对流层中的臭氧(O₃)是一种具有强氧化性的典型二次污染物，其不仅会对生态系统和人类健康产生危害，刺激和损害眼睛、呼吸系统等黏膜组织^[1]，还会对植物的生长和光合速率产生影响，抑制植物的生长，造成农作物减产^[2]。同时，对流层O₃作为不可忽略的第3大温室气体，在大气中的含量正在逐年增加^[3]。近年来，O₃污染已成为全世界城市和工业化地区面临的主要空气质量问题之一^[4]，世界卫生组织和美国、日本以及中国等许多国家都把O₃浓度作为判断大气环境质量的标准之一。

近地面O₃除来自本地前体物光化学反应生成，还包括上风向O₃及其前体物的水平传输以及对流层或平流层的输送^[5]。目前，O₃浓度的监测方法主要有地面常规监测(紫外光度臭氧分析仪、差分吸收光谱技术)、探空气球、卫星遥感以及激光雷达等。后3种可监测O₃垂直廓线，但其中探空气球成本较高且实时性较差，卫星探测在对流层低层空间分辨率较低，而激光雷达作为一种有效主动的光学遥感探测设备，可实时监测大气O₃浓度的垂直分布特征，具有探测范围广、时空分辨率高、精确度高、准确性好和实时响应等优点^[6-7]，因此在大气科学研究、环境监测、气象预报等领域发挥着越来越重要的作用，尤其是在O₃垂直探测方面取得了长足的进步。现主要总结了臭氧激光雷达的探测原理、最新研究进展及应用现状，并指出了该技术存在的问题及未来的发展方向。

1 臭氧激光雷达探测原理及研究概述 1.1 臭氧激光雷达探测原理

大气臭氧激光雷达采用差分吸收原理探测O₃浓度的时空分布，可用于研究O₃的特征分布、来源及光化学反应过程。差分吸收激光雷达原理是同时向大气中发射和接收两束波长接近的脉冲激光，其中一束激光的波长λ_on正处于O₃的吸收线上，另一束激光的波长λ_off位于O₃吸收线的边翼或吸收线之外^[8-9]，如图 1所示。由于这2个波长非常接近，在2个激光束中的其他气体分子和气溶胶的消光作用和后向散射作用基本相同，在反演时可以忽略不计。所以，能够通过2个波长的回波差异结合差分吸收激光雷达方程反演出O₃浓度。

差分吸收激光雷达回波信号可表示为^[10-11]：

$ P\left(\lambda_i, z\right)=C_i \frac{\beta\left(\lambda_i, z\right)}{z^2} \times \exp \left\{-2 \int_0^z\left[\alpha\left(\lambda_i, z\right)+\right.\right. \\ \left.\left.N(z) \delta\left(\lambda_i, z\right)\right] d z\right\}, i=\text { on, off } $

(1)

式中：P(λ_i，z)——接收到的高度z处波长为λ_i的大气后向散射回波信号；C_i——雷达常数；β(λ_i，z)——大气后向散射系数，km^-1sr^-1；α(λ_i，z)——除了大气O₃引起的消光效应以外的大气消光系数，km^-1；N(z)——高度为z处的待测O₃浓度，μg/m³；δ(λ_i，z)——在波长为λ_i处的O₃吸收截面，无量纲。

由λ_on、λ_off双波长的激光雷达回波信号方程可以推导O₃浓度的表达式为：

$ \begin{aligned} & \quad N(z)=\frac{1}{2 \Delta \delta} \frac{d}{d z}\left[-\ln \left(\frac{P\left(\lambda_{\text {on }}, z\right)}{P\left(\lambda_{\text {off }}, z\right)}\right)\right]+B-E_a- \\ & E_m-E_{\text {gas }} \end{aligned} $

(2)

$ B=\frac{1}{\Delta \delta} \frac{d}{d z}\left[\ln \left(\frac{\beta\left(\lambda_{\text {on }}, z\right)}{\beta\left(\lambda_{\text {off }}, z\right)}\right)\right] $

(3)

$ E_a=\frac{1}{\Delta \delta}\left[\alpha_a\left(\lambda_{\text {on }}, z\right)-\alpha_a\left(\lambda_{\text {off }}, z\right)\right] $

(4)

$ E_m=\frac{1}{\Delta \delta}\left[\alpha_m\left(\lambda_{\text {on }}, z\right)-\alpha_a\left(\lambda_{\text {off }}, z\right)\right] $

(5)

$ E_{\mathrm{gas}}=\frac{\Delta \delta_{\mathrm{gas}} N_{\mathrm{gas}}^{\prime}}{\Delta \delta} $

(6)

式中：Δδ——O₃在λ_on、λ_off 2个波长的吸收截面差；Δδ_gas——其他气体在λ_on、λ_off 2个波长的吸收截面差；N′ _gas——除待测气体以外其他吸收气体的浓度，μg/m³；B、E_a、E_m——大气后向散射、气溶胶消光与分子消光作用给O₃浓度反演带来的影响；E_gas——除了待测气体之外的其他气体的作用项，以上都称之为修正项。当λ_on≈λ_off时，如果B、E_a、E_m和E_gas都可忽略，则待测O₃浓度可由2个探测波长的回波信号强度得到；如无法忽略，则须进行订正。因此，波长的选择应使吸收截面差尽可能大，同时使2个波长相差尽可能小，以减小其他污染物对O₃浓度反演引起的影响。许多学者研究表明，紫外差分波长通常选择位于臭氧哈特利带的220~320 nm范围内的波长^[12]。由于该吸收带缺乏明显的吸收特征，为了获得足够的差分吸收截面，强弱吸收波长之间的间隔应＞2 nm^[13]。

1.2 臭氧激光雷达研究概述

国内外关于臭氧激光雷达的研究情况见表 1，主要集中在两方面：其一是硬件系统的研发层面，使之能够长时间无人值守地稳定运行、适应多种平台、监测结果准确可靠；其二是应用层面，针对臭氧雷达单一设备及组网应用或联合其他立体监测手段进行综合分析，从而为环境管理提供决策支撑。激光雷达的基本构成主要包括激光发射系统、望远镜接收系统、后继光学系统、信号探测与采集系统及运行控制系统等。其中，激光光源是整个系统研究的核心，科研产出较多，主要研究单位集中在美国国家航空航天局(NASA)以及韩国、日本和欧洲等国家或地区，国内研究单位主要为中国科学院安徽光学精密机械研究所、中国科学技术大学、中国科学院大气所等高校院所。臭氧激光雷达在环境领域的应用多见于应用单雷达的垂直廓线数据结合近地面常规污染物、气象数据等对污染过程进行解读；关于雷达组网应用以及联合其他立体监测设备，如风廓线雷达、微波辐射计等的研究则相对较少。

2 臭氧激光雷达系统硬件发展趋势 2.1 差分吸收激光雷达的光源技术发展

激光发射系统包括激光器和发射光学元件，激光器的输出波长决定所探测的大气成分种类，输出的能量大小与探测距离及信噪比直接相关，激光脉冲宽度决定探测的最小空间分辨率，因此激光器是激光雷达系统的核心部件。但激光器单独用作发射光源的并不多，一般将激光器用作泵浦源，通过倍频等方式进行波长转换，从而进行大气探测。基于差分吸收原理的激光雷达，须向大气中发射双波长或者多波长激光束，因此其激光发射系统多采用2台甚至多台激光器实现对应波长的激光输出^[47]。

基于何种光源发射技术，获取不同的波长是差分吸收激光雷达的核心研究方向之一。从发射光源研制的技术发展来看，自20世纪60年代开始进行差分吸收激光雷达技术研发和应用研究以来，根据激光光源可调谐与否，可分为基于固定波长和基于可调谐激光光源2类^[47-48]。差分吸收激光雷达主要光源技术及各自优劣势、应用范围见表 2^[45-46]。固定波长激光光源技术成熟，应用范围广，成本便宜且稳定可靠，但1台激光器仅输出1个或几个固定波长，灵活性不足^[47]。可调谐激光光源，如可调谐染料激光器和固体可调谐激光器，是指在一定范围内可以连续改变激光输出波长的激光器，这种激光器为臭氧激光雷达系统提供了可选取受到最小气溶胶和干扰气体影响的差分波长的可能性，提高了信噪比及测量范围，受到广大研究学者关注；可调谐激光器在可见光和红外波段已有相对成熟的应用，但在紫外吸收波段尚处于持续的技术更新之中，存在成本昂贵，可靠性不足等问题^[48]。2010年，NASA研发了一种基于掺铈氟铝酸钙晶体(Ce：LiCAF)的全固态可调谐(280~295 nm)紫外激光器；随后，2017年研制出一款名为LOML的可移动式臭氧激光雷达，该系统基于脉冲激光器，获得286和291 nm的紫外差分波长对，可对对流层4 km范围内的O₃廓线浓度进行实时监测^[27]，同时，结合527 nm也可对大气气溶胶进行探测。半导体泵浦技术是未来的发展趋势。从20世纪80年代起，研究人员采用掺钕钇铝石榴石晶体(Nd：YAG)激光泵浦的可调谐染料激光器开始作为差分吸收激光雷达光源，并用于臭氧监测；同时期国外部分研究人员开始利用Nd：YAG 4倍频激光器泵浦充有氢气和氘气气体的拉曼管，基于气体受激拉曼技术发射光源搭建臭氧差分吸收激光雷达系统。到2010年，部分学者开始使用固定波长激光光源结合固体拉曼频移技术获得紫外差分波长对，开展臭氧垂直探测。

2.2 差分吸收激光雷达系统的发展历程

差分吸收激光雷达(DIAL)于1966年首次被美国科研人员提出^[49]，此后被广泛应用于大气污染物的监测。关于DIAL系统的发展历程，主要从以下几个方面进行阐述：

(1) 系统的应用场景。差分吸收激光雷达最初诞生于实验室研究，后逐步被用于地基固定式观测。1984年，Fredriksson等^[50]采用Nd：YAG激光器泵浦染料激光器，搭载移动平台到硝石厂附近，对其产生的二氧化氮(NO₂)进行定点观测；同时期，美国NASA兰利研究中心Browell等^[14]首次基于2台Nd：YAG激光器泵浦2台染料激光器搭建了1台机载差分吸收激光雷达系统，实现了对大气O₃和气溶胶廓线的探测。为获取区域甚至更大尺度污染物的空间分布，激光雷达的运载平台从固定式、车载式及机载式向星载式不断发展。

(2) 监测对象。差分吸收激光雷达最早用于监测NO₂，随着系统不断升级改进，实现了对O₃、二氧化硫(SO₂)等气体的浓度分布测量，近年来紫外多波长激光雷达的研发和应用推动了O₃和气溶胶的同步观测^[9]。

(3) 探测性能。①探测距离：雷达探测距离主要取决于激光器的输出能量大小，Masahisa等^[21]采用的Nd：YAG激光器泵浦填充二氧化碳(CO₂)气体的拉曼管，基本可实现10 km以内O₃垂直廓线监测。在光化学研究领域，探索高空O₃湍流输送对近地面O₃浓度的影响是重要议题，这也就意味着基于雷达的O₃垂直廓线研究须尽可能减少近地面的监测盲区。2013年，美国阿拉巴马大学和NASA在其联合开发的1台对流层臭氧差分吸收激光雷达系统上添加了1个2.5 cm直径的紧凑型接收器，将O₃探测的范围扩大到以地面(AGL)为基准的125 m，显著缩小了地面与高空大气之间的观测差距^[19]。②最小探测浓度：早期Cunningham等^[51]利用可调谐钛蓝宝石激光器搭载了1套车载差分吸收激光雷达，用于探测燃烧烟气排放的SO₂和NO₂浓度，可达10^-6的探测极限。2002年，日本Cao等^[17]利用2台激光器分别泵浦2台染料激光器产生多个探测波长，实现对O₃、SO₂以及气溶胶的探测，其探测精度得到显著提高，可＜1×10^-9。随着激光雷达技术的不断研发，雷达探测的时空分辨率也在不断提升，目前时间分辨率可＜2 min，空间分辨率在15 m甚至可达7.5 m以下。

臭氧激光雷达数据质控一般采用探空气球或系留气球搭载臭氧分析仪与臭氧激光雷达反演得到的O₃浓度廓线进行对比，根据O₃廓线以及某一高度O₃时间变化一致性评估其结果准确性。2016年，上海市开展了系留气球与臭氧激光雷达比对工作，结果显示二者在同一时段的O₃廓线和同一高度的时间变化上都有很好的一致性^[52]。

3 臭氧激光雷达在大气立体监测中的应用 3.1 地基定点观测臭氧垂直分布特征

臭氧激光雷达较为普遍的应用场景是作为地基定点对O₃垂直分布特征进行监测，同时还能与风速等大气参数相结合，研究O₃污染过程成因、演变过程、输送规律等。目前在短期污染过程解读中，臭氧激光雷达作为重要的立体监测手段发挥了突出作用，如范广强等^[32]利用差分吸收激光雷达监测了2013年北京灰霾天O₃时空分布特征；孙思思等^[33]利用臭氧激光雷达对南京市2016年1次典型O₃污染过程开展连续观测，分析了近地面和高空O₃的变化规律、污染的发生过程与成因。Chi等^[40]对北京市对流层O₃及其前体物的垂直分布进行探测，发现在1 km以下的边界层内，O₃浓度与高度间呈正相关性，在雾霾天气下O₃浓度在夜间呈现分层分布。Xing等^[30]利用差分吸收激光雷达探测了上海市O₃的垂直分布特征，结合美国奥拉号人造卫星(Aura)搭载的臭氧监测仪(Ozone Monitoring Instrument，OMI)反演发现O₃浓度的增加主要是本地产生，传输不是主要原因。许欣祺等^[38]利用差分吸收臭氧激光雷达、多普勒风廓线激光雷达，研究了2019年11月在广东珠海出现的1次典型O₃污染过程前后期的时空分布特征，以及水平风向风速及垂直风速对近地面与边界层上部O₃浓度变化的影响。此外，在中长期研究中，安徽光学精密机械研究所利用自行研制的L625紫外差分吸收激光雷达在合肥进行了长期的观测，分析了1996—2009年大气O₃观测数据，并与Aura卫星的观测数据进行了对比，得到了合肥上空大气O₃浓度月、季平均垂直分布的特征，给出了合肥上空平流层O₃的变化趋势^[42]。

3.2 臭氧雷达组网观测

目前国内外已经建立了地基臭氧雷达联网观测，比如美国NASA组建的对流层臭氧激光雷达网(TOLNET)^[46]，分别在美国加州、内华达州和阿拉巴马州等地布置了多台地基臭氧观测雷达，以提供所需的O₃垂直分布廓线数据，以便更好地了解污染动力学，改进预报模型和大气污染物的卫星探测。黄祖照等^[45]于2017年在广州市利用臭氧雷达组网分析了2次典型污染过程，研究了广州市对流层O₃浓度的时空分布特征、高空O₃污染气团沉降对地面O₃浓度的影响及站点之间的差异。

3.3 臭氧雷达走航监测

车载臭氧雷达走航机动性强，可覆盖面广，响应及时，可以快速准确地获得对流层O₃沿观测路线的分布剖面。但车载运行方式对系统稳定性、抗震性要求高，目前市场化程度低，仅见于高校及科研院所的研究。2019年4月，中国科学技术大学的刘盼^[47]利用基于固体拉曼激光光源的差分吸收激光雷达进行了车载臭氧雷达系统的首次车载走航测试，走航期间仪器工作状况良好，得到了可靠的大气O₃分布剖面数据。随后该系统在国内多个城市进行了地基和走航观测，表现出很好的复杂环境和路况的适应性，验证了固体拉曼光源可以适应不同路况、温度等条件，同时也为区域性大气对流层O₃的时空分布探测提供了新的技术手段。

3.4 臭氧激光雷达在环境领域的业务应用思考

目前臭氧激光雷达及多廓线组网在环境监测领域的业务化应用较少。鉴于臭氧雷达在空间探测领域的价值，借鉴国内外科研领域经验，根据我国城市O₃污染问题现状和管理需求，初步探索设计了臭氧激光雷达监测网络业务应用的整体框架。将臭氧雷达与风、温、湿和气溶胶等多条廓线融合共同组成区域O₃污染立体监测网络；与卫星遥感数据进行验证比对，建设专业化的雷达组网应用信息化平台，整合气象数据、常规空气质量数据、地理信息数据，集成数据展示、量化分析、统计分析和数据管理等功能，在预报预警、过程应对、量化评估、追因溯源、日常管控等环境管理的业务化领域实现应用，为O₃和PM_2.5协同管控提供数据支持。臭氧雷达监测网络业务化应用框架设计见图 2。

4 建议及展望

(1) 从硬件角度，差分吸收臭氧激光雷达的总体发展趋势是核心部件国产化，系统小型化和自动化、商用化。其中，激光发射光源是研究的核心之一，构建具有高能量、高重频、低功耗、稳定性强等优点的激光发射系统，使之能够多平台应用是未来臭氧激光雷达的发展趋势。

(2) 从监测角度，目前国内臭氧激光雷达厂家众多，但缺乏统一的技术规范和行业标准，在实际使用过程中存在关键算法要求不同等问题，导致O₃反演结果一致性较差，监测数据无法定量可比。因此，今后须通过算法升级、技术革新及增加仪器质控手段来逐渐消除影响。

(3) 从应用角度，当前O₃污染形势严峻，迫切需要完善的立体监测体系进行光化学污染机制、区域复合污染、长期环境效应、气候效应及全球输送等相关研究。目前臭氧激光雷达联合其他立体监测设备及近地面观测资料、走航车观测、轮船航测等进行系统性的深入研究仍有不足，是未来可以拓展的应用研究方向之一。

(4) 从数据角度，目前国内缺乏校准臭氧激光雷达监测数据准确度的标准方法，数据质量及准确性难以保证，在实际使用过程中与标准分析方法产出数据的可比性较差，如何实现臭氧激光雷达监测数据的可比性，确保监测数据准确可靠是目前须攻克的难题之一。因此，提升臭氧激光雷达的数据质量及与标准方法监测数据的可比性是未来的研究方向之一。