2023, Vol. 15 
2. 江苏省环保集团, 江苏省环境工程技术有限公司, 江苏省重点行业减污降碳协同控制工程研究中心, 江苏 南京 210019;
3. 江苏省连云港环境监测中心, 江苏 连云港 222000
2. Jiangsu Provincial Key Industry Pollution Reduction and Carbon Reduction Collaborative Control Engineering Research Center, Jiangsu Environmental Engineering Technology Co., Ltd., Jiangsu Environmental Protection Group Co., Ltd., Nanjing, Jiangsu 210019, China;
3. Jiangsu Lianyungang Environmental Monitoring Center, Lianyungang, Jiangsu 222000, China
自《大气污染防治行动计划》颁布以来，全国各地积极开展细颗粒物(PM2.5)监测和污染物排放治理。研究表明，我国秋、冬季PM2.5浓度较高，且重污染事件频发，对生态环境和人民健康都造成了严重危害[1-5]。因此，了解其来源及成因，对PM2.5的管控有重要意义。
不利的气象条件和污染源排放导致了污染事件的发生[6-8]。王刘铭等[9]研究了焦作市大气污染特征，结果表明，本地排放和二次生成是导致秋、冬两季PM2.5浓度偏高的主要原因，同时太行山南麓区域的外部输送也对其污染有一定贡献。喻义勇等[10]利用空气质量监测及气象观测数据，对2013年12月初南京市持续重污染天气特征及成因进行分析，结果表明，冷空气强度弱及大气静稳等气象条件不利于污染扩散，本地污染排放叠加区域输送的影响，造成了PM2.5积聚增多，形成持续重污染天气。梁晓宇等[11]选取2017年12月27—31日唐山市1次典型PM2.5重污染过程，对污染期间的气象要素、颗粒物组分特征和前体物浓度进行综合研究，结果表明，颗粒物的二次反应和有机物排放对污染过程有较大贡献，而长期均压场以及近地面高湿、小风、逆温等不利气象要素导致唐山地区大气层结稳定，加之外部传输的贡献，共同导致此次大气污染事件的发生。因此，制定明确的减排目标，采取必要的长期与短期大气污染减排措施，可减轻大气污染程度，降低对公众的危害，而评估PM2.5减排的效果就显得尤为重要。研究表明，及时启动污染应急预警和区域协同减排，对污染物峰值的削减和累积速率的减缓具有明显的效果[12-13]。
连云港位于江苏东北部，东临黄海，西与徐州、宿迁接壤，北与山东日照、临沂接壤，南与淮安、盐城接壤，大气污染主要受本地排放和外部传输影响[14-15]。现选取2022年1月连云港发生的多起典型PM2.5污染事件，利用国控、省控站点的污染物数据与气象资料，结合飞行时间质谱仪PM2.5源解析数据、污染源数据和应急管控清单，深入探究PM2.5污染成因，评估各企业在黄色预警时期[根据《江苏省重污染天气应急预案》规定的黄色预警：预测未来持续48 h设区市空气质量指数(AQI)日均值达到200以上，或监测到设区市SO2小时质量浓度达到500 μg/m3以上，且未达到高级别预警条件；或接到长三角区域空气质量预测预报中心发布的长三角区域重污染天气黄色预警]的管控措施落实情况，并通过大气化学与天气预测模式(WRF-Chem)和敏感性试验方法对此次应急管控措施效果进行评估，以期为相关部门提供技术支撑和决策依据。
1 研究方法 1.1 模型与方案设计利用在线耦合的WRF-Chem v3.7.1模式评估2022年1月7—14日连云港黄色预警管控措施对PM2.5浓度的影响[16-17]。此次模拟采用兰伯特(Lambert)投影和三重嵌套，网格分辨率分别为27，9和3 km2，最内层区域包含了连云港市，WRF-Chem模式的模拟区域示意见图 1。
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图 1 WRF-Chem模式的模拟区域示意 |
三重模拟区域的垂直层数均为29层。模拟时间为2022年1月3—15日，前48 h为模式预热时间。WRF-Chem模式物理和化学参数化方案见表 1。模式的气象初始场和边界场由美国环境预报中心全球对流层再分析模式(NCEP/FNL)提供。臭氧和相关化学物种示踪剂模型第4版(MOZART - 4)的模拟结果为本次模拟提供化学物质的初始和侧边界条件。使用的人为源清单是清华大学开发的2017年多尺度排放清单模型(MEIC)清单以及南京大学编制的2019年江苏省精细化排放清单[18]。生物源排放由天然源气体和气溶胶排放模型(MEGAN)在线计算获得[19]。生物质燃烧由美国大气研究中心火源排放清单第1.5版本(FINN v1.5)提供，水平分辨率约为1 km2[20]。
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表 1 WRF-Chem模式物理和化学参数化方案 |
为定量评估应急减排对连云港市PM2.5浓度的影响，本研究共设置了2组敏感性试验(基准试验和黄色预警管控减排情景试验)，其中基准试验为所有污染物均不减排的情景，并且考虑了气溶胶的直接和间接辐射效应，该试验结果能够较好地代表减排前的大气实际状态，可用来评估模式模拟连云港市大气污染物的性能。减排情景试验采用调整后的排放清单，该清单污染物减排系数参照《连云港市重污染天气应急预案》(以下简称《预案》)的调整清单，其余设置均与基准试验保持一致。以减排情景试验结果减去基准试验模拟结果来代表应急管控措施对连云港市空气质量的影响。改进的PM2.5过程分析方法(IPR)被应用于本研究，PM2.5过程主要包括了对流过程、垂直混合、化学过程、区域传输、湿清除、排放量和背景值。对流过程指次网格内湿对流的向上、向下以及降水的影响。垂直混合受大气湍流和PM2.5浓度垂直梯度的影响。化学过程代表PM2.5化学过程的生成和损失，包括气相、云和气溶胶化学。区域传输是由平流引起的，它与风和PM2.5浓度的水平分布高度相关。湿清除是气溶胶通过云内清除和云下冲刷的湿清除过程。排放量受排放源控制。背景值代表模式中除上述6个过程以外的其余过程的总和。这7个过程的总和与模式中PM2.5的整体变化一致。
1.2 采样及数据来源 1.2.1 采样时间及采样点采样时间为2022年1月5日01：00—15日00：00。采样点位于江苏省连云港环境监测中心顶楼，距地面约15 m，地处商业、交通和居民混合区，周围无高大建筑物，临近街道，附近人流密集、车流量较大，可以代表连云港市典型的城市环境。
1.2.2 数据来源污染物监测数据来自连云港市14个国控、省控站的污染物小时浓度。各点位中PM2.5监测方法均为β射线法，数据统计有效性依据《环境空气质量监测点位布设技术规范》(HJ 664—2013)[28]判定，若小时数据缺失则排除分析。气象数据来自美国国家海洋和大气管理局(NOAA)数据中心。PM2.5组分数据来自采样点的SPAMS 0515单颗粒气溶胶质谱仪(广州禾信仪器股份有限公司)在线数据。
2 结果与讨论 2.1 PM2.5污染分析 2.1.1 污染物和气象要素变化特征2022年1月5—14日，连云港受本地污染累积和区域输送的共同影响，多次发生PM2.5浓度超标现象。本次污染过程的污染物浓度和气象要素变化情况见图 2(a)—(d)。
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图 2 2022年1月5—14日连云港污染物浓度和气象要素变化情况 |
由图 2(a)可见，PM2.5质量浓度小时值[ρ(PM2.5)]从1月6日00：00时开始缓慢升高，在06：00开始骤升，12：00左右有所下降，后又迅速上升，6日12：00—9日17：00，ρ(PM2.5)均超过100 μg/m3，在9日12：00达到最大值(174 μg/m3)。13日凌晨，受南下的清洁冷空气影响，ρ(PM2.5)开始下降，污染状况逐渐缓解。污染物中细颗粒物的占比[ρ(PM2.5)/ρ(PM10)]与ρ(PM2.5)逐小时变化趋势较为接近，两者相关系数达0.75。同时在PM2.5污染天[ρ(PM2.5)日均值＞75 μg/m3]，ρ(PM2.5)/ρ(PM10)平均值为0.76，远高于非污染天的该值(0.48)，表明PM2.5在污染期间占主导位置。
由图 2(c)(d)可见，6—9日为持续静稳天气，大气逆温层结稳定，平均风速仅为1.8 m/s。7日18：00—8日09：00，风速为0.3 m/s左右，导致本地排放的污染物在近地面快速累积，同时相对湿度为93%，高湿环境以及较高的ρ(SO2)(12.2 μg/m3) 和ρ(NO2)(53.9 μg/m3)进一步增加了PM2.5的吸湿性，加剧了二次生成，促使PM2.5浓度不断增加。污染期间，连云港主要受北向风控制，同时上风向城市的污染程度显著高于连云港，山东省临沂市ρ(PM2.5)日均值在7日为155 μg/m3，达到重度污染级别。
污染期间连云港国控、省控点PM2.5浓度空间分布示意见图 3。由图 3可见，ρ(PM2.5)整体呈现出由西北向东南区域递减的趋势，其中位于沿海地区的胡沟管理处和连云街道站点的ρ(PM2.5)平均值相对偏低，分别为96.9和95.1 μg/m3。
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图 3 污染期间连云港国控、省控点PM2.5浓度空间分布示意 |
污染期间连云港7个国控点污染物浓度随时间的变化见图 4(a)—(c)。由图 4可见，7个国控点中ρ(PM2.5) 变化趋势基本一致，但6日00：00 —8日12：00，新城一中站点的ρ(PM2.5)整体高于其余6个国控点，这主要由于该站点位于连云港最北部的赣榆区，受山东省临沂市污染传输影响强烈。9日12：00，工贸学校站点的ρ(PM2.5)显著高于其他站点，为203 μg/m3。对比6—9日和12日各国控点的ρ(NO2)和ρ(SO2)，发现污染最严重的新城一中站点的ρ(NO2)也最高，为64.8 μg/m3，其次为德源药业站点(62.6 μg/m3)；而位于海边的胡沟管理处和连云街道站点的ρ(SO2)显著高于其他国控点，分别为16.3和15.6 μg/m3。
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图 4 污染期间连云港7个国控点污染物浓度随时间的变化 |
污染期间连云港PM2.5来源占比随时间的变化见图 5。由图 5可见，各污染来源对PM2.5贡献的占比从高到低依次为：机动车尾气(30.3%)、工业工艺(21.5%)、二次无机源(14.6%)、生物质燃烧(12.3%)、燃煤(7.6%)、其他(6.2%)、扬尘(5.9%)、海盐(1.2%)。机动车尾气在第1次污染期间(6—9日)，其贡献占比为34.9%，第2次污染期间(12日)，其贡献占比有所下降，为31.0%；而工业工艺和二次无机源在污染期间相对稳定，贡献占比分别＞20%和＞14%。机动车尾气、工业企业排放在静稳、高湿环境下经过大气化学反应生成二次气溶胶，并在本地不断累积，会促使PM2.5浓度不断升高。
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图 5 污染期间连云港PM2.5来源占比随时间的变化 |
污染期间连云港污染天[ρ(PM2.5)日均值＞75 μg/m3]和清洁天[0 μg/m3＜ρ(PM2.5)日均值≤75 μg/m3]PM2.5来源贡献占比见图 6(a)(b)。由图 6可见，清洁天和污染天PM2.5来源差异较大。在清洁天，对PM2.5贡献较大的来源为机动车尾气(23.1%)、生物质燃烧(20.6%)、工业工艺(19.9%)和二次无机源(11.9%)；而在污染天，对PM2.5贡献较大的来源为机动车尾气(33.8%)、工业工艺(23.1%)、二次无机源(14.6%)和生物质燃烧(9.0%)。对比发现，污染天的机动车尾气和工业工艺这2个来源贡献占比＞50%，较清洁天上升了13.8%；二次无机源贡献占比较清洁天上升了2.7%。说明此次污染期间主要受本地交通源和工业源排放的影响，并且不利的气象条件促进了二次污染物的生成。但污染天生物质燃烧的贡献占比相较清洁天下降了11.6%，燃煤贡献占比也下降了2.6%，进一步说明污染期间对秸秆焚烧和燃煤取暖的管控取得了一定的效果，从而减弱了本地一次污染源排放对PM2.5污染贡献的影响。
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图 6 污染期间连云港污染天和清洁天PM2.5来源贡献占比 |
针对此次连续污染过程，连云港市于1月7日11：00启动重污染天气黄色预警，执行《预案》Ⅲ级应急响应措施(包含1 152家企业)，并要求各县、区相关单位积极做好响应工作，最大限度地削减内源污染排放。采取的减排措施主要包括3个方面：健康防护措施、建议性污染减排措施和强制性污染减排措施。其中强制性污染减排措施主要包括：(1)确保全市重点大气污染源的污染物达标排放；(2)各区县工业源严格按照减排项目清单落实黄色预警管控措施；(3)禁止室外工地开挖、破碎、喷涂、粉刷等作业。
污染期间连云港市1 152家重点企业污染物排放量水平分布见图 7(a)—(d)。由图 7可见，颗粒物、氮氧化物和二氧化硫的排放大户(排放量＞80 kg/d)主要集中在东海县和连云港市东部沿海地区，而挥发性有机物排放大户则主要分布在赣榆区的东北部、徐圩新区和海州区。
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图 7 污染期间连云港市1 152家重点企业污染物排放量水平分布 注：图(b)(c)(d)行政区名称同图(a)。 |
应急管控期间连云港市各区县减排前、后工业污染源排放总量情况见图 8(a)—(d)。由图 8可见，根据黄色预警减排方案，连云港市应急管控期间工业企业污染物排放量明显削减，颗粒物、氮氧化物、二氧化硫和挥发性有机物的工业排放量总计分别减少了6 299.3，14 808.5，6 855.0和2 296.4 kg/d，减排率分别为30.2%，21.1%，24.6%和46.9%。其中赣榆区的颗粒物、二氧化硫和氮氧化物的减排量均为全市最高，其次为东海县；挥发性有机物减排量最高为开发区，其次为赣榆区。从各区县污染物减排率来看，灌云县的颗粒物和挥发性有机物减排率最高，分别达86.2%和70.9%，开发区的二氧化硫和连云区的氮氧化物减排率最高，分别为85.6%和62.2%。
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图 8 应急管控期间连云港市各区县减排前、后工业污染源排放总量情况 |
2022年1月5—14日，连云港PM2.5超标共计5 d，WRF-Chem模式能够准确再现这5 d的PM2.5污染情况，但轻微低估了ρ(PM2.5)平均值，平均偏差(MB)和标准平均偏差(NMB)分别为-7.8 μg/m3和-9.7%，最大低估主要出现在1月6—7日污染期间，这可能是因为设置的模式模拟预热时间过短，导致前期污染物浓度得不到有效累积。但模式能够较好地模拟出ρ(PM2.5)随时间的变化，模拟与观测的逐小时ρ(PM2.5)之间的相关系数(r)为0.81。总体而言，该模式能够较好地再现污染期间连云港市ρ(PM2.5)及其趋势变化。
依据连云港市启动和解除黄色预警管控时刻，并结合《预案》中的各企业应急管控措施，将原始排放清单进行相应调整，应用于模式中进行管控效果评估，结果见图 9(a)—(c)。
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图 9 减排前、后连云港管控效果评估结果 注：最上方观测值、模拟值以及相关统计数值均为5日00：00—14日23：00计算得出，观测值和模拟值分别为80.3和72.6 μg/m3，r=0.81。 |
由图 9(a)可见，1月7日11：00—14日10：00黄色预警期间，观测的连云港市ρ(PM2.5)平均值为79.8 μg/m3，减排前模拟的ρ(PM2.5)平均值为92.7 μg/m3，而减排后模拟的ρ(PM2.5)平均值下降为87.6 μg/m3，与实际观测值更为吻合。此外，不同阶段实施应急管控措施的影响效果不同。例如，在夜间边界层高度相对偏低时期(当日20：00 —次日06：00)，PM2.5污染的本地生成贡献较大，实施减排措施的效果最好，应急管控使连云港市该时间段ρ(PM2.5)平均值下降7.3 μg/m3(9.7%)。连云港市污染天ρ(PM2.5)峰值下降了9.4 μg/m3，降幅为6.0%。
改进的PM2.5过程分析方法(IPR)被用于更好地解释PM2.5浓度变化以及应急管控措施如何影响连云港市近地面PM2.5浓度。由图 9(b)(c)可见，人为排放和化学过程为连云港市近地面PM2.5浓度最重要的正贡献来源，逐小时贡献分别为6.0和3.7 μg/(m3 ·h)，而垂直混合和对流过程则分别使ρ(PM2.5)下降6.3和6.5 μg/m3。在实施黄色预警管控后，各区县和各企业的应急减排使人为排放、化学生成和背景质量浓度分别累计下降203.8，27.3和155.1 μg/m3，减排率分别为20.0%，4.1%和13.6%。从排放量变化的逐小时情况来看，应急减排措施在16：00—21：00对其影响最为显著，这将减少人为排放对PM2.5浓度的正贡献(37.1%)，这主要因为边界层高度在此期间快速下降，导致本地排放的污染物更容易在近地面积累。因此，建议后续进一步加强在该时间段的管控力度。与此同时，应急管控的实施将导致垂直混合、区域传输和对流过程对近地面PM2.5浓度负贡献量的减少，这可以解释为PM2.5一次排放及其前体物的减少直接使PM2.5浓度降低，从而减少了近地面PM2.5向高空扩散和向外传输的量。总体而言，应急减排导致人为排放、化学生成和背景浓度正贡献的减少总量(-386.2 μg/m3)要显著大于垂直混合、区域传输和对流过程负贡献的增加总量(230.6 μg/m3)。
管控前、后连云港ρ(PM2.5)以及ρ(PM2.5)变化量和变化率水平分布见图 10(a)—(d)。
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图 10 管控前、后连云港ρ(PM2.5)以及ρ(PM2.5)变化量和变化率水平分布 |
由图 10可见，连云港ρ(PM2.5)平均值呈现出由西北向东南逐渐降低的趋势，这与观测情况一致，ρ(PM2.5) 平均值最高值出现在东海县，达108.2 μg/m3。当采取黄色预警减排措施后，连云港ρ(PM2.5)均出现明显下降，全市平均降低4.6 μg/m3，降幅为5.2%。ρ(PM2.5)降低的高值区出现在东海县和灌云县，分别下降6.1和6.6 μg/m3，降幅为6.1%和8.3%，这与上文各区县采取的应急减排管控程度相对应。
3 结论(1) 2022年1月5—14日，连云港PM2.5超标共计5 d，PM2.5浓度整体呈现先上升后下降的趋势，于1月9日12：00达到最大值，为174 μg/m3。持续的静稳天气和高湿环境导致本地排放的污染物在近地面快速累积，加剧了PM2.5的二次生成。PM2.5源解析结果表明，机动车尾气和工业工艺源为PM2.5浓度最大的来源贡献。
(2) 连云港于1月7日11：00—14日10：00启动重污染天气黄色预警，全市颗粒物、氮氧化物、二氧化硫和挥发性有机物的工业排放量分别减少6 299.3，14 808.5，6 855.0和2 296.4 kg/d，其中赣榆区污染物减排总量最高，灌云县污染物减排比率最大。
(3) WRF-Chem模式能够较好地再现污染期间ρ(PM2.5)及趋势变化，结合IPR分析，指出人为排放和化学过程为连云港市近地面ρ(PM2.5)最主要的正贡献来源，逐小时贡献分别为6.0和3.7 μg/(m3·h)，而垂直混合和对流过程为主要的负贡献来源。
(4) 启动黄色预警管控后，模拟的ρ(PM2.5)平均值下降了4.6 μg/m3，降幅为5.2%，与实际观测值更吻合，其中东海县和灌云县ρ(PM2.5)的降幅最为显著。连云港市污染天ρ(PM2.5)峰值下降了9.4 μg/m3，降幅为6.0%。IPR分析结果表明，应急减排导致人为排放、化学生成和背景浓度对近地面PM2.5正贡献的减少量要显著大于垂直混合、区域传输和对流过程负贡献的增加量。
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