2023, Vol. 15 
2. 上海市环境监测中心，上海 200000
2. Shanghai Environment Measurement Center,Shanghai 200000,China
多氯二苯并对二噁英和多氯二苯并对呋喃统称二噁英类化合物(PCDD/Fs)，是众所周知的持久性有机污染物(POPs)，由于其环境持久性、毒性、生物蓄积性以及长距离迁徙在2001年便已被纳入《斯德哥尔摩公约》。人类工业生产活动例如垃圾焚烧、钢铁烧结、电力/热力发电和化学品生产均会产生PCDD/Fs，一旦被排放后会直接进入大气，随着迁移转化，PCDD/Fs会存在于各种环境介质中，因此大气是PCDD/Fs传输和沉降的主要途径。
大气中的PCDD/Fs会通过呼吸作用影响生物体的健康[1]。因此，全球有大量学者都在研究大气中PCDD/Fs的污染水平[2-10]。根据《中华人民共和国履行〈关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约〉国家实施计划》(NIP)[11]，2004年中国二噁英总排放量为10.2 kg WHO2005-TEQ，其中，50%都被直接排放到大气中。中国对大气中PCDD/Fs的研究主要集中在广州(2.1~41 pg WHO2005-TEQ/m2/day)[12]、北京(18~644 fg WHO2005-TEQ/m3)[13]、天津(14.2~1 010 fg WHO2005-TEQ/m3)[14-15]、上海(143.2~497.1 fg WHO2005-TEQ/m3)[1]，结果表明中国城市大气中PCDD/Fs水平相当或略高于许多其他国家的城市，例如，伊斯坦布尔(123 fg WHO2005-TEQ/m3)[3]，伦敦(350 fg WHO2005-TEQ/m3)[4]，曼切斯特(400 fg WHO2005-TEQ/m3)[4]，德国西北部(130~332 fg WHO2005-TEQ/m3)[5]，罗马(400 fg WHO2005-TEQ/m3)[6]，哥伦比亚(3.5~13.1 fg WHO2005-TEQ/m3)[8]和阿尔及利亚(264 pg WHO2005-TEQ/m3)[10]。
全国持久性有机污染物调查表明华东地区二噁英排放量为长三角地区之最[16]。上海(2019年人口约2 400万)是位于中国东部的超大型城市，是长三角区的政治、经济和技术中心。上海集中了二噁英类化合物污染源构成中70%以上的源头，例如垃圾焚烧、金属冶炼、大型发电设施和交通运输、含溴阻燃剂的使用和处置[17]等。随着工业和交通运输的快速发展以及人口的增加，上海二噁英污染问题日益凸显[1]。Li等[1]利用主动采样技术采集了上海4个区的大气样品并获得了PCDD/Fs的毒性当量浓度为143.2~497.1 fg WHO2005-TEQ/m3。Chen等[18]研究发现上海嘉定区环境空气中的平均毒性当量浓度为70 fg I-TEQ/m3，浦东新区为380 fg I-TEQ/m3。然而，这些研究均只关注上海的某些地区，并没有比较上海各行政区域大气中PCDD/Fs浓度分布情况。此外，上海属亚热带季风气候，四季分明，季节性气候变化会对大气中PCDD/Fs的浓度水平产生影响，所以有必要分季节进行研究。
现利用被动采样技术选择有代表性的夏、冬两季对上海大气中PCDD/Fs进行监测，研究其浓度水平、季节和空间变化，在全面分析污染水平的基础上对居民PCDD/Fs的呼吸暴露健康风险进行有效评估。
1 研究方法 1.1 样品采集于2019年选择上海16个行政区域内的44个市级大气监控点为采样点位，具体点位分布示意见图 1。使用被动大气采样器(TE-200-PAS，美国Tisch公司)采集了夏、冬两季(夏季：7—9月；冬季12月—次年2月)上海83个大气样品(夏季：44个；冬季：39个)，因监控点级别的改变，冬季有5个计划点位未能采样。将PUF棉(TE-1014，美国Tisch公司)预先经过索氏抽提(B-811，瑞士BUCHI公司)洗涤[V(二氯甲烷) ∶ V(正己烷)＝1 ∶ 1，16 h]，待干燥后裹上锡箔纸装入密实袋，在-20 ℃冰箱中保存。采样前加入13C采样内标(EPA-23SS，加拿大Wellington Laboratories公司)。
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图 1 上海城市背景区域采样点位分布示意 |
将样品放入索式抽提仪中，加入13C标记(EPA-1613LCS内标，加拿大Wellington Laboratories公司)进行萃取。萃取液经过酸性硅胶床、多段硅胶柱(295-41651，Wako日本和光纯药工业株式会社)以及佛罗里硅土柱(8924-U，美国Supelco公司)进行净化，氮吹浓缩后加入13C标记EPA-23IS内标(加拿大Wellington Laboratories公司) 由高分辨气相色谱-高分辨色谱质谱联用仪(AutoSpec Premier，美国Waters公司)分析得出17种2378-PCDD/Fs的质量浓度。
1.3 仪器分析方法二噁英定量方法为同位素稀释法。进样量：1 μL；DB-5色谱柱(122-5562，美国Aglient公司)：60 m×0.25 mm×0.25 μm；进样口温度：270 ℃；进样模式：不分流；柱流量：1 mL/min。载气：高纯氦气(99.999%)；升温程序：120 ℃(2 min)，10 ℃/min，220 ℃(7 min)，3 ℃/min，235 ℃(7 min)，3 ℃/min，310 ℃(10 min)。加速电压：8 000 V；EI离子源：35 eV；分辨率：10 000以上。
1.4 质量控制与质量保证实验期间每批次12个样品设全流程空白1个，全流程空白结果显示实验期间不存在背景干扰物，13C二噁英采样内标回收率79.1%~99.1%，13C二噁英净化内标回收率74.1%~95.1%，满足国家标准及EPA23[19]的定量要求。
1.5 毒性当量(TEQ)各二噁英类同类物浓度折算为相当于2，3，7，8-四氯代二苯并-对-二噁英毒性的等价浓度，毒性当量浓度(fg WHO2005-TEQ/m3)为实测浓度(fg/m3)与该异构体的毒性当量因子的乘积。
2 结果与讨论 2.1 大气中PCDD/Fs浓度2019年上海大气中PCDD/Fs的质量浓度为136~3 939 fg/m3，对应的毒性当量为11.84~94.9 fg WHO2005 -TEQ/m3。夏季PCDD/Fs的质量浓度为119~1 232 fg/m3，平均值为388.78 fg/m3；对应的毒性当量浓度为11.84~78.52 fg WHO2005-TEQ/m3，平均值为36.18 fg WHO2005-TEQ/m3。冬季PCDD/Fs的质量浓度明显高于夏季，为228~1 703 fg/m3，平均值为593 fg/m3；对应的毒性当量浓度为13.3~94.9 fg WHO2005-TEQ/m3，平均值为49.4 fg WHO2005-TEQ/m3。
通过与表 1所列世界各地环境大气PCDD/Fs毒性当量浓度进行比较(被动采样)，本研究上海大气中PCDD/Fs浓度水平略低于2013年上海[16]以及2008—2009年天津[14]，明显低于我国某垃圾焚烧厂周边大气PCDD/Fs的毒性当量浓度[20]，也显著低于韩国京畿道工业区[21]和阿尔及利亚Bou-lsmail工业区[10]，明显高于西班牙焚烧厂外围区域[22]。
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表 1 世界各城市大气中PCDD/Fs毒性当量浓度对比① |
本研究44个采样点位的PCDD/Fs浓度数据有着较为明显的季节空间变化。除黄浦区、静安区和浦东新区外，其余13个区大气中PCDD/Fs的质量浓度均表现为冬季高于夏季。这一趋势与Li[1]、Gao[20]、Ding[14]、Lohmann等人[26]研究结果一致。Min等[25]在首尔周边的10个城市观察到完全相反的趋势，主要是由于煤燃烧和露天燃烧较少。由于上海坐落于中国南方，冬天城市供暖所带来的影响可忽略不计。
上海大气中PCDD/Fs质量浓度存在季节变化可能有以下3方面原因：(1)上海夏季降雨较多导致大气中湿沉降；(2)大气边界层高度有着明显的季节循环，在夏季晴朗的天气下边界层高度可达1 000~2 000 m，冬季多云时边界层高度低。冬季大气中的PCDD/Fs不易扩散，导致PCDD/Fs质量浓度偏高；(3)夏季PCDD/Fs会发生光解反应，使得质量浓度降低。除此之外，逆温层的产生，导致空气停滞对流，也会使得PCDD/Fs不易扩散，冬季浓度较高。而黄浦区、静安区和崇明区有着完全相反的季节变化可能有以下3点原因：(1)由于PCDD/Fs趋于存在于颗粒相中，夏季气温升高，存在于颗粒相中的PCDD/Fs会进入大气；(2)沉降于土壤中的PCDD/Fs再挥发进入大气中；(3)在高温作用下，PCDD/Fs也会随电子产品的使用挥发量加剧。
上海各地区夏、冬季大气中PCDD/Fs的平均毒性当量浓度见图 2(a)(b)。
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图 2 2019年夏、冬季上海各地区大气中PCDD/Fs的平均毒性当量浓度水平 |
由图 2(a)可见，在夏季，徐汇区为大气中PCDD/Fs平均毒性当量浓度最低的区域，平均毒性当量浓度为20.4 fg WHO2005-TEQ/m3；松江区为大气中PCDD/Fs平均毒性当量浓度(53.2 fg WHO2005-TEQ/m3)最高的区域。8个中心城区(长宁、杨浦、虹口、浦东新区、静安、普陀、黄埔、徐汇)大气中PCDD/Fs的平均毒性当量浓度为20.4~39.9 fg WHO2005-TEQ/m3，平均值为28.5 fg WHO2005-TEQ/m3，低于8个郊区(松江、宝山、崇明、闵行、奉贤、金山、青浦、嘉定)。郊区PCDD/Fs的平均毒性当量浓度为33.2~53.2 fg WHO2005-TEQ/m3，平均值为40.7 fg WHO2005-TEQ/m3。
由图 2(b)可见，在冬季，黄埔区大气中PCDD/Fs的平均毒性当量浓度14.7 fg WHO2005-TEQ/m3，是最低的区域；青浦区PCDD/Fs的平均毒性当量浓度为75.5 fg WHO2005-TEQ/m3，是最高的区域。8个中心城区大气中PCDD/Fs的平均毒性当量浓度为14.7~51.3 fg WHO2005-TEQ/m3，平均值为38.6 fg WHO2005-TEQ/m3，低于8个郊区；郊区大气中PCDD/Fs的平均毒性当量浓度为40.3~75.5 fg WHO2005-TEQ/m3，平均值为57.4 fg WHO2005-TEQ/m3。
上海工业主要集中于郊区，如奉贤区和金山区主要以化工、石化类为主，宝山区主要是以钢铁、造船工业为主，闵行区主要以化工、电力、能源和建材为主，嘉定区以汽车制造行业为主。本研究结果表明，工业生产对上海大气中的PCDD/Fs有一定影响。
2.3 大气中PCDD/Fs呼吸暴露风险评估人体PCDD/Fs的主要暴露途径有呼吸摄入、皮肤接触[27-29]以及食物摄入[30]。吸入作为一种直接暴露途径主要表现为大气污染物的吸入。本研究采用上海大气PCDD/Fs监测浓度，并基于Nouwen等[31]用的VLIER-HUMAAN暴露模型对垃圾焚烧厂附近人体暴露PCDD/Fs进行评估。计算公式如下：
| $ \text { Inh }=V_r \times C_{\text {air }} \times f_{\mathrm{r}} \times t_{\mathrm{f}} / \mathrm{BW} $ | (1) |
式中：Inh——呼吸暴露量，pg TEQ /(kg·d)；Vr——呼吸量，m3/d，成人取16.3 m3/d，儿童取6.78 m3/d[32-33]；Cair——空气中二噁英的平均TEQ浓度，pg TEQ/m3；fr——空气在肺泡中气体交换的保留分数，成人和儿童取均值0.75[31]；tf——暴露时间分数，取1；BW——体重，成人取63.5 kg，儿童取13.2 kg[32-33]。
2019年上海夏、冬两季成人和儿童PCDD/Fs呼吸暴露评估结果见图 3。由图 3可见，夏、冬两季成人PCDD/Fs呼吸暴露量分别为3.92~8.59和2.82~14.54 fg WHO2005-TEQ/(kg·d)，儿童夏、冬两季PCDD/Fs呼吸暴露量分别为7.85~ 17.19和5.64~29.08 fg WHO2005-TEQ/(kg·d)。上海居民PCDD/Fs呼吸暴露量和中国其他城市具有较好的一致性：北京成人PCDD/Fs呼吸暴露量在1.8~38.4 fg WHO2005-TEQ/(kg·d)，儿童PCDD/Fs呼吸暴露量在3.2~68.0 fg WHO2005-TEQ/(kg·d)[24]；深圳城市区域成人PCDD/Fs呼吸暴露量在2.0~97.0 fg WHO2005-TEQ/(kg·d)，儿童PCDD/Fs呼吸暴露量在2.0~147 fg WHO2005-TEQ/(kg·d)[34]。
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图 3 2019年上海夏、冬两季人群(成人和儿童) PCDD/Fs呼吸暴露评估 |
上海居民PCDD/Fs呼吸暴露量冬季高于夏季。中心城区居民平均呼吸暴露量[成人：6.82 fg WHO2005-TEQ/(kg·d)；儿童：13.7 fg WHO2005-TEQ/(kg·d)]小于郊区[成人：19.17 fg WHO2005-TEQ/(kg·d)；儿童：18.4 fg WHO2005-TEQ/(kg·d)]。本研究上海城市背景区域居民呼吸暴露量远低于2017年上海某生活垃圾焚烧炉周边(被动采样)居民的呼吸暴露量(成人：9.13~39.1 fg WHO2005-TEQ/(kg·d)；儿童：18.5~79.0 fg WHO2005-TEQ/(kg·d)[35]，表明居住于上海城市背景区域居民的呼吸暴露风险要远低于居住于垃圾焚烧厂周边。根据《关于进一步加强生物质发电项目环境影响评价管理工作的通知》(环发〔2008〕82号)附件“生物质发电项目环境影响评价文件审查的技术要点”所提要求[36]，进行二噁英健康风险评价标准参照人体可耐受摄入量4 pg TEQ/(kg·d)[相当于4 000 fg WHO2005-TEQ/(kg·d)]，通过呼吸进入人体的允许摄入量按每日可耐受摄入量的10%执行。上海成人和儿童PCDD/Fs呼吸暴露量均远低于经由呼吸进入人体所允许的每日可耐受摄入量，呼吸暴露风险处于可接受的水平。
3 结论(1)2019年上海大气中PCDD/Fs的质量浓度为136~3 939 fg/m3，对应的毒性当量浓度为11.84~94.9 fg WHO2005-TEQ/m3。
(2)上海大气中PCDD/Fs的浓度有着较为明显的季节变化和空间变化。冬季PCDD/Fs质量浓度为228~1 703 fg/m3，对应毒性当量浓度为13.3~ 94.9 fg WHO2005-TEQ/m3，大于夏季(PCDD/Fs的质量浓度为119~1 232 fg/m3；对应的毒性当量浓度为11.84~78.52 fg WHO2005-TEQ/m3)。PCDD/Fs平均毒性当量浓度表现为：郊区＞中心城区。上海工业主要集中在郊区，表明工业生产对大气中的PCDD/Fs有一定影响。
(3)PCDD/Fs呼吸暴露量表现为：郊区＞中心城区，儿童＞成人，城市背景区域居民的呼吸暴露风险远低于垃圾焚烧厂周边居民，成人和儿童的呼吸暴露风险处于可接受水平。
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