环境监控与预警   2024, Vol. 16 Issue (1): 18-23, 79.  DOI: 10.3969/j.issn.1674-6732.2024.01.003.
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碳排放研究

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李洁, 董晶晶, 孙思思, 陈新星, 丁峰, 曹阳, 南京市城区和郊区PM2.5中碳质组分特征差异及来源分析. 环境监控与预警, 2024, 16(1): 18-23, 79. DOI: 10.3969/j.issn.1674-6732.2024.01.003.
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LI Jie, DONG Jingjing, SUN Sisi, CHEN Xinxing, DING Feng, CAO Yang. Pollution Characteristics and Source of Carbon Components in Fine Particulate Matter in Urban and Suburban Areas of Nanjing. Environmental Monitoring and Forewarning, 2024, 16(1): 18-23, 79. DOI: 10.3969/j.issn.1674-6732.2024.01.003.
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基金项目

南京环保科技项目(201903);江苏省环境监测科研基金项目(2112)

作者简介

李洁(1989—),女,工程师,硕士,主要从事空气质量自动监测和评价工作.

文章历史

收稿日期:2023-09-27
修订日期:2023-12-05

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南京市城区和郊区PM2.5中碳质组分特征差异及来源分析
李洁, 董晶晶, 孙思思, 陈新星, 丁峰, 曹阳    
江苏省南京环境监测中心,江苏 南京 210013
摘要:为比较南京市城区和郊区细颗粒物(PM2.5)中碳质组分特征及来源差异,利用碳组分在线监测仪器对2022年城区和郊区有机碳(OC)和元素碳(EC)进行连续监测。研究结果表明:(1)2022年南京市城区OC、EC质量浓度分别为(5.24±2.39),(1.27±0.62)μg/m3,郊区OC、EC质量浓度分别为(5.67±2.45),(1.32±0.70)μg/m3。2022年OC和EC质量浓度水平分别较2014—2018年均显著下降。城区和郊区的OC、EC质量浓度均呈现冬季高、夏季低的特点。从日变化特征看,城区和郊区OC和EC质量浓度均呈现白天低、夜间高的特点,并且具有明显的峰谷值。(2)城区和郊区OC、EC均在冬季呈现良好的相关性,显著高于春季和夏季。根据碳质组分与气态污染物的关系以及ρ(OC)/ρ(EC)分析结果,城区和郊区均存在二次污染,机动车和燃煤是城、郊区的主要污染源,机动车源对城区影响大于郊区,燃煤源对郊区影响大于城区。(3)污染源的直接排放对南京市OC的质量浓度水平影响较大,郊区二次有机碳(SOC)质量浓度高于城区。城区需要重点关注机动车排放,郊区需要与周边区域协同治理燃煤、生物质燃烧等方面的污染排放。
关键词碳质组分    城区    郊区    二次有机碳    来源分析    南京    
Pollution Characteristics and Source of Carbon Components in Fine Particulate Matter in Urban and Suburban Areas of Nanjing
LI Jie, DONG Jingjing, SUN Sisi, CHEN Xinxing, DING Feng, CAO Yang    
Nanjing Environmental Monitoring Center of Jiangsu Province, Nanjing, Jiangsu 210041, China
Abstract: In order to compare the differences of characteristics and sources of carbon components aerosols in PM2.5 in Nanjing between urban and suburban areas, continuous monitoring of organic carbon (OC) and elemental carbon (EC) was conducted in the urban and suburban areas of Nanjing during year 2022 using carbon component online monitoring instruments. The results show that: (1) Concentrations of (OC) and (EC) in 2022 are (5.24±2.39) and (1.27±0.62) μg/m3 in urban areas, and (5.67±2.45) and (1.32±0.70) μg/m3 in suburban areas. Concentrations of (OC) and (EC) in 2022 are both significantly lower than those in 2014—2018. Concentrations are high in winter and low in summer in both urban and suburban areas. From the perspective of daily variation characteristics, both OC and EC at the two stations are low at daytime and high at nighttime and exhibit obvious peak-valley values. (2) The correlation between OC and EC is high in winter, significantly higher than that in spring and summer. According to the relationship between carbon components and gaseous pollutants, as well as the ρ(OC)/ρ(EC) ratio analysis, there is secondary generation in both urban and suburban areas. Vehicles and coal are the main sources of pollutions in urban and suburban areas. The impact of vehicle sources on urban station is greater than that of suburban station, while the impact of coal sources on station is greater than that of urban station. (3) The direct emissions of pollution sources significantly affect the concentration level of OC in Nanjing, with the concentration of SOC in suburban areas being higher than that in urban areas. Urban areas should focus on motor vehicle emissions, while suburban areas need to collaborate with surrounding areas to control pollution from coal-fired and biomass combustion.
Key words: Carbon component    Urban areas    Suburban areas    SOC    Source analysis    Nanjing    

大气细颗粒物(PM2.5)虽然在地球大气成分中的含量较少,但由于其粒径小,富含大量有毒有害物质,并且在大气中具有停留时间长及扩散距离远等特征,对空气质量及人体健康都会造成影响。而碳组分是PM2.5中重要的化学组分,占比可达30%~60%[1]。碳组分主要包括有机碳(OC)、元素碳(EC)和碳酸盐碳(CC),在一般气象条件下,CC在PM2.5中含量较低,在分析碳组分时常被忽略。OC分为由污染物燃烧直接排放的一次有机碳(POC)和污染物经过光化学反应后产生的二次有机碳(SOC)。EC主要由生物或化石燃料的不完全燃烧产生,它具有较好的化学稳定性,且只存在于污染源直接排放的一次气溶胶中。OC中可能包括多环芳烃和多氯联苯等化合物,对人体具有潜在的致癌、致突变效应[2]。EC能够吸附大气中的其他污染物,进入人体后会引发呼吸系统炎症、免疫系统损伤等。EC所具有气候效应,可以吸收太阳辐射造成全球气候变暖,并且可作为云凝结核改变云滴尺度分布和云的光学特性[3-5]。同时它的强吸光特性能够降低大气能见度,导致交通事故,造成人员伤亡和财产损失。

近年来,不少学者对PM2.5中碳组分的污染特征和来源进行了研究和解析。如董贵明等[6]研究了2017年12月—2018年12月北京南部城区PM2.5中碳质组分特征,指出OC质量浓度呈明显的季节特征,EC四季质量浓度水平均较低,SOC年均贡献为48.2%,二次形成的贡献很大。陈进等[7]分析了2018年夏季和2019年冬季武汉市城区PM2.5碳质组分特征及来源,指出武汉地区PM2.5中碳组分影响最大的是机动车污染,柴油车的影响突出。程龙等[8]分析了2020年12月—2021年2月合肥市冬季PM2.5中碳组分特征,指出冬季碳质气溶胶是PM2.5中主要组分,随着污染程度的加重,碳质气溶胶的质量浓度逐步增加,较大的相对湿度、明显降水或连续降水对OC和EC具有清除作用。崔倩等[9]分析了我国2007—2018年主要城市大气PM2.5及可吸入颗粒物(PM10)污染数据,指出从空间分布看,我国北方城市PM2.5平均浓度整体高于南方城市,且OC与EC浓度变化趋势总体一致。然而已有碳组分研究站点单一,且研究时间段相对较短。南京作为长三角特大城市,城郊污染特征差异显著,本研究设置了城区(草场门)和郊区(竹镇)2个监测站点,基于在线连续监测设备,分析了2022年PM2.5中OC、EC浓度水平,并对其季节、日变化特征、SOC等进行了研究,为精细化、分类别治理南京城区和郊区碳质气溶胶污染提供科学依据。

1 研究方法 1.1 监测时间

2022年1月1日—2022年12月31日。

1.2 样品采集

城区(草场门)采样地点位于江苏省南京环境监测中心6楼楼顶,经纬度坐标为东经118.749°,北纬32.057°。该站点处于南京市鼓楼区文教、居住及交通混合区,是较为典型的城区大气观测点,临近交通主干道,周围无明显的工业污染源影响。

郊区(竹镇)采样点位于江苏省南京市六合区竹镇大河桥水库旁,经纬度坐标为东经108.690°,北纬32.586°。该站点周围是农田和村庄,空气质量受到机动车尾气和工业排放等影响相对较小,因此在南京市大气污染研究中,通常将竹镇采样点作为背景对照点。

碳组分在线监测仪器为RT-4型半连续碳气溶胶分析仪(美国Sunset Lab公司),利用BAM-1020型β射线法PM2.5在线监测仪(美国MetOne公司)测定PM2.5质量浓度。采样器以8 L/min的流速进行样品采集,PM2.5被收集在碳气溶胶分析仪石英炉中直径约为1.7 cm的石英膜上,采集周期为45 min。

1.3 样品分析

分析方法为热学-透射光学校正法(Thermo-Optical-Transmission,简称TOT法),为美国环保局推荐方法。石英炉内分2次程序升温,首次升温分阶段升至850 ℃,炉内通入载气氦气,较易挥发的OC会从膜上释放出来再进入二氧化锰(MnO2)氧化炉与氧气混合,生成CO2,被非色散红外(NDIR)检测器检测;石英炉内第2次升温至870 ℃,载气转化为氦氧混合气,膜上的EC被氧化释放后进入MnO2氧化炉,被氧化为CO2,继而被NDIR检测器检测。在首次升温过程中,较高的温度导致OC碳化成EC,使得分析结果OC测量值偏低而EC值偏高。因此,该仪器还辅助TOT法校正OC和EC的切割点。在线监测设备为24 h不间断运行,为了保证仪器的正常运行及数据的有效性,定期进行仪器的运维与质控。

1.4 数据分析

利用Wu等[10-11]开发的MRS(Minimum Required method)软件计算2022年南京城区和郊区的(OC/EC)pri,从而得到SOC和POC质量浓度。计算公式如下:

$ \mathrm{SOC}=\mathrm{OC}-(\mathrm{OC} / \mathrm{EC})_{\mathrm{pri}} \times \mathrm{EC} $ (1)
$ \mathrm{POC}=(\mathrm{OC} / \mathrm{EC})_{\mathrm{pri}} \times \mathrm{EC} $ (2)

式中:OC——有机碳质量浓度,μg/m3;EC——元素碳质量浓度,μg/m3;SOC——二次有机碳质量浓度,μg/m3;POC——一次有机碳质量浓度,μg/m3;(OC/EC)pri——一次排放的气溶胶OC/EC比值。

2 结果与讨论 2.1 碳质组分的特征 2.1.1 碳质组分的整体特征

2022年,南京城区ρ(PM2.5)平均值为26 μg/m3,郊区ρ(PM2.5)平均值为31 μg/m3,均低于《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)Ⅱ类标准年均限值(35 μg/m3)[12]。城区OC、EC质量浓度分别为(5.24±2.39),(1.27±0.62)μg/m3,郊区OC、EC质量浓度分别为(5.67±2.45),(1.32±0.70)μg/m3。城区和郊区OC年均质量浓度在总碳中的占比均显著大于EC,占比分别为80.5%和81.4%,这说明OC是南京市PM2.5中主要的碳组分。城区OC、EC质量浓度低于郊区,这是由于污染源排放种类增加以及空气流动,导致污染物在一定区域内稀释混合,使城区和郊区大气污染程度差距较小甚至郊区更高。

2014—2018年OC和EC质量浓度分别为(6.38±3.91),(3.12±1.76)μg/m3[13],2022年南京OC和EC质量浓度相较于2014—2018年下降幅度较大,ρ(PM2.5)也呈下降趋势。2019年夏季北京城区PM2.5中OC和EC质量浓度分别为(6.34±0.64),(1.96±0.29)μg/m3[14]。2019年武汉城区夏季采样期间OC和EC的质量浓度均值分别为(5.628 ±1.787),(2.811±0.757) μg/m3;冬季采样期间OC和EC的质量浓度均值分别为(7.928±1.883),(4.232±1.450) μg/m3[7]。2020年6月—2021年5月,成都市OC和EC的质量浓度均值分别为(6.4±3.2),(3.2±1.1) μg/m3[15]。2020、2021年徐州市OC和EC的年均质量浓度分别为9.16,7.11 μg/m3和1.23,1.67 μg/m3[16]。可以看出南京市城区和郊区的OC、EC质量浓度均处于较低水平。

2.1.2 碳质组分季节变化特征

2022年南京城区和郊区OC、EC质量浓度以及ρ(OC)/ρ(EC)的季节变化见图 1(a)(b)。由图 1可见,城区和郊区OC和EC的质量浓度均呈现出较为明显的季节差异,最高值均出现在冬季,最低值均出现在夏季。同时EC各季节变化幅度没有OC大,这可能是由于EC主要来自生物质和化石燃料的不完全燃烧,很大程度上受南京地区燃烧源排放的影响。

图 1 2022年南京城区和郊区OC、EC质量浓度以及ρ(OC)/ρ(EC)的季节变化

冬季静风天气也会使污染物滞留在空气中不易扩散,从而导致冬季碳组分浓度水平较高。城区受机动车排放影响较大,冬季低温使机动车启动时间延长造成不完全燃烧,也导致OC和EC质量浓度较高。郊区背景点受到冬季北方集中供暖影响,燃煤产生的大量污染物也会输送至南京从而加剧OC的污染水平。夏季污染源排放强度相对较弱,南京夏季盛行东南风,海洋输送清洁气团,再加上夏季降水量大,都在一定程度上稀释了本地污染物,导致城区和郊区污染物浓度水平都较低。秋季由于农事活动较多,加上秋季的气象条件稳定,郊区背景点碳组分水平高于城区。

2.1.3 碳质组分日浓度变化特征

城区、郊区OC和EC质量浓度日变化趋势见图 2(a)(d)

图 2 城区、郊区OC和EC质量浓度日变化趋势

图 2可见,城区和郊区的OC和EC质量浓度均呈现白天低、夜间高的特点。这可能是因为白天温度较高,光照条件好,有利于SOC生成,同时夜间一次污染排放减少。城区OC在15:00—16:00左右出现了谷值,随后OC值逐步上升,在20:00左右达到峰值。城区EC在08:00左右出现第1个峰值,随后浓度逐步下降,14:00—16:00出现谷值,在20:00附近出现第2个峰值。第1个峰值可能是受到早高峰期间机动车尾气的影响,致使浓度较高。午间过后,机动车尾气排放量显著下降,并由于气温上升,气象扩散条件较好导致浓度下降,在15:00左右形成最低值。第2个峰值是由于夜间大气边界层高度下降导致大气层结变稳定,从而导致扩散条件不利,同时又受到了晚高峰时期机动车排放的影响。郊区OC和EC日浓度变化均呈双峰的特点。OC的第1个浓度峰值出现在07:00—09:00左右,随后在15:00—16:00左右出现了谷值,在20:00左右达到第2个峰值。EC同样也在05:00—09:00左右出现第1个峰值,随后在14:00—16:00左右出现谷值,在20:00附近出现第2个峰值。第1个峰值可能是各类产业、作业开始运作导致的,第2个峰值同样是由于夜晚扩散条件不利导致污染物浓度累积。

2.2 OC和EC来源比对分析以及SOC估算 2.2.1 OC和EC相关性分析

对南京市不同季节OC和EC的相关性进行了研究,以此来推测碳气溶胶的来源。二者之间如果存在良好的相关性则表明排放源单一,反之排放源较为复杂[17]。城区和郊区不同季节OC和EC之间的相关性见图 3(a)(d)

图 3 不同季节城区、郊区OC与EC相关性

图 3可见,城区和郊区OC、EC的季节相关性均表现为秋冬高、春夏低,总体均呈现良好的相关性,具体为冬季>秋季>春季>夏季。这说明秋冬季城区和郊区污染来源较为一致,春季和夏季污染来源有差异。冬季OC和EC拟合线的斜率最高,这是因为冬季城区OC和EC主要受到机动车和人为因素影响,郊区背景点竹镇位于南京最北部、苏皖两省交界处,除受本地源影响外,也易受北部上风向的区域传输影响,污染来源一致性相对较高。夏季OC和EC相关性低于秋冬季,主要是由于夏季城区和郊区污染来源范围均较广且分散。

2.2.2 ρ(OC)/ρ(EC)比值分析

在研究中通常用OC和EC的质量浓度比值分析颗粒物来源,根据现有研究结果,ρ(OC)/ρ(EC)为1.0~4.2,为机动车尾气排放;比值为2.5~10.5,为燃煤排放;比值为16.8~40.0,为生物质燃烧排放[18]。当ρ(OC)/ρ(EC)>2.0时,表明有SOC生成[19]。观测期间,城区和郊区ρ(OC)/ρ(EC)均>2.0[图 1(a)(b)],表明2个观测点PM2.5中均有明显的SOC生成。秋冬季城区ρ(OC)/ρ(EC)高于郊区,比值范围较宽,这说明城区污染来源比郊区复杂。

城区和郊区ρ(OC)/ρ(EC)直方分布见图 4。由图 4可见,城区和郊区ρ(OC)/ρ(EC)在2~7,表明碳质气溶胶受二次排放影响较大,来源主要是机动车和燃煤。城区站点临近交通干线,机动车对其影响大于燃煤。郊区站点远离城区,受周边区域燃煤影响大于机动车。郊区站点ρ(OC)/ρ(EC)有少许分布在16~20,数量多于城区站点,这说明生物质燃烧对郊区有一定的影响,且影响大于城区。

图 4 城区和郊区ρ(OC)/ρ(EC)直方分布
2.2.3 OC、EC和其他气态污染物之间的关系

利用SPSS软件对OC、EC与气态污染物之间的相关性进行分析,结果见表 1。研究表明,二氧化硫(SO2)主要来自煤炭、石油等含硫燃料的燃烧[20-21],二氧化氮(NO2)、一氧化碳(CO)则认为受机动车尾气排放影响较大。由表 1可见,城区NO2、CO、SO2、臭氧(O3)与OC、EC均呈正相关,NO2、CO与OC、EC的相关性总体高于SO2和O3,这表明交通源对碳质气溶胶的贡献大于燃料燃烧。从季节变化看,尤其是在冬季,CO与EC、OC的相关性最高,表明冬季受交通源影响最为显著。夏季O3与EC、OC呈较强的正相关性,而冬季相关性较低。这主要是因为夏季O3浓度水平高,冬季O3浓度水平低,夏季气温高、大气氧化性强,更有利于进行光化学反应,促进O3和SOC生成[22]

表 1 OC、EC与气态污染物之间的相关性

郊区NO2、CO、SO2、O3与OC、EC也均呈正相关,说明郊区碳质气溶胶可能受到机动车尾气和燃煤源的影响。从季节变化看,秋冬季和春季PM2.5中OC和EC与SO2、NO2和CO均呈显著正相关,表明燃煤源和机动车尾气对各季节碳质组分的影响都比较大。夏季OC和EC与SO2、NO2和CO相关性较低,这是因为夏季污染物浓度水平低,污染来源较为广泛且分散。和城区类似,郊区春季和夏季OC、EC与O3均呈正相关,而秋冬季OC、EC与O3相关性低。春夏两季O3浓度水平高于秋冬季,表明春夏季大气氧化作用强,光化学反应加快了前体物二次转化和O3的形成。秋冬季由于光照短,大气氧化能力弱,污染天气频发,能见度下降,不利于光化学反应的进行。

2.2.4 城区和郊区SOC估算结果

为了估算SOC的浓度,本研究采用最小相关系数法(MRS)来确定(OC/EC)pri值。利用MRS方法[10-11]计算得出2022年南京城区(OC/EC)pri值为2.94,郊区(OC/EC)pri值为2.76[图 5(a)(b)]。

图 5 2022年城区和郊区(OC/EC)pri 注:黄色阴影部分为(OC/EC)pri分布区域;绿色虚线为(OC/EC)pri累积频率分布;红色实线为决定系数R2的变化;蓝色箭头为R2最小值。

根据式(1)和(2)计算得到2022年城区POC和SOC年均质量浓度分别为(3.72±1.82),(1.52±1.10)μg/m3。郊区POC和SOC年均质量浓度分别为(3.65±1.94),(2.01±1.27)μg/m3。OC中均以POC为主且比重都超过50%,说明污染源的直接排放对南京市OC的质量浓度水平有较大的影响。城区POC质量浓度和郊区差别较小,郊区SOC质量浓度高于城区。

这表明城区站点受SOC影响较弱,可能是因为站点临近交通主干线,受机动车排放的一次气溶胶影响较大,需要重点关注机动车排放。郊区站点周边有大范围农田,大量秸秆燃烧排放的碳氢化合物、VOCs也相对较多,可能最终转化生成SOC,同时受外界传输影响,在传输过程中发生了持续性的氧化和生成SOC,导致背景点SOC在OC中占比较高。

3 结论

(1) 2022年南京市城区OC、EC质量浓度分别为(5.24±2.39),(1.27±0.62)μg/m3,郊区OC、EC质量浓度分别为(5.67±2.45),(1.32±0.70)μg/m3

相较于2014—2018年显著下降,这说明近年来采取的一系列治理措施成效显著。

(2) 从季节特征看,OC和EC的质量浓度呈现出较为明显的季节差异,城区和郊区OC、EC浓度最高值均出现在冬季,最低值均出现在夏季。各季节EC变化幅度没有OC大。OC和EC相关性表明,冬季城区和郊区的污染来源较为单一,城区夏季污染来源比冬季复杂。从日变化浓度看,城区和郊区OC、EC均呈现白天低、夜间高的特点,并且具有明显的峰谷值。

(3) 观测期间,城区和郊区ρ(OC)/ρ(EC)均>2.0,说明南京城区和郊区均存在二次污染。城区和郊区主要污染来源均是机动车和燃煤,城区受机动车影响大于燃煤,郊区受燃煤影响大于机动车,生物质燃烧对郊区影响大于城区。

(4) 通过MRS方法计算得到SOC和POC质量浓度水平,城区和郊区OC中均以POC为主且比重都超过50%,说明污染源的直接排放对南京市OC的质量浓度水平有较大的影响。城区需要重点关注机动车排放,郊区需要与周边区域协同治理燃煤、生物质燃烧等方面的污染排放。

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