2023, Vol. 15 
2. 中国气象局广州热带海洋气象研究所，广东 广州 510080
2. Institute of Tropical and Marine Meteorology, China Meteorological Administration, Guangzhou, Guangdong 510080, China
臭氧(O3)是地球大气中重要的痕量气体，有十分明显的时空变化特征。在对流层中，高浓度的O3不仅会造成光化学污染，而且会对人体健康和农作物收成等造成不利影响[1]。此外，O3被视为温室气体，对气候变化有着重要作用[2]。对流层的O3主要通过其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)在紫外光下经过复杂的化学反应生成[3]。在城市地区，汽车尾气排放的NOx是O3的重要前体物。同时, 人类活动排放的烯烃、炔烃、芳香烃等在大气中与OH自由基的起始反应除了摘氢反应外还有加成反应，因此反应过程会更为复杂，但最终结果是VOCs逐渐被消耗，O3含量逐渐增加[4]。
中国近年来经济形势发展向好，人民生活水平日益提高，但环境问题也伴随着经济的高速增长而变得日益严重。例如，2013年12月2—14日，中国中东部地区发生了非常严重的灰霾污染事件，首要污染物细颗粒物(PM2.5)体积分数的日平均值超过70×10-9[5]。为此，我国政府采取了一系列的污染减排措施[6-8]。近几年，我国的PM2.5问题得到缓解，灰霾天数逐年减少，然而O3问题却日益显著。2018年，中国O3日最大8小时平均(O3-MDA8)体积分数年均值为45.73×10-9，较2014年的41.2×10-9增长了11.5%[9]。目前，O3已替代PM2.5成为中国东部地区的首要污染物，研究和探索O3的生成机制意义重大。
珠江三角洲经济区(以下简称“珠三角”)是中国主要的经济区及制造业中心之一，位处珠江口。与其他工业化地区一样，珠三角也存在着严重的光化学污染问题[10]。此外，珠三角也承载了大量的人为排放，复杂的污染物加剧了复合污染形势[11]。从气象学来看，珠三角坐落于亚热带季风气候区，热带气旋是导致区域污染的主要因素之一[12]。当珠三角位于台风外围天气时，大范围的下沉气流会对陆地形成静稳的天气条件，不利于空气污染物的清除和扩散，从而导致区域空气污染[10]。近年来，珠三角的O3浓度逐年增加[13]，由于O3对大气化学物质的循环、大气氧化能力和空气质量有重大影响，因此O3已成为珠三角可持续发展的主要制约因素。
通常，在人为排放稳定的情况下，O3污染事件主要由不利天气条件引发[14]。有研究将影响区域污染事件的天气形势称为典型类型，如冷锋、向海移动的冷高压系统、均匀压力场、西太平洋副热带高压、热带气旋(台风)外围和弱冷高压脊等[15]。关于O3事件与台风活动有关的研究显示，台风会影响气象因素，从而引发珠三角空气污染[16-17]。通常情况下，台风引发O3污染的事件发生在高温、低相对湿度和静小风等天气条件下[18]。Yang等[19]的研究指出，观测站点和台风路径位置的不同对台风外围的大气下沉强度、水平对流和污染特征有着重要影响。Huang等[20]和Ding等[21]认为，台风登陆前珠三角污染物的运输对香港的O3浓度可以产生重大影响，环流与海陆风之间复杂的相互作用也会控制着珠三角沿海城市区空气污染的时空分布。Wei等[22]模拟了香港地区的一次夏季高O3空气污染事件，结果显示，台风“海棠”的外围低层环流为香港及临近地区带来偏西北及偏南风的风场辐合，与香港上空的台风外围下沉气流共同形成局地的垂直环流，使得香港及其临近区域的一次、二次污染物滞留在该区域附近，光化学反应活性显著加强，形成了香港及邻近地区的高O3污染事件。Wang等[23]揭示了台风外围长三角和珠三角存在显著的上、下游污染传输的机制。Deng等[17]探讨了台风外围对高O3和高气溶胶污染事件(双高事件)的影响，分析表明，在不利的气象条件下，O3和气溶胶开始积累，通过局部光化学过程和外部传输，散射的气溶胶增加并导致多次散射和光化辐射增加，更有利于光化学反应并进一步增加O3浓度。Shu等[12]认为西太平洋副热带高压带来的气象条件与台风系统带来的下沉气流会通过光化学反应和垂直扩散对沿海城市O3的生成起到关键作用，而平流传输是一个消耗过程。综上，尽管前人开展了大量的工作，但在台风带来的气象条件引起的前体物排放、化学过程和区域输送过程等方面，仍缺乏深入研究，台风对O3影响的机制有待充分阐明。
“苏迪罗”是2015年西北太平洋地区出现的典型风暴过程。2015年8月1日—10日，珠三角受台风“苏迪罗”的影响，发生了严重的O3污染事件[24]。现通过资料分析和数值模拟，对其影响机理进行了综合分析，针对台风个例“苏迪罗”过境对珠三角的O3体积分数影响这一问题，结合地表观测资料、ERA5再分析资料，利用数值模式，对台风外围天气的气象特征、台风天气下生物源对O3的贡献量、人为源区和生物源区的潜在输送、海陆风的影响等方面进行探究，进而寻求西太平洋台风过程与O3污染机理的普遍性联系，以期为台风过程O3污染预报提供一定的借鉴, 并为政府部门做好灾害防御，控制O3污染提供依据。
1 数据与方法 1.1 观测数据来源空气质量观测数据是全国城市空气质量实时发布平台(https://air.cnemc.cn/)公布的实时监测数据，包括可吸入颗粒物(PM10)、PM2.5、O3、二氧化氮(NO2)、二氧化硫(SO2)和一氧化碳(CO)等7种常规污染物。围绕珠江口的核心城市选取站点，包括广州、深圳、中山、东莞、惠州、韶关、河源的国控站点(图 1)。
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图 1 珠三角地区国控站点示意 |
为分析污染时期气象要素和天气形势的变化情况，使用ERA5再分析资料数据(https://cds.climate.copernicus.eu/)，其为第五代欧洲中期天气预报中心(ECMWF)对全球气候的大气再分析资料，使用物理定律将模型数据与来自世界各地的观测结果组合成一个全局完整且一致的数据集[18]。
ERA5使用ECMWF综合预报系统(IFS)的CY41R2中的四维变分4D-Var数据同化产生，垂直中具有137个混合sigma/pressure(模型)高度层，最高层达到0.01 hPa。通常，数据以每日和每月的频率提供，包括分析和短期(18 h)预测，每天从06:00和18:00协调世界时(UTC)的分析初始化2次[25]。采用了ERA5的紫外辐射、海平面气压、风速(10 m处)、温度(2 m处)、相对湿度等产品资料，时间分辨率为逐小时，空间分辨率为0.25°×0.25°，用于分析台风外围条件下的污染气象特征。
1.3 WRF-CMAQ模式应用中尺度天气预报模式(WRF，Weather Research and Forecasting Model，3.9.1版)耦合CMAQ(Model-3 Community Multiscale Air Quality，5.0.2版)模型对珠三角O3及其前体物进行数值模拟。WRF的适用范围很广，从中小尺度到全球尺度的数值预报和模拟都有广泛的应用。一方面，可以用于数值天气预报; 另一方面，可以用于大气数值模拟研究，包括数据同化研究、物理过程参数化、区域气候模拟、空气质量模拟等。本研究中的空气污染数值模拟选用美国的CMAQ模型版本，该模型采用“一个大气”的理念，能够全面地模拟出污染物排放进入大气的物理输送扩散以及化学反应过程，广泛应用于空气污染的研究及业务预报工作中。
WRF-CMAQ模式能够考虑大气化学和物理的复杂相互作用，在世界范围内得到广泛应用[26]。气象初始场和边界场由美国国家环境预报中心(NCEP)的FNL(Global Final Analysis，1.0°×1.0°)数据驱动。建模系统由2重嵌套网格1和网格2组成，网格分辨率分别为36 km×36 km和12 km×12 km。外层网格覆盖东亚大部分地区，内域主要集中在包括珠三角在内的中国东南部区域。在垂直方向上，所有区域共有30个层，边界层内设有20个层，最高层达到100 hPa。
WRF-CMAQ中参数化方案的选取包括用于短波和长波辐射方案的快速辐射传输模型(RRTM)、用于陆地-大气相互作用的Noah陆面模型、ACM2边界层方案、Lin微物理方案、用于积云参数化的Kain-Fritsch方案、用于气象化学的碳键05(CB05)与用于气相和气溶胶化学的气溶胶5模块(AERO5)。人为排放清单来自清华大学研发的中国多尺度分辨率清单(MEIC, http://meicmodel.org/)，其网格分辨率为0.25°×0.25°，涵盖电厂、交通、工业、农业和住宅等人类活动的人为排放。使用自然气体和气溶胶排放模型(MEGAN v2.10，Guenther，2007)计算包括生物源挥发性有机物(BVOCs)和一氧化氮(NO)在内的自然排放(表 1)。
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表 1 WRF-CMAQ模式设置 |
WRF-CMAQ模式模拟的O3体积分数检验评估指标包括相关系数(r)，均方根误差(RMSE)，平均值(mean)和相对偏差(RSD)。这些指标计算公式见式(1)—(3)。
| $\;\;\;\;r=\\ \frac{\sum\nolimits_{i=1}^n\left\{\left[\mathrm{O}_3^{\mathrm{obs}}(i)-\overline{\mathrm{O}_3^{\mathrm{obs}}}\right]\left[\mathrm{O}_3^{\mathrm{mod}}(i)-\overline{\mathrm{O}_3^{\mathrm{mod}}}\right]\right\}}{\sqrt{\sum\nolimits_{i=1}^{\mathrm{n}}\left[\mathrm{O}_3^{\mathrm{obs}}(i)-\overline{\mathrm{O}_3^{\mathrm{obs}}}\right] \times \sum\nolimits_{i=1}^n\left[\mathrm{O}_3^{\text {mod }}(i)-\overline{\mathrm{O}_3^{\text {mod }}}\right]^2}} $ | (1) |
| $ \operatorname{RMSE}=\sqrt{\frac{1}{n} \sum\nolimits_{i=1}^n\left[\mathrm{O}_3^{\mathrm{obs}}(i)-\mathrm{O}_3^{\mathrm{mod}}(i)\right]^2} $ | (2) |
| $ {\rm{RSD}} = \frac{{\sqrt {\frac{{\sum\nolimits_{i = 1}^n {{{\left[ {{{\rm{O}}_3}(i) - \overline {{{\rm{O}}_3}} } \right]}^2}} }}{{n - 1}}} }}{{\overline {{{\rm{O}}_3}} }} $ | (3) |
式中：O3obs——观测的O3体积分数；O3mod——模式模拟的O3体积分数；O3(i)——第i个时刻的O3体积分数；
作为一种生物源排放模型，MEGAN可以量化全球和区域BVOCs排放量，水平分辨率从1 km×1 km到100 km×100 km左右。该模型可以估计多达146种BVOCs物种，例如异戊烯、单萜烯等，并根据特定的气相化学机理将它们组合在一起[27]。本研究中，WRF模拟结果提供了驱动MEGAN所需的气象场，包括温度、太阳辐射和相对湿度。从中分辨率成像光谱仪(MODIS)产品中检索的叶面积指数和植物功能类型用于提供基本植被信息。所有计算的BVOCs物种都映射到CB05气相机制。MEGAN模型(2.10版)主要用于2个方面，一是量化分析污染前后BVOCs排放的变化；二是为WRF-CMAQ模式提供生物源排放清单数据，用于研究BVOCs对O3的影响。
1.5 LPDM模式采用拉格朗日粒子输送与扩散模式——污染溯源模型(LPDM)的目的是调查影响珠三角空气质量的潜在源区。LPDM模式是一种拉格朗日(气团)空气质量溯源模式，计算了大量概念粒子的轨迹，通过轨迹来模拟粒子的扩散过程，能够同时考虑粒子在传输过程中不同外界因素(放射性衰变、化学损失、干湿沉降等)的影响，有效模拟由于热对流或者复杂地形而产生的粒子流动扩散情况[28]。模式由全球数据同化系统(GDAS)数据驱动，使用混合单粒子拉格朗日积分轨迹(HYSPLITY)来进行，可以详细溯源污染来源地区，结合污染源排放清单，可以进一步给出各个网格中各污染源排放对所关注地区的贡献[28]。
本研究中，在受体区域100 m高度处释放3 000个微粒，并以1 h的时间分辨率后向追踪了72 h，探察粒子的潜在源区。该模型计算了粒子从接收点释放后的平均风速和湍流输运位置。在100 m水平以下的颗粒停留时间被用来识别“足迹”。这些粒子的时空分布被用来识别潜在的源区，以及它们对特定站点空气质量的相对贡献[29]。
2 分析与讨论 2.1 台风“苏迪罗”对珠三角O3污染影响选取2015年8月1—10日台风过程“苏迪罗”进行分析，珠三角中山、广州站点的O3体积分数、温度、风向变化时间序列见图 2(a)—(d)。
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图 2 2015年8月1—10日珠三角中山、广州站点的O3体积分数、温度、风向变化时间序列 |
由图 2可见，2015年8月1—3日为污染前期，珠三角O3体积分数水平较低(O3-MDA8平均值为24.2×10-9)，主导风向均以南风为主；8月4—7日，中山、广州站点的温度和O3体积分数明显开始升高，广州站点最高温度达到37.7 ℃，比污染前期的最高温上升了3 ℃左右。在此期间，主导风风速变弱，变为交替出现的弱南风与弱北风。需要强调的是，风速变弱不利于污染物的扩散和稀释，而温度的上升则有利于光化学反应的进行。数据表明，O3体积分数最高值达到135.8×10-9，显著高于污染前期的体积分数。
2015年8月5—8日15：00海平面气压、风向及国控站点O3体积分数分布见图 3(a)—(d)。由图 3可见，台风在海上离岸较远的时候，珠江口北部地区先开始出现O3体积分数超标的情况；6—7日，台风接近台湾海峡，珠江口地区O3体积分数基本全部超标；8日之后，中山、广州两地的O3体积分数均逐步降低。
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图 3 2015年8月5—8日15：00海平面气压、风向及国控站点O3体积分数分布 |
综上，将8月1—3日定义为清洁日，5—7日定义为污染日。比较清洁日和污染日的风速、温度、辐射值、相对湿度(表 2)，可以看出，珠三角广州、深圳、中山、东莞、惠州、韶关、河源站点在污染日时的2 m温度平均值升高1.53 ℃，14:00辐射平均值升高9.06 W/m2，10 m风速平均值降低1.04 m/s，1 000 hPa相对湿度平均值降低3.23%，这些气象要素的变化都有利于光化学反应生成O3。
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表 2 珠三角站点清洁日与污染日气象要素对比 |
VOCs是生成O3的重要前体物，其来源可分为人为源VOCs(AVOCs)和生物源VOCs(BVOCs)[30]。根据Muñoz-sabater等[25]的估算, 全球BVOCs年排放量达11.5亿t, 约占全球VOCs总排放量的90%, 远大于人为源的排放。BVOCs主要由异戊二烯、单萜、倍半萜和一些氧化性的物种组成。其中，异戊二烯和单萜分别占全球总反应性VOCs排放量的57%和14%[31]。BVOCs的化学反应活性是AVOCs的2~3倍，一经排放会迅速与大气中的氧化剂(如OH-)反应，生成O3等氧化性产物[26]，即便在较低体积分数水平下，BVOCs也能显著影响空气质量。珠三角植被繁茂，周边环境有着大量的山地丘陵，是典型的高BVOCs排放地区。因其自身具有较高体积分数水平的NOx，BVOCs对O3的潜在影响会被进一步放大。相关研究显示，BVOCs的排放与气象条件密切联系[32]。夏季时气温高, 太阳辐射强且植被生长最为旺盛，因此往往伴随显著的BVOCs排放[32]。由此可见，台风外围天气带来的高温、高辐射的气象条件必会诱导植被源区排放更多的BVOCs。
2015年8月1—10日珠三角站点O3体积分数的模拟值与观测值对比见表 3。由表 3可见，相关系数(r)>0.65，广州、中山站点的r均>0.8，RMSE＜22×10-9，可以看出WRF-CMAQ模式对近地面O3体积分数的模拟值与实际观测值有较好的匹配度。因此，使用WRF-CMAQ的模拟结果来讨论台风期间生物源对O3体积分数的影响。
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表 3 2015年8月1—10日珠三角站点O3体积分数的模拟值与观测值对比 |
MEGAN模式和WRF-CMAQ模式对生物源贡献的模拟结果见图 4(a)—(c)。
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图 4 MEGAN模式和WRF-CMAQ模式对生物源贡献的模拟结果 |
由图 4(a)和(b)可见，珠三角O3污染日的异戊二烯排放平均值比清洁日高2.2 t/d左右。为了量化确认BVOCs的贡献，利用WRF-CMAQ模式对O3生成进行2组模拟实验，一组仅考虑人为源排放，另一组同时考虑人为源和生物源排放。在气象条件和其他参数设置一致的情况下，通过对比模拟结果考察BVOCs的排放对O3体积分数的影响。由图 4(c)可见，在污染日，珠三角5个站点的生物源小时贡献量最高值为17×10-9~24×10-9，明显高于清洁日的贡献量。其中，深圳、中山2个站点，污染日生物源BVOCs的贡献量最高值可达清洁日的4~5倍。由此可见，在台风登陆前高温、高辐射的气象条件下，珠三角O3体积分数升高的一个重要原因是植被源区排放了更多的生物源BVOCs。
2.3 台风“苏迪罗”对区域内部传输影响分析O3的体积分数不仅受局地的光化学反应影响，区域输送也同样重要。受亚洲季风的影响，珠三角夏季主要盛行偏南风，来自南海的清洁气团往往对珠三角的大气起着清洁、稀释的作用，台风登陆前, 珠三角主导风向转变为北风，偏北方向的污染物输送会对珠三角的O3污染带来一定的影响。
2015年8月3日和6日珠三角广州、东莞、韶关站点与江西赣州站点的O3体积分数时间序列对比见图 5(a)(b)。由图 5可见，8月3日，从珠三角到江西赣州站点，即出现了由南向北O3峰值依次滞后的情况，19：00仍监测到O3体积分数峰值；到了8月6日，变成了由北向南O3峰值依次滞后的情况，其中，O3峰值发生在20：00。
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图 5 2015年8月3日与6日珠三角与江西赣州站点O3体积分数时间序列对比 |
为进一步解释该现象，本研究利用LPDM模式对潜在主导气团进行了溯源。2015年8月3日江西赣州和6日广州72 h后向溯源结果见图 6(a)(b)。由图 6(a)可见，影响江西的污染气团来自南方，特别是珠三角区域，由此导致了江西站点的O3体积分数出现峰值延迟的情况。由图 6(b)可见，8月6日台风临近后，污染气团的传输方向转变为由北向南，来自江西、福建等地的污染物输送至珠三角，导致该传输路径上站点的O3体积分数峰值依次滞后。需要强调的是，珠三角是高人为源排放的源区，而江西是高BVOCs的源区。从整个过程来看，污染气团首先从高人为源排放的珠三角向高BVOCs排放的江西输送，为江西提供了促进O3生成的NOX，加剧该地区的光化学反应；接着，污染气团转又从江西向珠三角输送，江西的一次排放产物(BVOCs)和二次产物(O3)输送到珠三角，进一步加剧珠三角的O3污染。
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图 6 2015年8月3日江西赣州和6日广州72 h后向溯源结果 |
由此可见，珠三角北部地区不仅是影响O3污染的重要BVOCs源区，也是光化学反应池，而区域输送则在珠三角O3污染的形成中扮演了重要的角色。
2.4 台风“苏迪罗”对海陆风影响分析海陆风是由于不同表面的不同加热和冷却速率导致陆地和海洋之间的昼夜温差变化引起的中尺度现象[33]。珠三角的复杂海岸线和地形使得该地区的海陆风环流特别复杂。珠三角的大部分主要城市位于沿海地区，因此海陆风流通可能对这些城市的污染物运输产生重大影响[14]。WRF-CMAQ模拟的8月2日与7日的珠江口O3体积分数与风场变化见图 7(a)—(f)。由图 7可见，在8月2日(清洁日)8:00，主导风向为来自海上的南风，此时O3体积分数较低。午后海风增强，污染物从污染源排放后，通过海风输送扩散到一定距离外，在光化学反应下造成污染物在下游的累积，使珠江口北部地区O3体积分数升高。在8月7日(污染日)，珠三角内陆盛行北风，沿海及海上盛行偏南风，致使在海陆交界处出现了局地辐合的现象，导致午后的空气污染物在珠江口聚集，同时伴随着高温、强辐射的气象条件。珠江口西岸的地面O3体积分数不断积累，15：00时O3体积分数峰值中心已达到120×10-9以上，污染气团在珠江口沿岸停留，难以扩散。
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图 7 WRF-CMAQ模拟的8月2日与7日的珠江口O3体积分数与风场变化 |
为了进一步了解O3污染期间海陆风的影响机制，本研究沿珠江口做纬向垂直剖面分析(沿113.5°E，21.5°N—23.5°N)。WRF-CMAQ模拟的8月7日珠江口垂直剖面的O3体积分数与风场变化见图 8(a)—(d)。由图 8可见，8月7日08：00，珠江口地区整层被系统风北风主导；到了15：00之后，光化学反应的程度达到最大，此时，低层为南风，高层为北风，垂直高度约为1 000 m，底层的海风与系统风相辐合，形成了局地环流，边界层内O3混合充分且体积分数＞100×10-9。受系统风和海风辐合的影响，边界层低层风速减小，静风频率增加，环流处对应出现O3体积分数高值区；到了夜晚，海风减弱，污染带随系统风向南迁移，逐渐消散。
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图 8 WRF-CMAQ模拟的8月7日珠江口垂直剖面的O3体积分数与风场变化 |
珠三角中山站点8月1日与7日O3体积分数趋势对比见图 9。由图 9可见，8月7日(污染日)峰值出现在14：00—18：00，O3体积分数均＞100×10-9，比8月1日(清洁日)的峰值延迟了3~4个小时，表明海陆风造成了污染物的局地积累。
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图 9 珠三角中山站点8月1日与7日O3体积分数趋势对比 |
(1) 2015年8月1—10日珠三角产生严重的O3污染期间，台风外围导致的气象条件更易诱导光化学污染。台风“苏迪罗”使得珠三角地表温度升高1.53 ℃、辐射值增加9.06 W/m2、风速降低1.04 m/s。高温、高辐射和静小风条件促进了光化学反应的发生和污染的局地积累。同时化学传输模式也模拟了台风过程中的O3变化，并且再次验证了台风过程中温度、风向等气象条件的变化，而这些条件促进了光化学反应的发生。
(2) 生物源贡献显著。台风外围天气下引起的高温、高辐射等气象条件加剧了植被源区BVOCs的排放，最终导致珠三角O3体积分数升高。模式量化得出污染期间生物源小时最高贡献量可达24×10-9。这证明了化学过程是影响O3污染的重要过程。
(3) 区域传输起着重要作用。台风天气造成O3污染的前后，珠三角的主导气团发生了变化。清洁日表现为珠三角地区向北部高BVOCs源区输送，城市地区排放的NOX刺激了高BVOCs源区的O3生成；污染日表现为高BVOCs源区的一次排放产物(BVOCs)和二次产物(O3)向珠三角输送，加剧了珠三角O3的污染。
(4) 海陆风延长了O3污染时间并造成沿海地区污染局地积累。珠三角内陆盛行的主导风为北风，而海陆温差所导致的海风为南风，底层的海风与系统风相辐合，形成了局地环流，使得边界层内O3充分混合。海风抑制了珠三角城市群污染物的输送，致使O3局地积累，延长了O3污染的时间。
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