2023, Vol. 15 
2. 乌鲁木齐气象卫星地面站, 新疆维吾尔自治区 乌鲁木齐 830011;
3. 新疆维吾尔自治区人工影响天气办公室, 新疆维吾尔自治区 乌鲁木齐 830002
2. Urumqi Meteorological Satellite Ground Station, Urumqi, Xinjiang Uygur Autonomous Region 830011, China;
3. Xinjiang Weather Modification Office, Urumqi, Xinjiang Uygur Autonomous Region 830002, China
二氧化氮(NO2)作为大气中一种重要的痕量气体，在对流层和平流层大气化学中发挥重要的作用[1]。NO2与大气中臭氧(O3)的生成和消亡密切相关，并作为二次颗粒物生成的前体物影响近地面细颗粒物(PM2.5)的浓度，是近年来中国重污染天气频发的主要原因之一[2]。随着城市化和工业化进程不断加快，化石能源大量消耗、机动车数量急剧增加等导致对流层NO2浓度迅速上升。全面了解对流层NO2柱浓度分布特征，有利于深入了解NO2在空气质量[3]、气候变化[4]、人体健康[5-6]和大气污染监测[7-8]等方面的作用。
近年来，国内外学者通过空气质量监测站点常规观测数据[9-11]、车载(船载、机载)移动设备监测数据[12-16]、激光雷达观测数据[17-18]和卫星遥感监测数据[19-21]等开展关于NO2的研究，并取得了大量的成果。研究表明，中国各地对流层NO2柱浓度分布差异较大且与当地经济活动及人口分布密切相关[22]，中东部浓度较高，主要集中在京津冀、长三角、珠三角以及四川盆地等地区[23]，其他区域浓度相对较低。从时间尺度看，1997—2006年中国对流层NO2柱浓度呈明显的增长趋势[22]，2010—2013年略有增加，之后减少并趋于稳定[23]。从不同区域看，粤港澳大湾区NO2柱浓度分布呈现出较为显著的圈层结构，大湾区上空的对流层NO2柱浓度存在明显的“冬高夏低，春秋过渡”的季节性差异和周期性波动特征[24-25]；浙江省对流层NO2柱浓度呈现显著的增长趋势和季节变化特征，其中NO2柱浓度最高值出现在冬季，最低值出现在夏季[26]。
随着“一带一路”战略的实施，新疆天山北坡经济带迅速发展的同时，各种大气污染问题日益严重，新疆NO2排放量在全国的比重呈上升趋势[7]。2020年新疆生态环境状况公报显示，“十三五”期间，14个地(州、市)人民政府(行署)所在城市(以下简称“14城市”)的二氧化硫(SO2)、一氧化碳(CO)年均浓度整体呈持续下降趋势，NO2、可吸入颗粒物(PM10)、PM2.5的年均浓度呈波动下降趋势，O3年均浓度呈波动上升趋势[27]；2020年14城市中空气质量达到国家二级标准的为4个(阿勒泰市、塔城市、博乐市、克拉玛依市)，占比为28.57%[27]，远低于全国城市环境空气质量达标比例(59.9%)[28]，尤其天山北坡经济带地区颗粒物、NO2及O3污染突出。有研究表明，2007—2017年新疆地区NO2污染集中分布于北疆，其中“乌鲁木齐—昌吉—石河子”城市群与新疆总体NO2水平月变化相关性较强[7]，此研究趋于大尺度，并未给出北疆具体城市NO2污染特征。现利用地面观测数据同时结合卫星反演数据，从中小尺度具体分析新疆天山北坡经济带6个重点城市NO2污染的时空分布特征，有助于提高对新疆大气环境的全面了解，可以为该地区颗粒物、NO2及O3的污染防治对策提供一定的科学依据。
1 资料与方法 1.1 研究区域概况天山北坡区域位于全国“两横三纵”城市化战略格局中陆桥通道横轴的西端，包括新疆天山以北、准噶尔盆地南缘的带状区域以及伊犁河谷的部分地区，总面积约9.54万km2，属温带气候带[29]。2012年底，国务院正式批复同意《天山北坡经济带发展规划》，天山北坡经济带被列为西部地区重点培育的新的增长极之一。带内集中了全疆25.6%的人口、83%的重工业和62%的轻工业，城市化水平达61.2%，是新疆人口最集中、经济最发达、城市分布最密集的地区[30]。2020年发布的《新疆维吾尔自治区第二次全国污染源普查公报》显示，2017年，全疆大气污染物中，排放的SO2为26.884万t，氮氧化物(NOX)为53.378万t，颗粒物为62.445万t[31]。可见大气污染问题已严重威胁其生态环境安全和可持续发展，因此加强天山北坡经济带的NO2污染监测研究已势在必行。现选取乌鲁木齐、昌吉、五家渠、石河子、博乐和伊宁6个重点城市进行研究(图 1)。
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图 1 研究区域示意 |
2015年1月—2020年12月地面NO2逐时浓度数据来源于6个重点城市的空气环境质量监测站(表 1)。将同一城市的不同站点数据，按照时间序列累加求平均值，得到该城市的NO2均值数据，然后利用Fortran软件处理为日均值数据、月均值数据、季节均值数据和年均值数据等。
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表 1 地面环境监测站点 |
2019年1—12月哨兵-5P卫星Tropospheric Monitoring Instrument(TROPOMI)反演数据来源于欧洲航天局发布的NO2柱总量的二级产品。TROPOMI是目前世界上技术最先进、空间分辨率最高的大气监测光谱仪，可有效观测全球大气中痕量气体组分。其成像幅宽达2 600 km，成像分辨率达7 km×3.5 km，每日可覆盖全球进行1次观测。获取的原始数据为所需区域范围内每日格点数据，利用MATLAB软件对其进行批量投影、裁剪、拼接，根据分析需要将数据处理为日均值、月均值、季节均值和年均值数据等。
2 NO2浓度的时间变化特征 2.1 城市GDP及产业分布特征根据2019—2020年6个城市国民经济和社会发展统计公报(来源于各城市政府网站)，其国内生产总值(GDP)及产业分布见表 2。由表 2可见，各城市第二产业GDP的排序为：乌鲁木齐>昌吉>石河子>五家渠>博乐>伊宁。除伊宁外，其他5个城市第二产业GDP的排序与NO2质量浓度排序一致。2019—2020年各城市第二产业GDP与NO2质量浓度年均值相关系数达到0.75，说明NO2排放受第二产业影响较大。特别是“乌鲁木齐—昌吉—石河子”区域产业结构偏向重工业，能源结构以煤炭为主，以占新疆4.1%的国土面积承载了近一半的煤炭消费量，公路运输占比高，NOX的排放量占新疆总排放量的1/3，该区域煤炭消费总量由2015年的6 500万t增加至2020年的7 729万t，导致该区域的NO2质量浓度比其他城市相对较高。
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表 2 2019—2020年天山北坡经济带各城市GDP及产业分布 |
2015—2020年天山北坡经济带城市NO2质量浓度年均值变化曲线见图 2。由图 2可见，6年间乌鲁木齐NO2质量浓度最高，博乐NO2质量浓度最低。6个城市NO2质量浓度年均值排序为：乌鲁木齐(49.54 μg/m3)>昌吉(40.37 μg/m3)>石河子(36.05 μg/m3)>伊宁(33.16 μg/m3)>五家渠(32.7 μg/m3)>博乐(18.11 μg/m3)。乌鲁木齐、昌吉、五家渠、伊宁的NO2质量浓度最高值均出现在2017年，分别为54.67，45.85，39.96和37.79 μg/m3。石河子、博乐的2个极大值分别出现在2017年(石河子44.46 μg/m3、博乐19.84 μg/m3)和2019年(石河子36.87 μg/m3、博乐19.77 μg/m3)。各城市2020年NO2浓度与2015年相比，除石河子外均呈下降趋势。乌鲁木齐、昌吉、五家渠、博乐、伊宁分别同比降低17.86%，16.63%，8.33%，6.04%和4.42%，石河子同比上升5.67%。截至2020年，除乌鲁木齐外，其他5个城市NO2质量浓度年均值未超过《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)[32]，城市环境空气质量进一步改善。
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图 2 2015—2020年天山北坡经济带各城市NO2质量浓度年均值变化 |
2020年，中国生态环境公报[29]公布的重点区域NO2质量浓度显示：京津冀及周边地区为35 μg/m3，长三角地区为29 μg/m3，汾渭平原为35 μg/m3。对比可见，除了博乐外，其他5个城市NO2质量浓度均已达到或超过京津冀、长三角等发达地区的污染水平。其原因一是天山北坡经济带人口密集，且工业以煤炭、石油等能源产业为主[27]，“十三五”期间重化工业发展迅速；二是北疆地区冬季采暖期相对较长，且冬季城市上空常有逆温层出现，导致NO2污染难以扩散，采暖期重污染天气频发。
2015—2020年天山北坡经济带各城市NO2质量浓度逐月均值变化见图 3(a)—(f)。由图 3可见，除博乐外，其他城市的NO2质量浓度均呈波动式下降趋势。博乐NO2质量浓度最大值出现在2015年12月，为36.29 μg/m3，其他城市NO2质量浓度最大值均出现在2017年1月，伊宁、石河子、五家渠、昌吉和乌鲁木齐分别为71.56，85.62，73.00，77.13和91.16 μg/m3。
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图 3 2015—2020年天山北坡经济带各城市NO2质量浓度逐月均值变化 |
2015—2020年天山北坡经济带各城市NO2质量浓度的季节均值变化见图 4。由图 4可见，各城市NO2质量浓度存在明显的季节差异，均表现为夏季 < 春季 < 秋季 < 冬季，其中乌鲁木齐冬季NO2质量浓度最大，为73.83 μg/m3。天山北坡经济带采暖期从10月15日—次年4月15日，长达半年的采暖期导致大量的污染物排放。冬季太阳辐射较弱，光化学反应偏弱，使NO2生命周期长；同时冬季的气象条件，如逆温频率高[33]、混合层厚度低[34-35]、风速小[36]等因素极不利于大气污染物的扩散，因此冬季NO2质量浓度最高。夏季太阳辐射较强，光化学反应强，大气高氧化性使NO2生命周期缩短[37]，并以干湿沉降的方式回到地面，因此夏季NO2质量浓度最低。
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图 4 2015—2020年天山北坡经济带各城市NO2质量浓度季节均值变化 |
2015—2020年天山北坡经济带各城市NO2质量浓度季节均值逐年变化见图 5(a)—(f)。由图 5可见，各城市不同季节NO2质量浓度总体均呈现下降趋势。春季，石河子NO2质量浓度由2017年的40.6 μg/m3下降到2020年的23.21 μg/m3，下降幅度达42.83%。夏季，五家渠、昌吉和乌鲁木齐NO2质量浓度由2017年的26.92，36.47和36.35 μg/m3，下降到2020年的12.61，16.42和21.22 μg/m3，下降幅度达53.18%，54.97%和41.6%。秋季，五家渠NO2质量浓度由2017年的42.92 μg/m3下降到2020年的29.06 μg/m3，下降幅度达32.28%。冬季，博乐NO2质量浓度变化不明显，其他城市均呈现先增加后减少的变化趋势，尤其是2018—2020年，减少趋势明显，石河子和伊宁冬季NO2质量浓度分别由2017年的66.37和59.12 μg/m3减少到2020年的47.89和46.76 μg/m3，下降幅度达27.84%和27.9%。
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图 5 2015—2020年天山北坡经济带各城市NO2质量浓度季节均值逐年变化 |
2015—2020年天山北坡经济带各城市NO2质量浓度月均值变化见图 6。由图 6可见，各城市1—12月NO2质量浓度均呈“中间低、两头高”的态势，1—4月大幅下降，5—8月趋于平稳，9—12月大幅上升。博乐NO2质量浓度最大值出现在12月，为28.56 μg/m3，伊宁、石河子、五家渠、昌吉和乌鲁木齐NO2质量浓度最大值均出现在1月，分别为57.33，60.35，55.48，62.15和79.48 μg/m3。
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图 6 2015—2020年天山北坡经济带各城市NO2质量浓度月均值变化 |
2015—2020年天山北坡经济带各城市NO2质量浓度日均值变化见图 7。
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图 7 2015—2020年天山北坡经济带各城市NO2质量浓度日均值变化 |
由图 7可见，日均值变化曲线明显分为2类。第1类如五家渠，距离天山最远，可能受平原地形及夜间风速和风向等气象因素的影响，导致夜间NO2扩散速度快，不易积累，所以只在交通早高峰时呈现单峰型分布，最大值出现在上午10:00，NO2质量浓度为42.17 μg/m3，最小值出现在17:00，NO2质量浓度为17.15 μg/m3；第2类是其他5个城市，都坐落在山脚下，NO2质量浓度均呈现双峰型分布，24 h整体变化趋势基本一致，第1个峰值出现在夜间23:00—24:00，第2个峰值出现在上午09:00—11:00。
3 NO2质量浓度空间分布特征 3.1 NO2柱浓度的校验NO2柱浓度分布是近地面污染排放的间接反应，程苗苗[26]、李令军等[37]研究发现，NO2柱浓度与地面NO2质量浓度具有较好的正相关性。本研究利用2019年1—12月石河子地面观测NO2质量浓度数据的月均值、日均值与哨兵-5p卫星监测的NO2柱浓度月均值、日均值进行比较验证，以检验卫星产品的准确性。对流层NO2柱浓度与地面观测NO2质量浓度相关性分析见图 8(a)(b)，与NO2质量浓度月均值对比见图 9。
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图 8 对流层NO2柱浓度与地面观测NO2质量浓度相关性分析 |
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图 9 对流层NO2柱浓度与地面观测NO2质量浓度月均值对比 |
由图 8可见，日均值(100组)和月均值(12组)数据均呈正相关关系，月均值数据呈中度相关关系，相关系数(r)=0.59，日均值数据呈低度相关，r=0.33。对照相关系数显著性检验表可知，月均数据r(0.59)>0.532、日均数据r(0.33)>0.195，均通过了0.05水平的显著性检验，但NO2柱浓度与地面NO2质量浓度相关性并不强。进一步分析，造成日均值数据相关性较低的原因可能是时间尺度较短，在日均值尺度上，卫星测量的NO2柱浓度与地面监测的单层NO2质量浓度差异较大。在月均值尺度上，若剔除11月和12月的数据，其他月份的r=0.71，呈高度相关关系，可能是地面积雪、云量等因素导致11月和12月卫星NO2柱浓度的反演结果误差较大。由图 9可见，对流层NO2柱浓度与地面观测NO2质量浓度月均值对比曲线变化趋势基本一致，说明哨兵-5p卫星监测的NO2柱浓度数据可用于天山北坡经济带地区。
3.2 NO2柱浓度区域分布2019年天山北坡经济带对流层NO2柱浓度均值空间分布见图 10。
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图 10 2019年天山北坡经济带对流层NO2柱浓度均值空间分布 |
由图 10可见，对流层NO2柱浓度高值区和每个城市的地理位置一一对应，乌鲁木齐、昌吉、五家渠、石河子的污染最严重。乌鲁木齐NO2柱浓度值最高，部分地区达0.8×1016 mol/cm2。此外，昌吉北部准东工业园区上空也形成了1个NO2柱浓度高值区。
4 结论(1) 2015—2020年，天山北坡经济带NO2质量浓度总体呈现下降趋势，其中2018—2020年下降幅度尤为明显。
(2) 从年均值变化看，NO2质量浓度2017年最高，污染最严重，2020年最低，污染最轻。各城市中乌鲁木齐NO2质量浓度值最高，博乐最低，其中乌鲁木齐、昌吉、五家渠、伊宁呈单峰型分布，石河子、博乐呈双峰型分布。
(3) 从季节均值变化看，NO2质量浓度变化显著，夏季最小，春、秋季次之，冬季最大。其中乌鲁木齐冬季NO2质量浓度最大可达73.83 μg/m3。分析不同季节NO2质量浓度的年际变化趋势可知，近年来各季节NO2质量浓度下降趋势明显。
(4) 从月均值变化看，NO2质量浓度呈“中间低、两头高”的趋势，受气候和人为因素的影响，最大值大多出现在1月份。
(5) 从日均值变化看，NO2质量浓度大多呈现双峰型分布，第1个峰值出现在夜间，第2个峰值出现在上午。后续研究中将进一步分析五家渠NO2质量浓度日均值变化与其他城市不同的可能成因。
(6) 从空间分布分析，NO2柱浓度高值区大多分布在人口密集和工业发达的城市地区，尤其是乌鲁木齐、昌吉、五家渠、石河子城市圈污染最为严重，污染区域呈现以乌鲁木齐市为中心的圈状分布。建议可在该区域内增加地面监测站点布局，为大气污染防治提供更多的地面数据支持。
由于TROPOMI数据资料较新，时间序列有限，本研究重点分析了近地面NO2质量浓度分布特征，关于对流层NO2柱浓度也只给出空间分布，且对于NO2时空分布的影响因素也缺乏进一步分析，后续可结合多源卫星数据资料和气象要素数据等，进一步分析天山北坡经济带NO2质量浓度分布的影响因素，为污染防治提供更为详细的参考。
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