2023, Vol. 15 
2. 广州禾信仪器股份有限公司，广东 广州 510535;
3. 安徽蓝盾光电子股份有限公司，安徽 铜陵 244000;
4. 生态环境部华南环境科学研究所，广东省水与大气污染防治重点实验室，广东 广州 510655;
5. 中科三清科技有限公司，北京 100029
2. Guangzhou Hexin Instrument Co., Ltd., Guangzhou, Guangdong 510535, China;
3. Anhui Landun Photoelectron Co., Ltd., Tongling, Anhui 244000, China;
4. Guangdong Provincial Key Laboratory of Water and Air Pollution Control, South China Institute of Environmental Science, Ministry of Ecology and Environment, Guangzhou, Guangdong 510655, China;
5. 3 Clear Technology Co., Ltd., Beijing 100029, China
随着我国大气污染治理的深入，一次污染物与细颗粒物(PM2.5)等已得到较有效的控制[1]，但臭氧(O3)污染却没有得到根本遏制[2]，特别是在广东等南方地区[3]，污染天O3超标的比例已高达90%以上[4]，因此，O3污染已成为广东等南方地区的主要大气环境问题[5]，而O3的精准预报对于O3的污染防控有重要意义。目前使用较多的O3预报方法包含各种统计预报模型[6]与三维空气质量模型[7]。三维空气质量模型通过对排放、物理与化学等过程的全面考虑，能从O3污染的形成机理上对其浓度进行模拟或预报，是目前使用最广泛的O3预报手段之一[8]。然而，O3是氮氧化物(NOx)与挥发性有机物(VOCs)在光照条件下，经系列复杂光化学反应后生成的产物[9]，其形成机理复杂，受影响的因素较多[10]，预报难度较大。
若要用三维空气质量模型准确预报O3浓度，一方面需要有较准确的气象场预报与排放源清单[11]，另一方面，O3及其前体物的初始场浓度也会对其有一定的影响[12]。在空气质量预报中，初始场是预报起报的初始时刻的污染物浓度场，其准确性会对短期预报造成较大影响。目前，对于模型初始场一般使用默认的统一浓度，个别时候会使用常规6项大气污染物[可吸入颗粒物(PM10)、PM2.5、二氧化氮(NO2)、一氧化碳(CO)、二氧化硫(SO2)、O3]进行数据同化(利用时间演化规律和物理性质的一致性约束，将观测到的信息积累到模型状态的分析技术)，以提高初始场模拟的准确性[13]。在业务化的预报系统中，出于对数据可获得性的考虑，也主要使用常规6项大气污染物进行初始场同化，以提高短期预报的准确性。然而，因为VOCs也是主要的O3前体物，其初始场的准确性对O3预报也可能存在一定的影响。现通过使用广东省的VOCs组分监测数据，定量研究VOCs同化对O3预报的影响，以期为业务化O3预报准确性的提升提供参考。
1 研究方法 1.1 数据来源及监测站点VOCs组分监测数据来自广东省24个监测站点，其位置示意见图 1。
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图 1 广东省24个监测站点位置示意 |
采用GC 866 VOCs在线分析仪(法国Chromatotec公司)和TH-300B VOCs在线分析仪(武汉天虹公司)监测环境空气中117种VOCs[14]。
校准使用的标准气体均采用臭氧前体混合物(PAMS)标准气体(美国Linde公司)[14]。仪器的质控校准统一参照《环境空气挥发性有机物气相色谱连续监测系统技术要求及检测方法》(HJ 1010—2018)执行。
1.3 模型及参数设置使用嵌套网格空气质量模式系统(NAQPMS)进行空气质量预报[15]，模式中化学输送模块全面考虑了污染排放、平流、扩散、干湿沉降、化学转化(包括气相、液相、气溶胶和非均相化学反应)等过程。其中，气相化学采用CBM-Z机制，包括71个物种和176个化学反应；模式还考虑了气溶胶非均相化学过程，包括28个化学反应[16]。NAQPMS模式参数设置见表 1。
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表 1 NAQPMS模式参数设置 |
基于中尺度数值预报模式/嵌套网格空气质量模式系统(WRF/NAQPMS)，对2023年2月15日—3月8日广东省空气质量进行模拟预报，期间空气质量指数(AQI)达标率为81.6%，共有85城次O3超标，是2023年7月底前O3污染最严重的时段。2023年3月1日，广东省江门市出现了O3重度污染，是2023年上半年污染最严重的一天，也是珠三角有监测数据以来，首次在3月出现O3重度污染。模型模拟采用3重嵌套[25]，其中第1区域覆盖范围为中国全境；第2区域覆盖范围为华南区域及周边省份；第3区域覆盖广东省。WRF/NAQPMS采用VOCs组分监测数据更新化学初始边界场，全球天气预报系统(Global Forecasting System，GFS)再分析数据驱动WRF为NAQPMS模型提供气象背景场，融合本地排放源数据，选取CBM-Z气相化学机制驱动NAQPMS模式进行化学模式预报，VOCs初始场同化采用格点统计插值(Grid-point Statistical Interpolation，GSI) 的三维变分同化(3DVAR)技术，将NAQPMS空气质量模式的预报结果作为背景场与站点观测资料结合[26]，得到理论上更加合理且符合模式物理过程的分析场，以此作为下次NAQPMS的输入场，从而达到提高预报效果的目的。CBM-Z化学机制下VOCs组分见表 2。
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表 2 CBM-Z化学机制下VOCs组分 |
设置3组对照实验，分别为没同化、仅同化6项常规污染物和进一步接入VOCs同化。其中，没同化、仅同化6项常规污染物的实验采用模型默认的VOCs初边界场来驱动NAQPMS预报，而进一步接入VOCs同化采用VOCs同化的初边界场来驱动NAQPMS预报，预报选取广东省国控站点作为基准站点，通过比较3组对照实验对O3等污染物的预报效果来评估VOCs同化初始场对空气质量的预报效果。
参考《环境空气质量数值预报技术规范》(HJ 1130—2020)，针对O3日最大8 h质量浓度平均值与AQI，利用对应时段的空气质量监测数据，采用时间序列对比、统计分析等多种方法，评估数值模式的模拟能力并对模式的改进方向提供参考。本研究主要针对短期(24 h)预报效果进行评估，评估统计指标包括相关系数(r)、均方根误差(RMSE)、平均偏差(MB)、标准化分数偏差(MFB)、标准化平均偏差(NMB)。r主要用于衡量2个变量之间的线性相关程度；RMSE是观测值与模拟值误差平方根的均值，其值越小，表明预测的精确度越高；MB衡量预报值与实测值的偏0差程度，其绝对值越小，表明模拟效果越好；MFB衡量预报值与实测平均浓度的分数偏差；NMB用于将平均偏差标准化，可避免观测值范围过度离散的问题。统计指标计算公式见表 3。
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表 3 统计指标计算公式 |
广东省各市不同同化方案下的O3预报统计指标对比见图 2(a)(b)(c)。由图 2可见，相比于不同化的情景，同化6项常规污染物可显著降低O3预报的NMB和RMSE，NMB从-26%改善为-8%，RMSE从50.6 μg/m3下降到35.0 μg/m3，但对r的改善效果不佳，只从0.51下降到0.49。相比于只同化6项常规污染物，同时同化VOCs对O3的预报效果改善较为明显，可显著提高r，从0.49提高到0.63。此外，对NMB和RMSE的改善效果也较好，NMB从-8%改善为-3%，RMSE从35.0 μg/m3下降到30.1 μg/m3。
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图 2 广东省各市不同同化方案下的O3预报统计指标对比 |
广州、江门等VOCs监测站点相对较多的城市，及周边的佛山、东莞、清远和阳江等城市在同化VOCs后，O3预报总体改善相对较明显，表明VOCs监测点位越密集的地区，同化VOCs后O3预报效果改善越明显。处于广东北部的韶关和处于广东西南部的湛江，由于离珠三角主要城市较远，VOCs监测点位较少，同化VOCs后O3预报效果的改善程度相对不明显。
2.2 不同同化方案下的AQI预报准确率对比以数值模式AQI预报值为基准，设定正负浮动25%为AQI预报范围，根据AQI预报范围得到AQI预报级别范围，若AQI实况级别在AQI预报级别范围内，则记为AQI级别预报准确。评估时段内AQI级别预报准确天数与评估总天数的百分比即为AQI等级预报准确率。以数值模式AQI预报值为基准，设定正负浮动25%为AQI预报范围，若AQI实况在预报范围内，则记为AQI范围预报准确，评估时段内AQI范围预报准确天数与评估总天数的百分比即为AQI范围预报准确率。在评估时段内，空气质量为良及以上的级别时，O3作为首要污染物的比例达93%，因此，AQI主要是O3的空气质量分指数(IAQI)。
广东各市AQI等级预报准确率和范围预报准确率见图 3(a)(b)。由图 3可见，AQI等级预报准确率和范围预报准确率的全省平均结果均大致表现为同化6项常规污染物与VOCs最优，仅同化6项常规污染物次之，不同化的效果最差，说明初始场同化可改善空气质量的预报效果。相比于不同化，同化6项常规污染物的改善效果显著，AQI等级预报准确率可提升10%以上，AQI范围预报准确率可提升40%以上；相比于仅同化6项常规污染物，再增加同化VOCs的改善效果并不显著，AQI等级、范围预报准确率提升5%左右，改善程度不高。
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图 3 广东各市AQI等级预报准确率和范围预报准确率 |
(1) 采用WRF/NAQPMS模式分析了在初始场同化6项常规大气污染物及VOCs对O3预报的改进效果。同化6项常规污染物可显著降低O3预报的NMB和RMSE，NMB从-26%改善为-8%，RMSE从50.6 μg/m3下降到35.0 μg/m3。但对r的改善效果不佳，从0.51下降到0.49。相比于只同化6项常规污染物，同时同化VOCs对O3的预报效果改善较为明显，r从0.49提高到0.63。此外，对NMB和RMSE的改善效果也较好，NMB从-8%改善为-3%，RMSE从35.0 μg/m3下降到30.1 μg/m3。
(2) 相比于不同化，同化6项常规污染物的改善效果显著，AQI等级预报准确率可提升10%以上，AQI范围预报准确率可提升40%以上。相比于仅同化6项常规污染物，再增加同化VOCs的改善效果并不显著，AQI等级预报准确率和范围预报准确率均提升5%左右，改善程度不高。
(3) 除了春季，夏、秋季(特别是9—10月)也是珠三角地区的O3重污染季节，后续还要进一步加强对于O3高污染季节的同化模拟效果评估。
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