现对江淮地区(以安徽为例)2022年春节期间空气质量受烟花爆竹燃放的影响特征进行了系统分析，并量化估算重点时段和重点区域烟花爆竹燃放对PM2.5浓度升高的贡献量和贡献率，以期为区域大气污染精准防控提供技术支持。
1 材料与方法 1.1 数据来源研究时段选取春节期间，为2019—2022年农历除夕前一日至正月初六(2019年2月3—10日、2020年1月23—30日、2021年2月10—17日、2022年1月30日—2月6日)。将除夕19:00—初一10:00期间定义为烟花爆竹集中燃放时段，除夕00:00—19:00和初一10:00—初六23:00为非集中燃放时段。研究期间，安徽省地级市和县域的PM2.5、PM10、SO2、NO2、一氧化碳(CO)和臭氧(O3)等空气质量数据小时值和日均值均为国控和省控自动监测站点的审核数据，监测点位覆盖安徽省104个县(市、区)，监测数据符合《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ 633—2013)中关于监测方法、质控审核方法、数据有效性和完整性的技术要求。NO3-、硫酸根离子(SO42-)、NH4+、钾离子(K+)、钠离子(Na+)、钙离子(Ca2+)、镁离子(Mg2+)、氯离子(Cl-)、OC、EC和金属元素等颗粒物组分浓度数据来源于合肥和淮北市颗粒物组分监测站。
1.2 分析仪器元素分析采用EHM—X100型大气金属在线分析仪(江苏天瑞仪器股份有限公司)；阴阳离子分析采用URG9000D色谱仪(美国Thermo Fisher公司)；碳质组分分析采用Model 4 EC/OC分析仪(美国Sunset公司)，时间分辨率为1 h；颗粒物垂直监测(消光系数和退偏振比)采用GBQ L—01型单波长双通道激光雷达(合肥中科光博量子科技有限公司)，时间分辨率为1 min。
1.3 分析方法赵伟[7]、张琴[22]、Ravindra等[28]研究发现，烟花爆竹燃放对PM2.5、PM10、SO2和NO2浓度的影响较大，对CO浓度的影响相对较小。Wang等[13]研究发现，烟花爆竹燃放排放的一次源颗粒物主要为细颗粒物，SO2和NO2主要在粗颗粒物上通过均相和非均相反应生成硫酸盐、硝酸盐等二次离子；而大气主要污染物中CO浓度相对稳定，受烟花爆竹燃放的影响较小[11]。因此以CO作为参照气体，基于ρ(PM2.5)/ρ(CO)法分析烟花爆竹燃放对PM2.5的贡献量和贡献率。计算公式见式(1)和式(2)[12, 29]。
| $M=\rho_{\mathrm{PM}}-\rho_{\mathrm{CO}} \times\left(\rho_{\text {PM }, \mathrm{a}}^{\prime} / \rho_{\mathrm{CO, a}}^{\prime}\right) $ | (1) |
| $\eta=M / \rho_{\text {PM }} \times 100 \%$ | (2) |
式中：M——集中燃放时段或逐时烟花爆竹燃放对PM2.5的贡献量；ρPM——集中燃放时段PM2.5的平均质量浓度或逐时质量浓度，μg/m3；ρ′PM, a——非集中燃放时段PM2.5的质量浓度，μg/m3；ρCO——集中燃放时段CO的平均质量浓度或逐时质量浓度，mg/m3；ρ′CO, a——非集中燃放时段CO的质量浓度，mg/m3；η——烟花爆竹燃放对PM2.5的贡献率，%。
2 结果与讨论 2.1 春节期间空气质量分布特征 2.1.1 总体情况2022年春节期间，除淮北、宿州、滁州、马鞍山、铜陵和黄山市外，安徽省其余10个地级市的主城区均出现了短时重污染过程，其中六安、淮南和阜阳3个城市分别出现5，3，2 h的严重污染，污染过程呈现影响范围较大、持续时间较长、污染程度较重的显著特征。从除夕15:00开始，受烟花爆竹集中燃放的影响，长三角、东北、华中等区域环境空气质量快速变差，安徽省淮南、马鞍山、蚌埠等城市的空气质量在长三角区域范围内率先变差；至除夕凌晨左右，全省空气质量以中度—重度污染为主。初一上午，在强东南风(风速＞4.0 m/s)影响下，全省空气质量自东北向西南逐步好转；至初一17:00，空气质量基本转为以良为主。宣城主城区共出现1 d日均中度污染，阜阳、淮南和芜湖主城区各出现2 d日均轻度污染，淮北、亳州、宿州、蚌埠、六安、马鞍山、铜陵、池州和安庆主城区各出现1 d日均轻度污染，未出现重度及以上日均污染天。2022年污染天数均集中于除夕至初一，比2021年增加8 d，但比2019和2020年分别减少了68.0%和60.0%。
从主要环境空气质量参数水平分析来看，2022年春节期间全省PM2.5和PM10平均质量浓度分别为53和71 μg/m3，同比2021年分别升高了10.4%和10.9%，但比2019—2021年春节期间平均质量浓度分别降低了19.7%和12.3%。其中除夕至初一，全省PM2.5和PM10平均质量浓度分别为78和112 μg/m3，同比2021年分别升高了66.0%和89.8%；与2019—2021年除夕至初一的气态污染物浓度相比，2022年NO2、CO平均质量浓度分别下降了11.1%和22.2%，O3日最大8 h平均质量浓度升高了17.6%，SO2质量浓度则基本持平，但SO2、NO2、CO和O3日最大8 h平均质量浓度较2021年同期分别增加了28.6%，6.7%，16.7%和16.0%(表 1)。
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表 1 2019—2022年除夕至初一安徽省环境空气质量参数统计① |
烟花爆竹集中燃放的显著影响可从2个方面对比分析。首先，比2019年同期环境质量有所好转，比2020和2021年同期显著反弹。例如，2022年集中燃放时段PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO的质量浓度同比分别上升141.7%，165.6%，42.9%，46.2%，14.3%，其中PM2.5、PM10、SO2、NO2的质量浓度上升速率同比分别升高0.9，2.2，5.3，0.9倍，CO上升速率则同比持平；与2019年相比，PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO的质量浓度分别下降28.8%，22.5%，23.1%，20.1%，38.5%。其次，2022年除夕前一日至初二，全省平均温度＜3.0 ℃，平均相对湿度为50%~60%，风速较低(＜3.0 m/s)，大气扩散条件变化较小；与初一晚上至初二上午的同时段(19:00—次日10:00)相比，集中燃放时段的PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO的质量浓度分别上升146.8%，128.2%，25.0%，72.7%，60.0%，除CO质量浓度上升速率保持不变且较小外，PM2.5、PM10、SO2、NO2上升速率均有所升高(表 2)。此外，与非集中燃放时段相比，集中燃放时段的O3质量浓度下降了22.2%，可能与NOX增加的滴定作用有关[3]。
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表 2 2019—2022年安徽省春节期间环境质量参数统计① |
目前，春节期间污染物的变化特征已成为研究热点。刘姣姣等[12]研究表明，2019年春节期间重庆市实施禁燃措施后，PM2.5和PM10的平均质量浓度同比分别下降22.5%和18.7%；郝天依等[26]研究发现，2016—2017年春节期间，天津市集中燃放烟花爆竹导致PM10、PM2.5和SO2平均质量浓度涨幅较大，分别达到305，178和80 μg/m3，且PM10、PM2.5日变化曲线的波动性较非春节期间显著增强；吕文丽等[20]发现，2019年保定市在集中燃放烟花爆竹期间，PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO的平均质量浓度比非集中燃放期间分别增加1.3，1.0，1.1，0.4和0.02倍，与本研究结论相近。总体上，2022年春节期间环境空气质量显著好于2019—2021年平均水平，说明实施烟花爆竹禁燃限燃政策对区域环境空气质量的改善起到积极效果(图 1)；2022年春节期间空气质量比2021年有所变差，可能与部分区域烟花爆竹燃放形势依然严峻有关，2022年除夕至初一上午出现的低温(1.7 ℃)、小风(＜1.3 m/s)、高湿(83%~100%)等不利气象条件也起到重要促进作用。
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图 1 2019—2022年春节期间安徽省PM2.5和PM10小时质量浓度变化 |
受烟花爆竹集中燃放影响，2022年除夕至初一期间安徽省主城区重度及以上污染时间累计达到61 h，累积轻度及以上污染时间比2019，2020，2021年分别减少52.6%、增加56.5%、增加157.1%。整体上，重度及以上污染累计时间以及PM2.5峰值均呈现皖北>皖中>皖南的空间分布特征(表 3)。
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表 3 2019—2022年除夕至初一城市污染情况统计 |
由表 3可见，阜阳、六安、淮南市的PM2.5峰值(分别达到304，288，286 μg/m3)显著高于其他城市，且均高于2019年(分别高40.1%，13.1%，82.2%)、2020年(分别高26.7%，38.3%，33.0%)、2021年(分别高75.7%，266.7%，172.4%)；各城市PM2.5峰值出现的时间段均是除夕夜间至初一上午，这与烟花爆竹集中燃放的活跃时间基本一致。滁州、黄山、铜陵等市的PM2.5峰值(100，110，130 μg/m3)则低于其他城市，PM2.5峰值较2019年分别降低43.8%，3.5%，56.2%，但较2021年分别升高9.9%，26.6%，2.4%，峰值出现的时间主要集中在初一上午。综上所述，除夕至初一期间，安徽省受烟花爆竹集中燃放的影响呈现出皖北和皖中大于皖南的空间特征，烟花爆竹集中燃放的环境效应依然存在，颗粒物浓度峰值较高、影响范围较广的严峻形势尚未得到根本改善。
2.2 烟花爆竹集中燃放对典型城市颗粒物组分的影响ρ(PM2.5)/ρ(PM10)表示PM2.5质量浓度在PM10质量浓度中的占比，在春节期间，全省该值约为71%。其中，集中燃放时段的ρ(PM2.5)/ρ(PM10)为65%~75%，均值为71%；非集中燃放时段的ρ(PM2.5)/ρ(PM10)为53%~85%，均值为73%。表明在非集中燃放期间，ρ(PM2.5)/ρ(PM10)的波动性较大，且PM10质量浓度比集中燃放期下降62.7%，其下降幅度略大于PM2.5(62.1%)。因此，粗颗粒物的质量浓度受烟花爆竹集中燃放的影响略大于细颗粒物。
合肥市地处江淮之间，且在秋冬季容易出现高湿静稳天气，已经成为长三角区域污染相对较重的城市之一[30]；淮北市位于淮北平原地区，空气质量易受京津冀、河南和山东等地区的污染传输影响[31]；此外，合肥和淮北市的颗粒物组分监测体系相对较为完善，因此选取合肥和淮北市分别作为江淮之间和淮北平原区域的城市代表，分析烟花爆竹集中燃放对大气颗粒物组分的影响特征。
2022年春节期间不同时段合肥市和淮北市PM2.5组分占比见图 2(a)—(f)。由图 2可见，合肥市和淮北市水溶性离子颗粒物组分中有机物(OM)、NO3-、SO42-和NH4+浓度均处于相对较高的水平，且累积浓度占比＞70%，其次是金属元素浓度占比均＞5.0%，EC、K+和Cl-等烟花爆竹的指示组分占比均＞3.5%。受烟花爆竹集中燃放影响，合肥市和淮北市的颗粒物组分占比均发生了显著变化(表 4)，主要变化特征为NO3-、SO42-和NH4+等主要离子占比较非集中燃放时段有所下降，K+、Cl-和金属元素等烟花爆竹指示组分均出现了明显的峰值过程。由表 4可见，2019年合肥市颗粒物组分中OM浓度占比最低(18%)，2021和2022年OM占比同比分别下降2和1个百分点；2019—2022年EC占比变化较小，范围在2%~3%；2019—2022年，NO3-、SO42-、NH4+和Cl-等水溶性离子组分占比逐年下降，下降范围在4~10个百分点。有研究表明，由于K+是烟花爆竹的氧化剂[20, 32]，甚至可以导致燃放期K+浓度达到非集中燃放期的12.6倍[33]。此外，为产生绚丽的颜色效果，烟花爆竹中加入的铝、镁、铁等金属元素会导致大气颗粒物中金属元素浓度出现异常的峰值过程[34]。同时，除夕至初一期间，合肥市和淮北市的气温和风速均偏低，但相对湿度均＞80%(图 3)；集中燃放期间SO2质量浓度较燃放前期增加1倍，在高湿条件下，SO2和NO2等气态污染物极易发生二次转化形成二次离子[35]。集中燃放期间，NO3-、SO42-和NH4+占比略有下降，主要原因是K+、Cl-和金属元素等烟花爆竹燃放示踪组分浓度增加。初一下午进入非集中燃放阶段时，气象条件对大气污染物浓度水平起主导作用。
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图 2 2022年春节期间不同时段合肥市和淮北市PM2.5组分占比 |
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表 4 2019—2022年除夕至初一合肥市PM2.5中各组分占比 |
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图 3 2022年春节期间合肥市和淮北市气象参数 |
2022年春节期间合肥市和淮北市PM2.5组分浓度和占比时序见图 4(a)(b)。由图 4(a)可见，与非集中燃放时段相比，合肥市集中燃放时段颗粒物组分中的NO3-、SO42-、NH4+占比分别下降10.4%，4.4%，6.8%，Mg2+、Cl-、K+的占比分别上升1.0%，4.5%，7.6%。从PM2.5组分的时间序列来看，合肥市PM2.5中的K+质量浓度由除夕17:00的0.63 μg/m3，上升至初一01:00的21.77 μg/m3(上升34.5倍)；SO42-的质量浓度在燃放期间上升了3.2倍；表征燃烧的Cl-的质量浓度上升了17.5倍。由图 4(b)可见，受烟花爆竹集中燃放的影响，淮北市PM2.5组分中水溶性K+、Cl-质量浓度显著增加(分别增加6.4%，2.8%)，Mg2+质量浓度略微增加(增加0.8%)。淮北市PM2.5小时质量浓度峰值出现在初一00:00和08:00；K+质量浓度分别达到7.7和17.8 μg/m3，占比由非燃放时段的2.2%分别增加至9.7%和25.7%；Cl-质量浓度分别为4.5和11.5 μg/m3，占比由非燃放时段的2.6%分别增加至5.7%和16.5%。黄炯丽等[6]研究发现，南宁市烟花爆竹集中燃放时段K+和Cl-质量浓度分别为非集中燃放时段的18.3和6.2倍；王占山等[10]研究表明，北京烟花集中燃放时段SO42-、K+、Cl-质量浓度分别为非集中燃放时段的1.4，5.0，3.9倍，与本研究基本一致。
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图 4 2022年春节期间合肥市和淮北市PM2.5组分质量浓度和占比时序 |
与非集中燃放时段相比，合肥市和淮北市集中燃放时段金属元素占比分别上升13.0%和6.9%，涨幅明显高于水溶性离子。例如，淮北市初一00:00和08:00金属元素质量浓度分别为17和11 μg/m3，占比由非燃放时段的11.4%分别增加至21.7%和16.0%，表明颗粒物组分中金属元素的浓度极易受烟花爆竹燃放影响。
2.3 烟花爆竹燃放对颗粒物垂直分布的影响受南北气候和地形地貌差异的影响，安徽省污染传输影响自北向南逐渐减弱，自北向南选取阜阳市太和县(皖北)、合肥市(皖中)、宣城市泾县(皖南)为例，分析烟花爆竹燃放对大气颗粒物垂直分布和传输沉降的影响特征。
2022年除夕至初一颗粒物光学特性见图 5(a)—(c)。由图 5(a)可见，2022年除夕至初一，太和县空气质量经历了一次从良至严重污染的过程，垂直监测显示，此次污染过程主要受多轮次污染传输叠加本地烟花爆竹燃放等因素影响。除夕06:00—12:00期间1.2 km高度的细颗粒污染气团(消光系数为0.65~0.82 km-1，退偏振比＜0.1)和除夕14:00—20:00期间1.0~1.6 km高度的浮尘气团(消光系数为0.21~0.25 km-1，退偏振为0.25~0.27)是颗粒物本底浓度偏高的主要因素。除夕19:00—21:00期间的本地烟花爆竹集中燃放和21:00—23:00期间的传输沉降气团(消光系数为0.26~0.36 km-1，退偏振比为0.20~0.27)导致空气质量快速恶化。地面站数据显示，除夕18:00空气质量为良，20:00转轻度污染，21:00转中度污染，22:00已达重度污染。初一凌晨后，随着边界层高度由日间的1.8 km进一步降低至夜间的0.6 km，颗粒物浓度持续累积升高，尤其是10:00前后，近地面出现了明显的短时烟花爆竹集中燃放现象(消光系数可达1.0 km-1，退偏振比为0.1左右)，导致颗粒物浓度进一步升高，PM2.5质量浓度于初一10:00达到峰值(480 μg/m3)。
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图 5 2022年除夕至初一太和县、合肥市和泾县的颗粒物光学特性 |
由图 5(b)可见，合肥市空气质量同样经历了一次从优至重度污染的过程。除夕18:00前，0.15 km以下消光系数为0.10~0.55 km-1，退偏振比＜0.05，日间近地面以球形细颗粒物为主，空气质量以优良为主。除夕18:00后至初一凌晨03:00，在烟花爆竹集中燃放和高空污染气团(除夕夜间至初一上午，消光系数偏高，在0.4~1.2 km高度出现大面积细颗粒污染气团传输沉降现象)沉降的叠加影响下，0.15 km以下消光系数逐渐升高，最高可达1.13 km-1，退偏振比＜0.05，说明该时段近地面依旧以球形细颗粒物为主，颗粒物浓度显著增加。至初一04:00后，大气边界层抬升至1.2 km以上，扩散条件好转，1.2 km以下消光系数逐渐减小至0.15 km-1，但退偏振比快速升高至0.16左右，表明该时段合肥市受到了粗粒子的传输沉降影响，近地面颗粒物类型由球形细颗粒物转变为不规则的粗颗粒物，细颗粒物污染逐渐清除，周边郊区和农村高空燃放的烟花爆竹可能会通过传输影响合肥主城区空气质量。
由图 5(c)可见，泾县处于皖南山区，空气污染主要由初一上午大面积的污染传输叠加本地烟花爆竹等因素造成。除夕日间，0.15 km以下消光系数分布在0.1 km-1左右，退偏振比＜0.05，说明日间近地面以球形细颗粒物为主，颗粒物浓度低于宣城、阜阳和合肥等地级市主城区。除夕17:00至初一06:00，近地面消光系数呈现逐渐升高趋势(初一06:00达0.5 km-1)，该现象出现时间稍晚于太和县和合肥市。初一06:00之后，随着1.4 km高度下球形细颗粒物污染气团(退偏振比在0.05左右)的沉降叠加影响，近地面颗粒物浓度进一步升高。地面站显示，初一10:00空气质量迅速变为中度污染，11:00达重度污染，之后进入非集中燃放期，近地面污染逐渐缓解，特别是22:00后降水对空气质量的改善起到关键作用。
综上，不利气象条件下，本地烟花爆竹燃放叠加污染传输影响是造成城区空气质量显著恶化的主要原因；本地及周边烟花爆竹的燃放可导致近地面细颗粒物浓度迅速升高，郊区和农村区域烟花爆竹高空燃放排放的颗粒物可以通过短距离区域传输从而加剧城区空气污染。
2.4 烟花爆竹燃放对PM2.5浓度的贡献率目前，ρ(PM2.5)/ρ(CO)比值法一般可以应用于烟花爆竹燃放对PM2.5质量浓度的定量估算，例如刘姣姣等[12]研究发现，2018年重庆市主城区集中燃放期间对PM2.5的平均贡献率为60%，自2019年实施禁燃措施后对PM2.5的平均贡献率＜5%。现采用ρ(PM2.5)/ρ(CO)法对全省16个城市主城区和59个县(市)在集中燃放时段烟花爆竹的燃放影响进行了系统分析，全省59个县(市)PM2.5均值和峰值高于地级市城区的县域分别为37和36个(图 6)。由图 6可见，2022年除夕至初一，烟花爆竹集中燃放对全省峰值时刻PM2.5质量浓度的绝对贡献量为4~701 μg/m3，平均值达159 μg/m3，峰值时刻PM2.5的绝对贡献量和贡献率均呈现皖中>皖北>皖南的特征；集中燃放时段PM2.5质量浓度的绝对贡献为8~332 μg/m3，平均值达79 μg/m3，PM2.5绝对贡献量和贡献率同样呈现皖中>皖北>皖南的特征。其中，舒城县(332 μg/m3)、界首市(295 μg/m3)、砀山县(231 μg/m3)的PM2.5绝对贡献量显著高于其他县域，燃放烟花爆竹对3个县域PM2.5质量浓度的贡献率均＞70%。从城区污染物浓度基本低于周边县域的空间分布特征看，城区的禁燃措施具有一定的污染削峰作用，但大片农村和郊区的烟花爆竹集中燃放同样会导致被其包围的城区空气质量迅速恶化。2022年，全省16个城市主城区和59个县(市)基本全部实施烟花爆竹禁燃限燃措施，但大部分郊区和农村地区尚无禁限要求，导致禁限区面积总体来说相对较小，政策覆盖人群有限(春节假期农村人口相对较多)，局地性的烟花爆竹禁燃措施作用具有明显的局限性，烟花爆竹集中燃放对环境空气质量的影响依然显著。
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图 6 2022年除夕至初一75个主城区和县(市)烟花燃放对PM2.5浓度的贡献 |
选取舒城县作为集中燃放对PM2.5质量浓度影响较大的城市代表，涡阳县作为影响较小的城市代表，具体分析烟花爆竹燃放对城区PM2.5质量浓度变化的影响过程。集中燃放时段，烟花爆竹燃放对舒城县的PM2.5小时平均质量浓度影响显著高于涡阳县，涡阳县和舒城县PM2.5平均质量浓度分别增加4和333 μg/m3，烟花爆竹对PM2.5质量浓度的贡献率分别为5.5%和70.6%，见图 7(a)(b)。除夕20:00舒城县PM2.5质量浓度(890 μg/m3)达到严重污染水平，烟花爆竹的燃放对峰值时刻的PM2.5质量浓度绝对贡献量达到704 μg/m3(贡献率为79.0%)，这与Kong等[2]发现烟花爆竹对南京PM2.5质量浓度贡献率约60.1%的研究结论相近。涡阳县PM2.5的质量浓度受集中燃放影响虽然较小，同样导致PM2.5质量浓度增加1 μg/m3(贡献率达到0.9%)。受烟花爆竹燃放时间和程度的影响，一般烟花爆竹燃放排放的PM2.5质量浓度达到峰值之后会急剧衰减，对不同城市的持续影响时间显著不同，例如舒城县烟花爆竹燃放的持续影响时间显著长于涡阳县。综上，不同区域的烟花爆竹燃放影响差异显著，可能主要与城建区、郊区和附近农村的燃放情况有关，主城区的禁燃措施对于空气质量改善起到了关键作用，同时需要加强城市周边区域的烟花爆竹燃放管控措施。
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图 7 2022年除夕至初一烟花爆竹燃放对涡阳县和舒城县PM2.5浓度的影响 |
(1) 实施烟花爆竹禁燃限燃政策后，安徽省2022年春节期间环境空气质量整体上显著好于2019—2020年平均水平；受不利气象条件和烟花爆竹集中燃放的叠加影响，2022年环境空气质量比2021年有所变差，烟花爆竹燃放对环境的影响依然呈现颗粒物浓度峰值较高、影响范围较广的严峻形势。
(2) 2022年春节期间，合肥市和淮北市水溶性离子中NO3-、SO42-、NH4+和OM占比依然处于相对较高的水平，其次是金属元素浓度占比均＞5.0%，EC与K+和Cl-等烟花爆竹的指示组分占比均＞3.5%。受烟花爆竹燃放影响，合肥市和淮北市的颗粒物组分中NO3-、SO42-和NH4+等主要离子占比有所下降，K+、Cl-和金属元素等烟花爆竹指示组分均出现了明显的峰值过程，且金属元素浓度占比涨幅明显高于水溶性离子。
(3) 烟花爆竹燃放对大气颗粒物的垂直分布和传输沉降过程产生显著影响，燃放排放主要以球形细颗粒物为主；不利气象条件下的本地烟花爆竹燃放叠加周边污染传输影响是造成主城区空气质量显著恶化的主要原因。
(4) 烟花爆竹集中燃放对安徽省16个城市主城区和59个县(市)峰值时刻PM2.5质量浓度的绝对贡献为4~701 μg/m3，平均值达159 μg/m3；集中燃放时段PM2.5质量浓度的绝对贡献为8~332 μg/m3，平均值达79 μg/m3；烟花爆竹燃放对PM2.5质量浓度的贡献量和贡献率呈现皖中>皖北>皖南的分布特征。主城区的禁燃措施对于春节假期空气质量的改善起到了关键作用，同时需要加强城市周边区域的烟花爆竹燃放管控措施。
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