2023, Vol. 15 
2. 天水市气象局, 甘肃 天水 741000;
3. 中国气象局气象探测中心, 北京 100081
2. Tianshui Meteorological Bureau, Tianshui, Gansu 741000, China;
3. Meteorological Observation Center, China Meteorological Administration, Beijing 100081, China
霾和臭氧(O3)污染是大气环境污染最严重的的问题，随着我国大气环境节能减排等措施的实行，霾污染已经得到有效治理，细颗粒物(PM2.5)、可吸入颗粒物(PM10)和二氧化硫(SO2)浓度呈下降趋势[1]，但O3浓度却呈升高趋势，京津冀、珠三角、长三角等重要城市目前面临着O3污染加剧的问题[2-6]，O3污染已逐渐取代霾成为影响我国空气质量的关键因素。
已有研究学者对不同地区、季节的O3变化特征进行研究，但由于地理位置、地形及气候条件的不同，O3变化特征也有一定的差别。茅晶晶等[7]对2019年江苏省O3污染特征进行研究，指出O3污染主要分布于4—9月，其中5—6月空气质量最差，O3日变化特征为“单峰单谷”型，O3主要在“雨少、风小、天热”的情况下浓度较高。麦健华等[8]对中山市2015—2019年O3超标日的特征及与气象条件之间的关系进行分析，得出2015—2019年中山市O3污染加重，超标天数增加了3倍，O3超标主要发生在气温高、湿度低、太阳辐射强的气象条件下。王帅等[9]对石家庄市O3污染的时空演变格局进行研究，指出在白天O3浓度高于夜间，5—6月为O3超标天数较多的月份，7—8月降水对O3浓度有减弱的作用。宋小涵等[10]对京津冀及周边地区O3污染时空特征进行分析，指出ρ(O3-8 h)浓度变化为：夏季＞春季＞秋季＞冬季。王硕飞等[11]利用O3激光雷达对石家庄典型O3污染过程垂直变化特征进行分析。何国文等[12]利用浙江嘉兴、广东深圳夏季和秋季差分吸收O3激光雷达遥感观测资料和地面污染物、气象要素观测数据深入研究了O3污染的垂直变化特征。许欣祺等[13]利用差分吸收O3激光雷达、多普勒风廓线激光雷达研究了深圳珠海的一次典型O3污染过程前后期的时空分布特征。郑东等[14]利用激光雷达垂直观测技术，结合后相关轨迹模型，分析了大连市近地面O3污染来源。何国文等[15]利用广州塔的O3观测资料、风廓线雷达和转动拉曼温廓线激光雷达探测的垂直环境气象等观测资料，结合近地面风场资料从垂直混合与水平输送进行O3分布特征研究和成因分析。涂爱琴等[16]利用激光雷达探测潍坊市夏季O3分布特征，分析了晴天和雨天O3分布的差别。黄祖照等[17]利用O3激光雷达在广州地区开展大气O3的组网加强观测研究，分析了大气O3浓度的时空分布特征。
目前已有研究表明，近年来京津冀及周边地区“2+26”城市的PM2.5污染持续减缓[18]，O3污染天数呈现波动上升趋势[10]，但对于京津冀地区已开展的研究大多集中于地表O3污染物来源与前体污染物之间的关系，对于近地层垂直方向的O3特征研究还比较少。现于2022年6月1日—8月31日利用地面气象要素和地面O3观测数据并结合O3激光雷达垂直探空资料对石家庄夏季O3垂直分布特征及污染来源进行研究，为石家庄市O3污染防控治理提供科学依据。
1 研究方法 1.1 O3激光雷达O3激光雷达利用O3的吸收特性测量气体浓度的时空分布，激光雷达以高重复率向大气中发射紫外和可见光脉冲激光，脉冲激光的一个波长位于O3吸收较强的位置，另一个波长位于O3吸收很弱或无吸收的位置，利用O3对这2个波长的吸收差别，确定脉冲光共同路径上的O3浓度，从而说清O3区域污染跨界传输，定量评价区域光化学污染程度。本研究利用布置在河北省石家庄市鹿泉区气象局(38° N，114.4° E)的差分吸收O3激光雷达进行连续观测，观测时间为2022年6月1日—8月31日。由于O3激光雷达在近地面存在观测盲区，所以选取0.3~3 km高度的激光雷达观测数据，同时根据ρ(O3)值确定色轴为0~350 μg/m3，最终得出图 1所示的ρ(O3)激光雷达图(以2022年6月为例)。
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图 1 石家庄市2022年6月ρ(O3)激光雷达图 |
地面气象要素数据来自石家庄市气象局，包括平均气温、平均相对湿度、平均风速、平均地面气压、平均降水。
地面污染观测数据(O3)来自全国空气质量数据实时发布平台。
1.3 后向轨迹数据后向轨迹聚类分析所用的气象数据为美国国家环境预报中心(NCEP)的全球资料同化数据(GDAS)。
1.4 分析方法根据《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)，臭氧日最大8 h质量浓度[ρ(O3-8 h)]平均值要求每8 h至少有6 h浓度值，24 h日均值要求每日最少有20 h浓度值，月平均值要求每月至少有27个日平均浓度值，ρ(O3-8 h)平均值≥160 μg/m3时，则为O3超标[19]。
1.5 质量控制所有数据均经过质量控制、筛选，并对空白数据进行插补，插补方法采用线性插值法[20]，研究时段内逐小时有效数据共2 117条，缺测数据共91条，其中插补数据占全部数据的5%。
2 结果与讨论 2.1 石家庄夏季地表ρ(O3-8 h)概况2022年夏季石家庄市地表ρ(O3)时间序列变化见图 2(a)(b)(c)。由图 2可见，6月O3污染发生天数多于7，8月，6—8月ρ(O3-8 h)滑动平均值分别为(135.6 ± 51.1)，(96.6 ± 36.6)，(78.5 ± 36.8)μg/m3。日间(08：00—20：00)的ρ(O3-8 h) 滑动平均值分别为(164.9 ± 46.2)，(117.4 ± 33.4)，(96.1 ± 36.8)μg/m3；夜间(20：00—次日08：00)的ρ(O3-8 h)滑动平均值分别为(126.7 ± 51.1)，(92.6 ± 36.6)，(78.5 ± 36.8)μg/m3，其中6，7，8月O3未达标污染天数分别为22，8，3 d。
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图 2 2022年夏季石家庄市地表ρ(O3-8 h)时间序列变化 |
将日间、夜间O3分别与4个气象要素进行皮尔逊(Pearson)相关性分析，结果见表 1。
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表 1 2022年夏季石家庄市日间、夜间O3与气象要素的相关性① |
由表 1可见，日间和夜间影响ρ(O3)变化的主要影响因子是平均气温，平均气温与ρ(O3)正相关，相对湿度与ρ(O3)负相关，夜间风速对ρ(O3)变化影响高于日间，呈正相关关系，但整体相关性低于平均气温和相对湿度。地面气压无论日间还是夜间与ρ(O3)之间的相关性都不明显。
2022年夏季石家庄市不同气温、相对湿度下的ρ(O3-1 h)变化情况见图 3(a)(b)。
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图 3 2022年夏季石家庄市不同气温、相对湿度下的ρ(O3-1h)变化情况 |
由图 3(a)可见，随着气温的升高，ρ(O3)逐渐升高，当日间平均气温≥30 ℃时，ρ(O3)平均值呈明显升高趋势。由图 3(b)可见，随着相对湿度的升高，ρ(O3)逐渐下降，当相对湿度≥60%的情况下，ρ(O3)平均值下降到70 μg/m3左右，而相对湿度在45%~60%时，ρ(O3)为(124 ± 49)μg/m3，这说明当相对湿度较高时(多为闷热、多云、下雨天气)，对O3起到一定削弱作用，ρ(O3)呈大幅下降趋势。
筛选石家庄夏季ρ(O3-8 h)平均值≥160 μg/m3的小时数据，并对比分析了对应气象参素阈值，见表 2。由表 2可见，当平均气温达到24.8 ℃以上，相对湿度达到42.9%以上，可以作为石家庄市夏季O3预警发布的气象指标参考。
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表 2 2022年夏季石家庄ρ(O3-8 h)超标气象参数阈值 |
根据2.1和2.2节可知，ρ(O3)在日间和夜间存在较大差别，为更清晰地探究O3垂直分布特征，分别对全天、日间和夜间的ρ(O3)进行分析。0.3~3 km高度下石家庄夏季全天、日间和夜间ρ(O3)垂直廓线见图 4(a)—(i)。由图 4可见，ρ(O3)总体表现为6月＞7月＞8月，当探测高度≥2 km时，全天、日间、夜间的ρ(O3)呈区域稳定状态，且ρ(O3)均在100 μg/m3左右，浓度差异较小。在近地层ρ(O3)差异最大，无论是日间还是夜间在0.3 km左右高度时，ρ(O3)均达到峰值，之后逐渐降低，并且变化速率随着高度的变化，逐渐缓慢。根据垂直变化情况可以看出，6月ρ(O3)较高且垂直变化速率较大，随着ρ(O3)的降低(7、8月)，垂直变化速率也逐渐降低。
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图 4 0.3~3 km高度下石家庄夏季全天、日间和夜间ρ(O3)垂直廓线 |
选取探测高度分别为353，510，705，1 005，2 010和3 000 m，结合地面的O3观测数据进行O3日变化特征分析。2022年石家庄夏季不同高度下ρ(O3)日变化情况见图 5(a)(b)(c)。
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图 5 2022年石家庄夏季不同高度下ρ(O3)日变化情况 |
由图 5可见，在不同垂直高度下，石家庄夏季ρ(O3)日变化情况均成“单峰单谷”型，6月ρ(O3)明显高于7、8月，这是由于华北地区7—8月进入雨季，降水量较高，对O3生成起到衰减的作用。由于受地面人为活动和天然排放的影响，地面ρ(O3)日变化波动最明显，随着高度的上升，气温不断下降，风速不断加大，O3生成受地面排放影响较小，ρ(O3)日变化情况趋于平缓。
2022年石家庄夏季ρ(O3)垂直日变化激光雷达图见图 6(a)(b)(c)。
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图 6 2022年石家庄夏季ρ(O3)垂直日变化激光雷达图 |
由图 6可见，ρ(O3)日变化规律与图 5相同，1.5 km以下ρ(O3)较高，在时间尺度上，自07：00开始，随着太阳辐射、温度逐渐升高，ρ(O3)逐渐升高，到14：00达到峰值，之后随着太阳辐射降低，ρ(O3)逐渐下降到最低值，ρ(O3)日变化情况在日间波动较大，在夜间变化较平缓。值得注意的是，在2~3 km、12：00左右，ρ(O3)存在明显下降趋势，之后逐渐上升，这是由于夏季正午时刻太阳辐射较强，导致O3激光雷达信号探测高度能力被衰减，并非O3浓度真实值[21]。
2.5 后向轨迹聚类分析结果为判断石家庄夏季O3污染传输路径，采用后向轨迹模式(HYSPLIT)，使用Meteoinfo软件以1 h对应1条气流对石家庄夏季距地面10，500，1 000 m高度做48 h后向轨迹聚类分析，石家庄夏季距离地面10，500，1 000 m高度的O3后向轨迹聚类分析见图 7(a)(b)(c)。由图 7可见，10，500，1 000 m高度的夏季O3轨迹均呈散射状分布。后向轨迹聚类特征见表 3。
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图 7 2022年石家庄夏季距离地面10，500，1 000 m高度的O3后向轨迹聚类分析 |
由表 3可见，距离地面10 m高度的ρ(O3)平均值为(92.6 ± 21.6)μg/m3，由图 7(a)可见，聚类结果划分为6类，短距离东北路径(聚类2)所占比例最高(占比27.57%)，气流轨迹途经天津西南部、河北中部；其次为西北路径(聚类6)(占比18.99%)，途经内蒙西南部、山西中部、河北西部；西南路径(聚类4)(占比18.34%)途经河北西南部。从贡献的ρ(O3)均值分析，虽然东北路径占比较大，但是携带O3浓度较低，西南路径ρ(O3)平均值为97.8 μg/m3(聚类4)，为携带O3污染物的主要路径，路径来源为河北西南部。
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表 3 后向轨迹聚类特征 |
距离地面500 m高度的ρ(O3)平均值为(102.2 ± 37.7)μg/m3(表 3)，由图 7(b)可见，聚类结果划分为6类，也为短距离东北路径(聚类3)所占比例最高(占比22.52%)，气流轨迹途经河北南部；其次为东南路径(聚类2)(占比19.85%)，气流轨迹途经黄海西北部、河北东部；西北路径(聚类4)(占比18.43%)，气流轨迹途经河北北部、北京西南部、河北西北部。从贡献的O3浓度均值分析，短距离东北路径(聚类3)所占比例最高的同时，携带O3浓度也为最高，主要O3污染物来源为河北南部。
距离地面1 000 m高度的ρ(O3)平均值为(105.1 ± 30.9)μg/m3(表 3)，由图 7(c)可见，聚类结果划分为6类，长距离东北路径(聚类6)所占比例最高(占比20.75%)，气流轨迹途经内蒙古西南部、内蒙西北部、河北东北部；其次为东南路径(聚类3)(占比19.95%)，气流轨迹途经天津西南部、河北东北部；东南路径(聚类5)(占比18.27%)，气流轨迹由河北东南部传输。从贡献的ρ(O3)平均值分析，与500 m类似，也为东北路径(聚类6)所占比例最高的同时，携带O3浓度也为最高，主要O3污染物输送路径为由内蒙古西南部到西北部最后到达河北东北部。
3 结论(1) 2022年夏季石家庄O3污染天数为6月＞7月＞8月，6，7，8月O3未达标污染天数分别为22，8，3 d。日平均气温是影响O3浓度变化的主要因子，呈正相关关系，在温度≥30 ℃环境条件下，有利于ρ(O3)的升高。相对湿度与ρ(O3)负相关，当相对湿度在45%~60%，ρ(O3)达到高值。风速对ρ(O3)变化影响较小，夜间风速对ρ(O3)变化影响高于日间。
(2) 石家庄市在发生O3污染时，日间平均气温为24.8~40.6 ℃，相对湿度为42%~69%，平均风速为0.9~4.7 m/s，地面气压为982~996 kPa，降水量均为0。所以当平均气温达到24.8 ℃以上，相对湿度达到42.9%以上，可作为石家庄市夏季O3污染预警发布的气象指标参考。
(3) 当探测高度≥2 km时，全天、日间、夜间的ρ(O3)均呈区域稳定状态，且ρ(O3)差异较小。在近地层O3浓度差异最大，无论是日间还是夜间均在0.3 km高度ρ(O3)达到峰值，之后逐渐降低。根据O3垂直变化特征可以看出，在ρ(O3)较高的月份(6月)垂直变化速率较大，反之在ρ(O3)较低的月份(7、8月)，垂直变化速率逐渐降低。
(4) 在不同垂直高度下，石家庄夏季ρ(O3)日变化情况均呈“单峰单谷”型，地面ρ(O3)日变化波动最明显，随着高度的上升ρ(O3)日变化情况趋于平缓。
(5) 距离地面10，500，1 000 m高度的O3后向轨迹均呈散射状分布。其中距离地面10 m为短距离输送，O3浓度高，路径来源为河北西南部；距离地面500和1 000 m为长距离输送，O3浓度较高，距离地面500 m污染物主要来源为河北南部；距离地面1 000 m污染物主要途经地点为内蒙古西南部、内蒙古西北部、河北东北部。
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