2024, Vol. 16 
大气二氧化碳(CO2)是主要的温室气体之一，近200年来，全球大气CO2柱浓度由280 ×10-6上升至约400×10-6[1]，并且仍以每年约2×10-6的速率持续增加[2]。大气CO2浓度的增加加剧了全球温室效应，引起海平面上升、极端天气事件等一系列灾害[3]。因此，准确掌握大气CO2浓度及其变化情况，对于预测气候变化趋势、制定环境决策以及探索地球可持续发展具有重要意义。
卫星遥感技术可以提供长期连续且具有较高空间分辨率的全球观测，是深入了解大气CO2时空分布特征的重要手段之一，为碳监测研究、全球碳循环、气候变化和温室气体减排提供重要的科学观测数据[4-5]。近年来，国内外已发射了多个CO2探测卫星，并广泛地应用于全球气候变化研究，例如，日本于2009和2018年分别发射的温室气体观测卫星(GOSAT和GOSAT-2)[6]，美国于2014年发射的轨道碳观测卫星-2(OCO-2)[7]以及于2019年搭载在国际空间站(ISS)的OCO-3 [8]，中国于2017年发射的全球CO2监测科学实验卫星(TanSat)[9]等。上述卫星大多利用CO2在近红外波段的吸收效应，通过全物理模型，反演大气CO2平均干空气混合比(XCO2)。但是由于探测能力限制，仍存在覆盖范围和分辨率难以平衡的问题[4]。一些监测卫星通过离散采样点加大采样点之间距离以增加覆盖率(例如GOSAT、GOSAT-2)，但使得空间分辨率较低(约10 km)；另一些则采用窄幅(10~25 km)连续像素观测[如OCO-2、碳卫星搭载的大气二氧化碳光栅光谱仪(TanSat /ACGS)]，但是轨道之间存在较多观测空白。研究表明，上述卫星XCO2产品中每日有效观测数据覆盖率不足1% [10]，这对于研究全球高精度CO2时空分布是极大的挑战。
对此，研究者们提出了各种方法来重构高空间覆盖度的XCO2数据库[11]。例如，Guo等[12]通过建立XCO2与地表温度、植被指数、初级生产力等数据的线性关系，对全球CO2浓度进行评估；张丽丽等[13]使用高精度曲面建模来模拟XCO2的空间分布；Matloob等[14]使用地理加权回归的方法建立地表温度和XCO2的数值关系来分析工业区的碳排放；Jin等[10]使用最大似然估计(Maximum Likelihood Estimation)和最优插值(Optimal Interpolation)的方法对多源卫星XCO2产品进行集合处理，得到一个长期的、全球尺度的XCO2数据库。近年来，机器学习算法在XCO2模拟中也有越来越多的应用。相较于上述统计学方法，机器学习算法可以有效地处理复杂的非线性问题。例如，Zeng等[15]使用人工神经网络对海洋碳排放进行模拟；Siabi等[16]使用多层感知器对OCO-2 XCO2产品进行空间重构并进行分析；He等[17]使用Light GBM算法(Light Gradient Boosting Machine)对中国地区OCO-2 XCO2数据进行重构；Wang等[18]使用随机森林回归算法对京津冀地区XCO2数据进行插补。
针对目前OCO-2监测卫星数据的低空间覆盖度的问题，现基于多源卫星和模式数据，通过时间序列拟合以及随机森林回归算法，对中国地区2019—2022年碳监测卫星数据产品进行重构，并分析中国地区近年来XCO2的时空分布特征和未来发展趋势。研究成果可为碳监测研究、碳排放清单验证、碳排放管理、碳源碳汇动态分布、温室气体减排、辐射强迫和气候变化等相关研究提供重要的数据支撑。
1 数据与方法 1.1 数据来源与预处理本研究使用的数据包含OCO-2卫星快拍模式的XCO2，对流层监测仪(TROPOMI)反演到的二氧化氮对流层柱浓度(NO2 column density)和一氧化碳柱浓度(CO column density)，美国CO2同化模拟系统(Carbon Tracker，CT)生成的XCO2数据和欧洲中期天气预报中心第5代(ERA-5)气象再分析资料。所有数据均覆盖2019年1月1日—2022年12月31日中国地区，具体数据和预处理方式如下。
1.1.1 OCO-2卫星XCO2数据XCO2数据来自OCO-2的OCO2_L2_Lite_FP.11r数据集。OCO-2是美国国家航空航天局(NASA)开发的太阳同步卫星，其搭载的三通道成像光栅式高光谱CO2探测仪空间分辨率为1.29 km×2.25 km，扫描幅宽为10.6 km[19-20]。为确保数据质量，仅使用质控标准(quality_flag)=0的数据产品进行分析。
1.1.2 欧洲哨兵5P卫星(Sentinel-5P)搭载的TROPOMI大气产品数据研究表明，在过去20年中，由化石燃料燃烧和工业过程产生的人为排放CO2占据了大气CO2总量的80%[21]，而氮氧化物(NOx)和一氧化碳(CO)与人为排放CO2具有较强的同源性[22-25]，因此，理论上通过NO2、CO和CO2的同步监测，可以有效地计算人为碳排放[26]。本研究选取TROPOMI的NO2和CO柱浓度L2离线数据产品[27-28]来表征人为碳排放的时空分布。TROPOMI搭载于极轨卫星Sentinel-5P上，其成像幅宽达2 600 km，可每日覆盖全球各地，原始数据最高空间分辨率为5.5 km×3.5 km[29]。为确保数据质量，仅选取质控标准(qa_value)≥0.5的数据产品进行分析。
1.1.3 CT XCO2数据相较于NO2等大气污染物，CO2具有显著的线性趋势、季节性以及较高的背景浓度[18, 30]，而NO2、CO与CO2本地排放源的相关性更高[25]。因此，通常将XCO2拆分为背景值和距平值(XCO2与背景值的差值)，以识别CO2的本地排放[30-32]，XCO2的背景值有多种定义方式，本研究选用Hakkarainen等[30]的定义，即研究区域中XCO2的日中位数。由于OCO-2每日数据的覆盖度低，无法准确表征CO2的背景值，因此，使用CT的XCO2产品计算XCO2的背景值。CT同化了不同观测手段得到的XCO2数据，并广泛应用于CO2时空特征分析和监测数据对比验证工作。本研究使用CT2022 XCO2_1330LST产品，该产品可提供全球范围13：30时的XCO2，其空间分辨率为3°×2°[33]。目前CT数据只提供到2021年2月，考虑到XCO2具有显著的季节变化特征[34]，因此，使用下式计算缺失时段的CT XCO2：
| $\begin{aligned} y & =a_1 \times \sin 2 \pi t+a_2 \times \cos 2 \pi t+a_3 \times \\ \sin 2 \pi t & +a_4 \times \cos 2 \pi t+a_5 \times t+a_6 \end{aligned} $ | (1) |
式中：y——CT拟合的XCO2，10-6；a1— a4——XCO2随季节变化的系数；a5——XCO2年内的线性增量，10-6/d；a6——XCO2的背景值，10-6；t——时间，d。为了证明NO2与CO对于预测CO2本地排放的作用，使用上述公式拟合的CT XCO2将与随机森林回归结果进行比较。
1.1.4 ERA-5气象再分析数据气象条件也是影响大气CO2浓度时空分布的重要因素之一。其中风速、温度和大气稳定度对于大气化学成分的浓度影响尤为重要[18, 35]。本研究使用ERA-5 Reanalysis气象再分析资料。ERA-5空间分辨率为0.25°×0.25°，时间分辨率最高可达1 h[36]。本研究选取ERA-5 Reanalysis近地面大气产品，包含2 m空气温度(t2m)、表面气压(sp)、边界层高度(blh)、10米u风分量和10米v风分量(u10，v10)。为确保再分析资料与卫星监测数据的一致性，选取每日东八区时间(UTC+8)13：00—14：00 (卫星过境时段)的平均值数据进行分析。
1.2 随机森林回归模型参数设置及评价指标选用随机森林(Random Forest，RF)回归模型[37-39]对XCO2进行空间重构。经过调研和分析[15-18, 40]，选取TROPOMI NO2和CO柱浓度、CT2022 XCO2以及ERA-5气象参数(t2m、sp、blh、u10、v10)作为特征参数。将上述卫星和气象参数统一至0.05°×0.05°的日均数据集，最终得到95 108个样本。训练样本中各特征参数的统计见图 1(a)—(i)。
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图 1 训练样本中各特征参数统计直方图 |
使用标准差法(Z-score normalization)对样本数据进行预处理：
| $ x^*=\frac{x-\mu}{\sigma} $ | (2) |
式中：x*——特征参数标准化后的结果；x——特征参数；μ、σ——特征参数的均值和标准差。
使用十折交叉验证(10-fold cross validation，10-CV)来选择超参数并检验RF回归模型，此方法可以有效防止算法过拟合问题。通过将样本分为10个子集，轮流使用9个子集训练模型，剩下的1个子集验证模型。10次结果的均值将作为对算法性能的评估，并从中选取最优模型。最终选取的RF模型参数分别为树的数量(n_estimators)=60，最大深度(max_depth)=40，叶子节点最少样本数(min_samples_leaf)=20。
模型的性能将由皮尔森(Pearson)决定系数(R2)、均方根误差(RMSE)和平均偏差(MB)来评估，计算公式如下：
| $ R^2=\left[\frac{\sum _{i=1}^n\left(x_i-\bar{x}\right)\left(y_i-\bar{y}\right)}{\sqrt{\sum _{i=1}^n\left(x_i-\bar{x}\right)^2 \sum _{i=1}^n\left(y_i-\bar{y}\right)^2}}\right]^2 $ | (3) |
| $\text { RMSE }=\sqrt{\frac{\sum _{i=1}^n\left(y_i-x_i\right)^2}{n}} \\ $ | (4) |
| $ \begin{aligned} \operatorname{MB}=\frac{\sum _{i=1}^n\left(y_i-x_i\right)}{n} \end{aligned} $ | (5) |
式中：x，y——卫星反演和模型估算的XCO2，10-6；
RF回归模型训练性能见图 2(a)(b)。由图 2(a)可见，在训练过程中，模型计算的XCO2(以下称为RF XCO2)与OCO-2反演的XCO2(以下称为OCO-2 XCO2)的R2高达0.97，RMSE为0.93×10-6，MB为0.000 4×10-6；由图 2(b)可见，在验证过程中，RF XCO2与OCO-2 XCO2的R2高达0.96，RMSE为1.05×10-6，MB为0.008 4×10-6，训练过程与验证过程的模型性能差异较小，过拟合问题的风险较低。同时，RF模型训练精度满足卫星遥感反演XCO2的精度要求(约1×10-6)[19-20]，且本研究的模型精度优于Wang等[18]使用RF回归的结果(RMSE=1.68×10-6)。
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图 2 RF回归模型性能 |
CT XCO2、RF XCO2与OCO-2 XCO2的结果比较见图 3(a)(b)。虽然CT XCO2与OCO-2 XCO2 XCO2的决定系数较高(R2=0.91)，但是存在较大的系统偏差(RMSE=1.73×10-6)，且整体偏低(MB=-0.81 ×10-6)；相较而言，RF与OCO-2 XCO2的RMSE为0.97×10-6，MB为-0.07×10-6，R2高达0.96。由此可见，RF XCO2与卫星反演结果更加吻合。
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图 3 CT XCO2、RF XCO2与OCO-2 XCO2结果比较 |
对比中国地区2019—2022年OCO-2、CT和RF XCO2多年平均空间分布情况可知[图 4(a)(b)(c)]，由于OCO-2的幅宽较窄(10.6 km)，重返周期长(16 d)，其数据产品的空间覆盖度差，许多地区缺失有效的观测数据，无法呈现完整的XCO2空间分布特征；CT XCO2虽然能覆盖全国范围，但是空间分辨率低，难以描述中小尺度的空间分布；RF模型通过建立XCO2与其他具有高空间覆盖度、高空间分辨率的特征向量之间的数值关系，克服了XCO2数据覆盖度低、分辨率不足的问题，能够在较高的分辨率上反映全国XCO2的空间分布情况。
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图 4 2019—2022年OCO-2、CT与RF XCO2多年平均空间分布图 注：1—东北；2—北部；3—西北；4—西南；5—中部；6—东部；7—南部；底图源自标准地图服务系统(http://bzdt.ch.mnr.gov.cn/)，审图号为GS(2016)1549号，下同。 |
进一步将中国地区划分为东北、北部、西北、西南、中部、东部和南部区域[图 4(b)]，并统计不同地区的CT、RF的XCO2差异，统计结果见表 1。由表 1可见，CT XCO2对于中国西部地区低估较为严重，其中西北和西南地区的MB均＜-1.0 ×10-6，东北、东部地区的偏差相对较低，RMSE均＜1.5 ×10-6；RF XCO2整体表现都优于CT XCO2，其中东北、北部、西北和东部地区的偏差相对较低，RMSE均＜1.0×10-6。
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表 1 2019—2022年中国各地区CT、RF与OCO-2 XCO2差异统计表 |
2019—2022年OCO-2、CT和RF XCO2空间分布情况见图 5(a)—(l)。由图 5可见，CT、RF XCO2均呈现逐年递增的趋势，与OCO-2反演结果一致。2019—2022年CT、RF与OCO-2 XCO2差异统计情况见表 2。由表 2可见，CT与OCO-2各年度的决定系数偏低(R2≤0.81)，且相较于OCO-2，CT整体低估了中国地区的XCO2；2021年后，虽然CT与OCO-2 XCO2的相关系数有所增加，但RMSE和MB差异均高于2021年之前，表示近年来低估程度有增加的趋势；而RF XCO2表现则更为稳定，且与OCO-2 XCO2的一致性更好(R2均＞0.90)。
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图 5 2019—2022年OCO-2、CT和RF XCO2空间分布 |
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表 2 2019—2022年CT、RF与OCO-2 XCO2差异统计 |
2019—2022年各季节OCO-2、CT和RF XCO2空间分布情况见图 6(a)—(l)。由图 6可见，冬、春季XCO2远高于夏、秋季。夏季，由于植被的光合作用活跃，使得大量CO2被植被吸收；相反，冬季低温抑制了植被的呼吸作用和光合作用，CO2在冬季累积并于春季达到峰值。CT与RF XCO2均体现了这个季节特征，且与其他研究成果中的结论相一致[11, 41-42]。
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图 6 2019—2022年各季度OCO-2、CT与RF XCO2空间分布 注：冬季：1—2月、12月；春季：3—5月；夏季：6—8月；冬季：9—11月。 |
2019—2022年各季节CT、RF与OCO-2 XCO2差异统计情况见表 3。由表 3可见，CT与OCO-2 XCO2各季节的决定系数较高(R2均＞0.88)，但各季度均有不同程度的低估情况，低估区域主要出现在西北和西南地区。CT在春季表现较好，冬、秋季低估了中国西部、北部地区的XCO2，造成了MB＜-0.85 ×10-6；而夏季则高估了中国东北和东部地区的XCO2，造成了夏季RMSE高达1.91 ×10-6。RF与OCO-2 XCO2整体相关性更好(R2均＞0.95)，除夏季外，RMSE均＜1 ×10-6；夏季RMSE较高，可能由于夏季云量较大，观测数据较少，且夏季气溶胶对被动观测卫星的影响较大，降低了观测数据质量。整体而言，RF XCO2更接近OCO-2的季节分布特征，而CT XCO2在各个季节都低估了XCO2。
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表 3 2019—2022年各季节CT、RF与OCO-2 XCO2差异统计 |
由图 5和图 6可知，CT XCO2在各年份的空间分布特征基本相似，整体而言中国沿海地区和中部地区的XCO2显著高于其他地区，东西差异显著；RF XCO2在各年份也呈现相似的空间分布特征，但东北、西北、西南地区也出现不同程度的XCO2高值，整体而言中国沿海地区和中部地区与其他地区的差异不如CT XCO2显著。从不同季节来看(图 6)，CT XCO2在冬季、春季、秋季的分布情况相似，高值主要集中在中国东部、中部和北部沿海地区，夏季XCO2则呈现显著的由南向北递减的特征；RF XCO2除了上述特征外，冬季、春季和秋季的西北地区，春季和夏季的西南地区也出现XCO2高值，这些与OCO-2反演结果一致。中国东部、中部以及北部沿海地区一直为全国的高碳排地区[图 7(a)(b)]，高度的人类活动是这些地区的XCO2高的主要原因[17]；中国南方地区虽然有大量的生物质燃烧排放，但是由于植被覆盖率高，使得该地区XCO2处于中等水平[42]；中国西部地区，由于化石燃料燃烧和生物质燃烧排放均较低，使得该地区的XCO2较低[17]。
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图 7 2019—2022年TROPOMI NO2和CO柱浓度平均空间分布 |
2019—2022年CT、RF与OCO-2 XCO2时间序列与趋势见图 8。由图 8可见，OCO-2、CT和RF XCO2的时间序列所展示的季节波动特征基本一致，但CT XCO2整体较低，其中冬、春季的差异最为显著。通过公式(1)的时间序列拟合，得到XCO2的线性增长速度(r)。从全国情况来看，中国地区RF XCO2以(2.41±0.01)×10-6/a的速度增长，其结果与OCO-2观测数据得到的线性增长速度接近[(2.47±0.03)×10-6/a]，而CT的线性增长速度较慢，为(2.18±0.00)×10-6/a。尽管XCO2一直持续增加，但RF XCO2的增长率在降低，2019—2020年的增长率为(2.46±0.03)×10-6/a，而2021—2022年的增长率降至(2.09±0.03)×10-6/a，与OCO-2观测结果基本一致[2019—2020年和2021—2022年增长率分别为(2.50±0.10)×10-6/a和(2.17±0.1)×10-6/a]，这可能与当年生产活动减少有关。
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图 8 2019—2022年CT、RF与OCO-2 XCO2时间序列与趋势 |
进一步基于RF XCO2分析2019—2022年中国各地区的年均增长曲线和月均变化曲线[图 9(a)(b)]。由图 9可见，2019—2022年，中国各地XCO2均呈现显著的上升趋势，每年月度变化特征基本一致。东部、北部、中部一直为中国XCO2高值地区；西北、东北和南部地区XCO2略低，且2021年后增长速率显著降低；西南地区XCO2为全国最低，但2021—2022年XCO2增长率有所增加。2019—2022年中国各地区OCO-2、CT与RF XCO2增长率见表 4。由表 4可见，中国东北、北部、东部和中部地区的RF XCO2增长率分别为(2.49±0.01)×10-6/a，(2.44±0.01)×10-6/a，(2.44±0.02) ×10-6/a和(2.42±0.02) ×10-6/a，高于西北[(2.39±0.01)×10-6/a]、南部[(2.36±0.02)×10-6/a]和西南[(2.33±0.01)×10-6/a]地区。OCO-2 XCO2显示增长率最高为中国北方(东北、北部和西北地区)以及中部地区，而CT XCO2在中国中部和东部的增长率最为显著。总体而言，RF XCO2增长率空间分布特征与OCO-2卫星反演结果一致性更高。
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图 9 2019—2022年中国各地区RF XCO2年均和月均时间序列 |
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表 4 2019—2022年各地区OCO-2、CT与RF XCO2增长率 |
进一步选取中国四大经济圈，即长三角、珠三角、京津冀和成渝地区进行分析。这些地区人口密集，经济发达，城市化和工业化程度高，是重要的CO2人为源排放区域。2019—2022年我国典型地区XCO2距平分布见图 10(a)—(l)。为更好地显示CO2局地人为排放与NO2和CO柱浓度的关系，此处使用XCO2距平(去背景值)表征XCO2的空间分布。由图 10可见，RF XCO2距平与NO2、CO柱浓度具有较好的空间对应关系，可以一定程度反映人为排放的空间分布。以长三角地区为例，江苏沿江地区、上海以及浙江北部地区的NO2和/或CO柱浓度显著高于其他地区，使得这些地区XCO2较该区域均值高出约1.5×10-6。2019—2022年我国典型地区重构XCO2时间序列和增长趋势见图 11(a)—(d)。由图 11可见，总体而言，长三角和京津冀地区的XCO2绝对值水平高于珠三角和成渝地区；京津冀和成渝地区的增长率最高(均＞2.35 ×10-6/a)，其中天津和成都的增长率最高，接近2.40 ×10-6/a；长三角地区增长率在2.35×10-6/a左右，其中杭州市的XCO2虽然低于其他城市，但其增长率高达(2.45±0.04)×10-6/a，未来有赶超长三角其他城市的趋势；珠三角地区的增长率最低，约为2.10 ×10-6/a；京津冀地区的季节波动幅度较其他南方地区更为显著，这与其他研究中的结论一致[18]；各地区的XCO2及其增长率特征符合先前的分析结果。
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图 10 2019—2022年我国典型地区RF XCO2距平分布 |
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图 11 2019—2022年我国典型地区重构XCO2时间序列和增长趋势 |
卫星遥感作为主要的温室气体观测手段之一，在大尺度全球观测方面拥有独特的优势。目前由于探测技术的限制，温室气体观测卫星存在空间覆盖范围和空间分辨率之间平衡的问题。本研究中使用的OCO-2观测卫星拥有较高的空间分辨率，但是其轨道之间存在大量的观测空白，数据的空间覆盖度低。面对此问题，结合多源卫星和模式数据优势，使用时间序列拟合和RF回归模型，重构了2019—2022年中国地区0.05°×0.05° XCO2的空间分布，并基于此分析近年来中国地区CO2时空变化特征。结论如下：
(1) RF XCO2可以在较高空间分辨率上体现中国地区XCO2的时空分布情况，且相较于CT，RF与OCO-2的观测结果一致性更高，其中东北、北部、东部和西北地区的偏差相对较低(RMSE均＜1.0×10-6)，而夏季由于云量和气溶胶对被动观测卫星的影响较大，导致偏差相对较大(RMSE=1.28×10-6)。
(2) 基于RF XCO2结果得知，中国地区XCO2呈现明显的季节性波动，XCO2冬春高、夏秋低；中国东部、北部、中部地区的XCO2显著高于其他地区，这些地区人为活动密集，为全国的高碳排地区。
(3) 2019—2022年，中国地区XCO2呈现逐年上升的趋势，增长速率达到(2.41±0.01)×10-6/a，但近年来增长速率有所降低；中国东部、北部、中部地区的XCO2增长率较高(＞2.40×10-6/a)；进一步分析中国典型经济区的XCO2，发现杭州、天津、成都的XCO2在各经济区内的增长最为迅速。
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