放射性核素铀(U)是自然产生的最重金属，既会放出射线，也具有化学毒性，如果通过饮水等途径进入人体，会对人体造成严重的健康影响，诱发癌症。为保障人民用水安全，为四川省水质管理提供基础数据和技术支撑，四川省辐射环境管理监测中心站于2016—2021年对全省主要地表水体的23个监测断面U的放射性水平进行了调查，依据调查数据分析了全省地表水系U的分布情况，并利用健康风险模型评估地表水体中U所导致的健康风险^[1-3]。

1 研究对象与方法 1.1 监测点及样品采集

调查对象为四川省辖区内重要水系地表水体中U的放射性水平，共在全省范围内设置地表水体监测断面23个，于2016—2021年，每年在枯水期(1—4月)和平水期(6—10月)各采集样品1次；采样任务由监测断面所属地级市(州)生态环境系统监测站负责，样品采集、密封、粘贴标签后在规定时间内送至四川省辐射环境管理监测中心站实验室进行检测分析。

1.2 检测方法和评价标准

按照《生活饮用水标准检验方法》(GB/T 5750—2006)的相关规定执行样品采集、存贮、运输等操作^[4]；水中U放射性水平的检测方法参照《环境样品中微量铀的分析方法》(HJ 840—2017)^[5]；检测结果的评价参照《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2022)的相关规定^[6]；健康风险评价参照世界卫生组织(WHO)和国际放射防护委员会(ICPP)发布的相关风险系数和最大控制限值^[7-9]。

1.3 质量控制

负责采样、实验室分析的人员均经过培训且持证上岗，所使用的仪器设备均在检定有效期内，经有资质的单位检定且合格；检测过程按照《辐射环境监测技术规范》(HJ 61—2021)要求执行^[10]。

1.4 统计分析

使用统计软件SPSS 26.0进行数据统计和分析，组间比较采用克鲁斯卡尔-沃利斯检验，以P＜0.05为差异有统计学意义。

1.5 待积有效剂量的计算模型

利用天然环境中U各同位素的丰度，单位质量U各同位素的活度，并结合监测得到地表水中U的质量浓度，可以计算地表水中U各同位素的活度浓度^[11]。天然环境中U各同位素的丰度见表 1。1 g U的活度C通过公式(1)计算:

$ C=4.18 \times 10^{23} /\left(M \times T_{1 / 2}\right) $

(1)

式中：C——1 g U的活度，Bq/g；M——放射性核素原子质量，无量纲；T_1/2——放射性核素半衰期，s^[12]。

公众因摄入地表水体中的放射性物质U而导致的待积有效剂量计算公式见式(2)和式(3)：

$ D_{\text {摄 }}{}^{\mathrm{U}}=C_{\text {水 }} \times Q \times e(g) $

(2)

$ \begin{aligned} D_{\text {浸 }}{}^{\mathrm{U}}=B \times C_{\text {水 }} \times t \times e(g) \end{aligned} $

(3)

式中：D_摄^U——通过饮水途径摄入U各同位素导致的年待积有效剂量，Sv；C_水——水中U各同位素的活度浓度，Bq/L；Q——饮用水的年摄入量，L，各年龄组的年直接饮水摄入量见表 2^[13-15]；e(g)——g年龄组的剂量转换系数，Sv/Bq，取值参考国标《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》(GB 18871—2002)中的数据^[16]，见表 3；D_浸^U——经水体浸没途径摄入U各同位素导致的年待积有效剂量，Sv；B——人体在水中活动时，人体皮肤对水的吸收率，L/h，根据研究，人体浸没于水中对水的吸收率取0.024 L/h^[15]；t——人体1 a中在水中活动的时间，h，见表 4；表 2和表 4的数据来源于《中国人群暴露参数手册》(0~5岁儿童卷、6~17岁儿童卷、成人卷)^[17-19]。

1.6 健康风险评价模型

公众因摄入地表水体中的放射性物质U而导致的健康风险通过公式(4)计算：

$R=1.25 \times 10^{-2} \times\left(E_{\text {摄 }}^{\mathrm{U}}+E_{\text {浸 }}^{\mathrm{U}}\right) $

(4)

式中：R——公众因摄入地表水体中的放射性物质U而导致的总致癌风险；1.25×10^-2——辐射在人群中诱发的癌症死亡概率系数，Sv^-1；E_摄^U——通过饮水途径摄入U各同位素导致的总的年待积有效剂量，Sv；E_浸^U——经水体浸没途径摄入U各同位素导致的总的年待积有效剂量，Sv ^[20-22]。

2 结果与分析 2.1 不同地表水断面U的放射性水平

2016—2021年，四川省23个地表水监测断面U的质量浓度为0.16~3.6 μg/L，平均值为1.16 μg/L，标准差为0.45。不同监测断面之间U的质量浓度水平差异均无统计学意义(P＞0.05)，见表 5。

2.2 不同年份地表水体U的放射性水平

2016—2021年，四川省地表水体监测断面U的质量浓度见表 6。由表 6可见，不同年份U的质量浓度水平差异均无统计学意义(P＞0.05)。

2.3 不同水期地表水体U的放射性水平

枯水期和平水期地表水体U的质量浓度平均值分别为1.18，1.15 μg/L；平水期和枯水期地表水体U的质量浓度水平差异有统计学意义(P＜0.05)，具体见表 7。

2.4 总待积有效剂量

采用2016—2021年各地表水体中U的质量浓度平均值，先计算²³⁴U、²³⁵U、²³⁸U的活度浓度，再分别计算其导致的待积有效剂量，最后求总的待积有效剂量。

2016—2021年，经饮水、水体浸没途径摄入四川省各地表水体中U所致各年龄组的总的年待积有效剂量为3.35×10^-7~1.79×10^-6Sv，见表 8。

2.5 总致癌风险

2016—2021年，经饮水、水体浸没途径摄入四川省各地表水体中U而导致各年龄段居民的总致癌风险见表 9。世界卫生组织(WHO)将放射性物质均划分为1类致癌物质，即为最高等级，其致癌风险需按照最严格的标准(10^-6)进行控制；当致癌风险＜10^-6时，即认为风险低，可忽略；当致癌风险为10^-4~10^-6时，即认为有潜在的致癌风险；当致癌风险＞10^-4时，即认为风险过高，不能接受。而国际放射防护委员会(ICRP)发布的最大可忽略风险为5.0×10^-5。由表 9可见，四川省地表水体中放射性物质U对各年龄段居民所致的总致癌风险为4.18×10^-9~2.24×10^-8，均低于WHO和ICRP发布的最大控制限值^[7-9]。

由表 9可见，各年龄组的总致癌风险从大到小排序为：＜1岁组，12~17岁组，1~2岁组，7~12岁组，2~7岁组，＞17岁组。因为放射性物质的致癌风险高低与放射性物质的摄入量、人体新陈代谢速度、器官对辐射的敏感度等多种因素有关，＜1岁组虽然摄入量较小，但是因婴幼儿对辐射敏感度高，其致癌风险反而是最大的^[23]。

2.6 各同位素对总致癌风险的贡献率

各年龄组总致癌风险中²³⁴U、²³⁵U、²³⁸U的贡献率见图 1。由图 1可见，总致癌风险的主要贡献因子为²³⁴U、²³⁸U；各个年龄组²³⁴U、²³⁸U对总致癌风险的贡献率基本相当，²³⁴U的贡献率为47%~49%，²³⁸U的贡献率为49%~50%。

3 结论

(1) 2016—2021年，四川省主要地表水体的23个监测断面U的质量浓度均＜0.03 mg/L，满足国家《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2022)的要求；其中不同地表水监测断面之间U的质量浓度水平差异无统计学意义，说明各监测断面U的质量浓度基本处于同一水平；枯水期与平水期U的质量浓度水平差异有统计学意义，说明U的质量浓度水平会受水期变化的影响；不同年份之间U的质量浓度水平差异无统计学意义，说明各监测断面U的质量浓度相对稳定。

(2) 经饮水、水体浸没途径摄入地表水体中U所致的待积有效剂量计算结果表明，各年龄组总的年待积有效剂量均＜0.1 mSv。

(3) 各年龄组经饮水、水体浸没途径摄入地表水体中U所导致的总致癌风险的主要贡献因子为²³⁴U和²³⁸U，总占比约97%，两者的贡献率基本相当。由于²³⁴U的丰度较²³⁸U低得多，但是²³⁴U的半衰期较短，导致在同等重量下，²³⁴U的活度明显高得多，从而导致²³⁴U和²³⁸U对总致癌风险的贡献率基本一致。

(4) 健康风险评价显示，四川省地表水体中U的放射性对各年龄组的总致癌风险为4.18×10^-9~2.24×10^-8，均低于WHO和ICRP的最严格控制限值，说明全省地表水体中放射性物质U对各年龄组都是安全的；其中，总致癌风险最高为＜1岁组，最低为＞17岁组。