0 引言

近年来，随着城市化的快速发展，社会各界对环境空气质量的要求有了极大提升^[1]。自2013年国务院印发《大气污染防治行动计划》以来，大气污染治理成效显著，6项常规污染物中，除臭氧(O₃)外，细颗粒物(PM_2.5)、可吸入颗粒物(PM₁₀)、二氧化氮(NO₂)、二氧化硫(SO₂)和一氧化碳(CO)浓度均有显著下降^[2]。但O₃和PM_2.5中的二次组分具有同根同源性^[3]，强大气氧化性会促进颗粒物的二次生成，两者具有复杂的耦合关系^[4]，因此在O₃污染高发季，颗粒物污染事件也时有发生^[5]。

目前，针对颗粒物的监测手段多样，地基观测包括点式监测和激光雷达廓线监测^[6-8]，颗粒物激光雷达作为一种地基主动光学遥感设备^[9]，被用来补齐地面监测中无法获取气溶胶的空间分布和垂直演变特征这一短板^[10-11]，目前已被广泛应用于大气污染成因分析和污染溯源等方面^[12-13]。赵文豪等^[14]使用2台激光雷达同时进行垂直探测和水平扫描，获得了大气颗粒物的垂直结构和水平分布，实现从多维角度分析颗粒物的变化特征。徐达等^[15]结合长三角地区激光雷达组网的监测数据、污染物浓度数据、气象数据以及后向轨迹模拟结果等综合分析了杭州及周边地区一次颗粒物污染过程，发现此次污染过程受细粒子局地累积和粗粒子外源输送共同作用。Ma等^[16]将激光雷达数据与卫星遥感数据相结合，识别了区域污染源，并通过与颗粒物监测数据的相关性分析，验证了激光雷达探测结果的准确性。Fan等^[17]由雷达监测数据计算得到了边界层的结构特征，进而通过比较污染日和清洁日的边界层差异，发现清洁日的边界层高度变化要大于污染日。综上发现，颗粒物激光雷达主要应用于秋、冬季边界层内颗粒物污染特征的分析，但结合颗粒物激光雷达对复合污染过程的成因分析鲜见报道。

虽然近年来江苏省污染物排放得到一定控制，但受气候变化、产业升级以及机动车保有量增加等因素影响，O₃污染形势有加重趋势^[18]。鉴于O₃会对颗粒物产生影响，故选取2022年9月5—11日的江苏省一次典型O₃和颗粒物复合污染过程，基于颗粒物激光雷达组网的连续监测数据、各城市污染物浓度和气象要素数据等，对此次污染过程的成因进行分析，以期为江苏省O₃和颗粒物复合污染防治工作提供科学依据。

1 研究方法 1.1 数据来源

研究时间为2022年9月5—11日。气象要素数据(温度、相对湿度、风速风向)来自中国气象数据网(https://data.cma.cn/)。大气污染物浓度数据(PM_2.5、PM₁₀、O₃、NO₂)来自各市环境监测中心站环境空气监测数据。大气颗粒物激光雷达数据由各市环境监测中心站提供。

1.2 点位分布

大气颗粒物激光雷达点位分布示意见图 1。分别位于宿迁市、淮安市、盐城市、扬州市、泰州市和镇江市，涵盖江苏省由北到南大部分地区，可用于分析污染过程期间江苏省的颗粒物污染特征。

1.3 仪器设备

颗粒物激光雷达(AGHJ - I - LIDAR，无锡中科光电技术有限公司)由光学接收系统，光学采集系统，数据采集控制系统三部分组成。其工作原理：激光发射单元发射特定波长(532 nm)激光脉冲，经准直扩束后进入大气，大气中的粒子对激光产生散射吸收，其中方向为180 °的散射光(后向散射)被望远镜系统接收，且又被分光成平行和垂直的两路光，由探测系统分别探测到2个通道的回波信号，再将回波信号反演成消光系数和退偏比等，进而来研究被探测的大气情况。消光系数的反演算法为Fernald法^[19]，消光系数是指大气中的颗粒物通过散射、吸收对太阳辐射的削减程度，消光系数越小，表明颗粒物浓度越低^[20]；退偏比为后向散射信号的垂直分量与水平分量之比，其数值范围介于0~1之间，当数值越接近0时，球形粒子占比越大，反之越接近1时，粒子的非球形程度越强。

污染过程期间，颗粒物激光雷达连续观测采集了2022年9月5日00：00—9月12日00：00的大气回波信号，其空间垂直分辨率为7.5 m，时间分辨率为2 min，最大探测高度为30 km，接受回波盲区为地面至100 m。

1.4 评价标准

参考《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)中O₃日最大8 h质量浓度[ρ(O₃-8 h)]的二级浓度限值160 μg/m³，为O₃浓度达标限值；ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀)日均值的二级浓度限值75和150 μg/m³，为颗粒物浓度达标限值。环境空气污染物等级划分的浓度限值见表 1。

2 结果与讨论 2.1 空气质量背景

2022年9月5—11日江苏省各典型城市ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁₀)和ρ(O₃-8 h)情况见表 2。由表 2可见，9月5—11日大部分地区O₃浓度呈现中间日期超标、首尾达标的特征，9月6日盐城市和扬州市空气质量达中度污染级别，盐城市ρ(O₃-8 h)最高达228 μg/m³，其他4个城市均为轻度污染；9月7日6个城市空气质量均为轻度污染级别。颗粒物浓度变化与O₃浓度相一致，也呈中间日期浓度高、首尾浓度低的特征，9月6—8日大部分城市PM_2.5和PM₁₀均为良级别，期间南部城市(扬州市、泰州市和镇江市)污染情况较重。

气象条件是污染物浓度的重要影响因素，温、湿度条件影响污染物的生成，风速大小对污染物传输和扩散起重要作用。根据中央气象台数据，9月5—11日各城市天气状况大多表现为多云，太阳辐射强。2022年9月5—11日江苏省各典型城市的气象要素时间序列见图 2(a)—(f)。由图 2可见，从温、湿度条件来看，9月6、7日各市日最高气温均达到31 ℃以上，高温环境促进光化学反应发生，O₃浓度升高引起大气氧化性增强，有利于颗粒物的二次生成，夜间相对湿度均＞90%，有利于颗粒物的吸湿增长和二次转化；从风速来看，9月5日风速较大，有利于污染物扩散，6日起风速减小，风速分布在0~3 m/s范围内的占比均在80%以上，小风条件表明污染物外来输送对本地污染物浓度影响较小，同时静稳的大气环境不利于污染物扩散，易造成污染物的本地积聚。

2.2 污染过程及污染特征

2022年9月5—11日各城市ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁₀)、ρ[大气氧化剂(O_x)]和ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)值的变化曲线见图 3(a)—(f)。由图 3可见，各城市颗粒物浓度的变化趋势大致相同，均表现为9月5日ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀)持续缓慢上升；9月6日ρ(O_x)相较于5日大幅升高，强大气氧化性导致颗粒物大量生成，至9月7日早间达到峰值，期间除宿迁外，其他城市ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)值同步上升，表明以细颗粒物生成为主导；随后9月7日午间至傍晚，细颗粒物浓度迅速下降，9月7日夜间至8日上午，又出现以细颗粒物生成为主导[ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)平均值＞0.6]的ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀)显著上升，此后午间扩散条件转好，浓度有所下降；9月9—11日大气氧化性明显降低，ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀)呈明显的夜间高、白天低的周期性变化。

2.3 激光雷达探测结果

消光系数可用于判断颗粒物浓度大小，其中355 nm消光系数能反映极细颗粒物(PM_2.5中体积较小的组成部分，一般是指空气动力学当量直径在1 μm以下的颗粒物)的分布特征。图 4(a)—(f)、图 5(a)—(f)、图 6(a)—(f)分别为此次污染过程期间6个城市的355 nm消光系数、532 nm消光系数和退偏比监测结果。此外，叠加了边界层高度用于辅助分析扩散条件。结合2.2节，颗粒物污染主要发生在9月6—8日，9月9—11日因细颗粒物本地生成和边界层高度周期性变化，ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀)呈现明显的夜间高、白天低的变化特征，因此将具体分析9月5—8日的污染成因。

由综合消光系数、退偏比和边界层高度可以看出，9月5日10：00—17：00，因受强大气氧化性影响[各城市总ρ(O_x)平均值为112~197 μg/m³]，边界层在一定高度内消光系数高值明显，其中又以355 nm消光系数高值更为突出，表明极细颗粒物大量二次生成[图 4(a)(b)(d)]期间东南部城市(盐城市、泰州市和镇江市)生成较弱[图 4(c)(e)(f)]，同时淮安市、扬州市和镇江市高空监测到明显的粗颗粒物(粒径＞2 μm)形成[图 6(b)(d)(f)]。9月5日夜间，伴随边界层高度降低，高浓度细颗粒物由高空向地面沉降，于9月6日凌晨沉降至地面(图 4、5)，其中淮安市、扬州市和镇江市白天生成的粗颗粒物也同步到达地面[图 6(b)(d)(f)]，ρ(PM₁₀)大幅上升。9月6日上午，随着温度升高，边界层高度上升，雷达监测到颗粒物向高空扩散，但边界层内强烈的细颗粒物二次生成使得颗粒物浓度继续上升或者维持不变(图 4、5)。值得注意的是，期间淮安市、扬州市和镇江市以浮尘和沙尘为主的粗颗粒物排放较大[图 6(b)(d)(f)]，ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)值持续降低。9月6日夜间，高湿环境有利于颗粒物吸湿增长和二次转化，细粒子生成明显加剧，且随着边界层高度降低，迅速向地面沉降(图 4、5)，期间以PM_2.5为主导的颗粒物浓度大幅上升，各城市ρ(PM_2.5)分别于9月7日02：00—05：00达到此次污染过程的最高值，宿迁市、盐城市和泰州市ρ(PM₁₀)与ρ(PM_2.5)同步达到最高，而淮安市、扬州市和镇江市受高浓度粗颗粒物沉降影响[图 6(b)(d)(f)]，ρ(PM₁₀)峰值时间较ρ(PM_2.5)滞后约4~6 h。随后9月7日日间，宿迁市和淮安市颗粒物由近地面向高空扩散[图 4(a)—(b)、图 5(a)—(b)]，浓度迅速下降，盐城市、扬州市、泰州市和镇江市变化趋势相一致，白天极细颗粒物生成强烈，夜间由于边界层高度降低，高浓度极细颗粒物于地面形成堆积[图 4(c)—(f)、图 5(c)—(f)]，期间ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)值接近1，证明由细颗粒物生成为主导。9月8日宿迁市和淮安市消光系数和退偏比无明显高值[图 4(a)—(b)、图 5(a)—(b)、图 6(a)—(b)]，颗粒物浓度随边界层高度小幅波动变化，盐城市、扬州市、泰州市和镇江市1 km高度内云层较厚且高度较低，可能有零星降雨产生，颗粒物浓度持续下降[图 4(c)—(f)、图 5(c)—(f)、图 6(c)—(f)]。

综上可知，此次江苏省的污染过程无明显的城市先后顺序，未观察到区域传输过程，主要污染成因是强大气氧化性导致以极细颗粒物为主导的细颗粒物大量二次生成，白天受多云天气影响，聚集于0.1~1.5 km高度内，夜间伴随边界层高度降低，白天生成的高浓度细颗粒物沉降至地面，引起颗粒物浓度大幅上升。期间淮安市、扬州市和镇江市受到浮尘、扬尘等粗粒子的影响，边界层内粗颗粒物浓度也较高。

3 结论

(1) 9月5—11日江苏省各典型城市高温、强辐射，强大气氧化性有利于颗粒物的二次生成。各城市风速分布在0~3 m/s范围内的占比均在80%以上，小风条件不易引起污染物传输，且静稳的大气环境不利于污染物扩散，易造成污染物的本地积聚。

(2) 各城市颗粒物浓度的小时变化趋势大致相同，均自9月6日起，颗粒物浓度大幅升高，至7日早间达到峰值，期间ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)值也同步上升，表明以细颗粒物生成为主导。

(3) 此次污染过程无明显的先后顺序，未观察到区域传输过程。是由于强大气氧化性导致以极细颗粒物为主导的PM_2.5大量二次生成，夜间伴随边界层高度降低，白天生成的高浓度细颗粒物沉降至地面，引起颗粒物浓度大幅上升。

(4) 宿迁市和淮安市退偏比无明显高值，而淮安市、扬州市和镇江市边界层内粗颗粒物浓度也较高，受到浮尘、扬尘等粗粒子的影响。