2. 四川省辐射环境管理监测中心站,四川 成都 610039
2. Sichuan Provincial Radiation Environment Management and Monitoring Center Station, Chengdu, Sichuan 610039, China
近些年生态环境主管部门对辐射环境监管力度不断增加,除核电外的其他核设施也逐步新增了许多监测点位和监测项目,对辐射环境的监测方法和数据分析提出了更高要求。部分学者对核设施多年监测积累的大量数据进行统计分析,评价核设施运行对周围环境辐射水平造成的整体影响[1-2]。现采用瞬时测量、热释光测量以及自动站连续测量3种方法分析了2011—2021年四川省某核设施外围环境γ辐射剂量率、周边居民辐射累积剂量以及这3种方法对监测结果的影响。为生态环境主管部门管理提供数据参考,并为将来核设施退役或事故监测、评价提供数据支撑。
1 研究区域概况某核设施位于四川省西南方,距成都约120 km,四面环山,西南7 km处为大旗山,海拔1 095 m;西南9 km处为黑包山,海拔1 266 m。东北5 km范围内有人口较为集中的NA和MC 2个镇。并且该核设施拥有多种型号的核反应工程试验堆,并配套同位素研制设施、核燃料元件研制设施、放射性废物处理中心、极低放射性废物填埋场等。
2 研究方法 2.1 监测点位按相关规范要求[3],监测点位布置在核设施气载流出物排放点下风向的环境敏感点和最大落地点。该设施常年主导风向为西南风向,因此选取主导风向上距离该设施5 km范围内的场址办公区、NA镇、MC镇为环境监测点位,3个点位分别距离该设施0,2,3 km。
2.2 仪器瞬时测量使用的仪器为FH40G+FHZ672型便携式辐射监测仪(美国Thermo Fisher公司),探头类型为NaI(Tl)闪烁体探测器,能量响应范围为60 keV~3 MeV,固有误差≤±20%;自动站连续监测使用的仪器为RSS-131型高气压电离室(美国通用电气公司),探头类型为气体(氩气)电离室,能量响应范围为60 keV~10 MeV,固有误差≤±20%;热释光测量使用的主要仪器为CTLD-350型辐射累积剂量测量仪(北京瑞辐特辐射仪器有限公司)以及BR2000D型辐射累积剂量测量仪(北京博创特科技有限公司),热释光剂量片采用的是GR200A型LiF(Mg,Cu,P)剂量片(北京光润意通辐射监测设备有限公司),能量响应范围为20 keV~9 MeV。以上设备均能满足《环境γ辐射剂量率测量技术规范》(HJ 1157—2021)和《个人和环境监测用热释光剂量测量系统》(GB/T 10264—2014)中对仪器性能的要求。为保障测量结果的有效性、准确性,每台设备均定期送往国家一级计量检定机构进行周期性检定,检定周期为12个月。
2.3 测量方法瞬时测量为每个季度内随机选取1 d,使用便携式辐射监测仪对3个点位的环境γ辐射剂量率进行及时测量,单位为nGy/h;热释光测量是将探测器剂量片布放于3个点位,布放周期为(90±10)d,期满收集剂量片,使用辐射累积剂量测量仪读取1个季度累积的辐射剂量,并换算成剂量率值,单位为nGy/h;自动站连续测量为使用高压电离室对3个点位开展连续实时监测,每秒读取1个数据,按季度求取平均值。综上,瞬时测量和热释光测量监测时间为2011—2021年,采集频次为1次/季度,自动站为2015—2021年连续测量。该设施外围γ辐射剂量率监测方案见表 1。
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表 1 该设施外围γ辐射剂量率监测方案 |
瞬时测量和自动站连续测量采取现场测量方法,测量时仪器距地面垂直高度尽量与自动站仪器架设高度、热释光剂量片布放高度保持一致。瞬时测量开始前充分预热监测设备,在点位外围5 m×5 m范围内巡测,巡测数值应无异常且稳定,以10 s时间间隔读取10个数据。
3 结果与分析 3.1 瞬时测量监测结果2011—2021年各监测点位瞬时测量结果年均值见表 2。2011—2021年各监测点位瞬时测量结果见图 1。由表 2、图 1可见,3个监测点位在近10年内的变化趋势都较为平稳。
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表 2 2011—2021年各监测点位瞬时测量结果年均值 |
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图 1 2011—2021年各监测点位瞬时测量结果 |
2011—2021年各监测点位热释光测量监测结果年均值见表 3。
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表 3 2011—2021年各监测点位热释光测量结果年均值 |
2011—2021年各监测点位热释光测量结果见图 2。由图 2可见,场址办公区和NA镇点位从2011年到2017年呈逐年缓慢上升趋势,随后呈下降趋势,而MC镇点位自2011年到2016年呈逐年缓慢上升趋势,在2016年呈急剧下降趋势,而后趋于平稳。经调查分析原因为该点位自2016年2季度开始由于热释光剂量片布放位置长期被用作建筑施工,大量建筑材料(砂石、钢材)的堆积导致陆地γ辐射剂量率被部分屏蔽,从而导致数据下降。而后为防止剂量片丢失,将布放位置由室外树木改为自动站旁墙壁(铁质材料),墙壁进一步对天然辐射造成了屏蔽效果,导致数据下降。2017年后由于周围环境变化趋于稳定,数据也趋于平稳。
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图 2 2011—2021年各监测点位热释光测量结果 |
衡量环境污染时间变化趋势在统计上有无显著性,最常用的是Daniel的趋势检验[3],它使用了Spearman的秩相关系数。一般至少采用4个期间的数据,即5个时间序列的数据,统计检验用的计算公式[4-5]如下:
$ \gamma_{\mathrm{s}}=1-\frac{6}{n\left(n^2-1\right)} \sum\limits_{j=1}^n\left(X_j-Y_j\right)^2 $ | (1) |
式中:γs——Spearman秩相关系数;n——时间周期的数量;Xj——周期j按时间排序的序号,1≤Xj≤n; Yj——周期j内污染物浓度按数值升序排序的序号,1≤Yj≤n。
将秩相关系数(γs)的绝对值同Spearman秩相关系数统计表中的临界值进行比较。如果秩相关系数的绝对值>临界值,表明变化趋势有统计学意义。如果秩相关系数绝对值<临界值,表示基本无变化。γs为负值时,表示下降趋势,正值则为上升趋势。
Spearman秩相关系数分析结果表明,场址办公区和NA镇点位监测数据的相关系数为0.843,呈强正相关,说明2个点位均能及时反映出该核设施放射性外排对周围环境的影响。场址办公区和MC镇监测数据的相关系数为-0.073,由于2016年监测数据的波动,导致数据相关性较差,未能及时反映出核设施放射性外排对周围环境的影响。
3.3 自动站连续测量监测结果2015—2021年各监测点位自动站连续测量结果年均值见表 4。2015—2021年各监测点位自动站连续测量结果见图 3。由表 4、图 3可见,3个监测点位年均值和季度均值变化幅度较小。
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表 4 2015—2021年各监测点位自动站测量结果年均值 |
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图 3 2015—2021年各监测点位自动站连续测量结果 |
由于3种监测方法的监测频次不同,所以监测数据按年均值统计,2011—2021年3个点位γ辐射剂量率统计结果见表 5。由表 5可见,热释光测量结果高于瞬时测量和自动站连续测量结果,且通过变异系数可以看出瞬时测量和自动站测量数据较为稳定,热释光测量数据波动较大。
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表 5 2011—2021年3个点位γ辐射剂量率统计结果 |
室外环境γ贯穿辐射所致居民有效剂量的估算公式[6]为:
$ H_{\mathrm{e}}=H_0 \times\left(k_1 \times t_1+k_2 \times t_2\right) $ | (2) |
式中:He——有效剂量,mSv;H0——环境γ剂量率年平均值,mSv/h;t1,t2——室内和室外的居民停留时间,h,室内室外居留时间比例分别取值0.72和0.28;k1,k2——建筑物的屏蔽因子,原野、道路取值1.0,楼房取值0.8,平房取值0.9。
统计发现,采用瞬时测量计算附近居民所致辐射年有效剂量为0.69~0.79 mSv,热释光测量计算附近居民所致辐射年有效剂量为0.84~1.07 mSv,自动站连续测量计算附近居民所致辐射年有效剂量为0.70~0.83 mSv,均略高于1995年全国天然放射性水平调查时该地区人均有效剂量当量0.51 mSv/a[7]。
3种测量方式计算所致居民辐射累积剂量见图 4。
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图 4 3种测量方式计算所致居民辐射累积剂量 |
由图 4可见,所致居民辐射累积剂量随着监测点位与设施距离的增加而逐渐减小。瞬时测量与自动站连续测量在不同点位计算结果基本一致,而热释光测量计算结果均稍大于其他2种测量方式。一是由于该核设施多为试验堆,释放多为能量较低或纯β放射性核素,导致瞬时测量和自动站测量设备未能完全响应;二是由于热释光测量计算中未扣除宇宙射线响应值,故其结果也不能参与所致居民辐射剂量评价[8]。
3.6 结果分析与建议瞬时测量、热释光测量以及自动站连续测量数据的变异系数分别为5.8%~8.1%,12.9%~17.6%和1.1%~5.6%,可见热释光测量数据波动最大,自动站连续测量最为稳定,主要原因有:热释光测量的复杂性大于瞬时测量和自动站连续测量;热释光剂量片的布放容易受到场址环境改变、雨水侵蚀等外界因素干扰。
在瞬时测量中,一方面降雨和降雪会将空气气溶胶中氡子体等固体放射性核素冲刷到地面,形成地面源后导致辐射剂量率上升;另一方面降雨和降雪会导致地下水位上升,形成对陆地γ辐射的屏蔽。因此,监测时间应选在降雨和降雪6 h后,异常数据分析应结合气象条件综合研判。此外,宇宙射线会对热释光测量结果产生影响[9],在环境级的监测中影响更大,因此建议今后将开展热释光剂量片对宇宙射线响应值的测量纳入质量保证方案。
4 结论该核设施周围2011—2021年辐射剂量率水平整体稳定,所致周边居民辐射累积剂量为0.69~0.79 mSv/a,略高于历史数据,但整体呈现平稳趋势,未对周围环境辐射水平造成显著影响。离核设施距离越远的监测点位,环境γ辐射剂量率越低,所致居民辐射累积剂量越小。瞬时测量和自动站连续测量数据较为稳定,热释光测量数据波动大,应加强对热释光剂量片布放、收取、运输、测量等环节的质量控制,并开展热释光剂量片宇宙射线响应值的测量。
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