近年来，京津冀及苏皖鲁豫交界地区秋冬季受污染源排放、气象条件及地形影响，频繁出现长时间、大范围的细颗粒物(PM_2.5)重污染天气过程，且存在污染物的跨区域传输现象，对人体健康、生产、生活造成了很大影响^[1-2]。空气质量预报能够提前预测大气污染物浓度变化，是妥善应对污染天气的重要技术手段，对促进空气质量持续改善，指导区域大气污染联防联控的有效开展具有重要意义^[1-3]。

空气质量预报模式是开展空气质量预报和空气污染研究的重要工具，美国环保署、美国Environ公司、美国NOAA预报系统实验室(FSL)、中科院大气物理所研发的社区多尺度空气质量模拟系统(CMAQ)、扩展综合空气质量模型(CAMx)、区域气象-大气化学在线耦合模式(WRF-Chem)、嵌套网格空气质量预报系统(NAQPMS)和集合预报模式等空气质量预报模式被广泛应用于相关工作中^[4-11]。朱媛媛等^[2]研究表明，NAQPMS、CMAQ、CAMx模式均能较好地预测京津冀及周边区域的PM_2.5污染过程，但模式污染源清单、大气化学反应机制的不确定性对预报效果影响较大。杨文夷等^[12]研究表明，集合预报模式可以显著改善预报准确率。潘锦秀等^[4]研究表明，NAQPMS模式对PM_2.5污染过程预报效果较好，但因受模式污染源清单不完善等因素影响，对沙尘天气存在漏报现象。李冬青等^[13]研究表明，空气质量预报模式的空间分辨率越高，对PM_2.5的预报效果越好。因此掌握区域内污染特征，科学评价模式预报效果，分析预报偏差原因，对提高区域及城市预报准确率具有非常重要的现实意义。

山东省处于京津冀及苏皖鲁豫交界区，受PM_2.5及其前体物大量排放和区域传输的共同影响，PM_2.5污染形势较为严峻，大气污染防治的压力较大。众多学者对京津冀及周边区域、长三角区域等PM_2.5污染特征及预报效果做了相关研究^{[2-5, 10]}，但针对山东省开展的兼顾PM_2.5污染现状特征、模式预报效果差异、模式预报偏差分析的研究还鲜见报道。现基于山东省2019—2022年国、省控环境空气自动监测站的PM_2.5监测数据，分析了山东省PM_2.5污染时空分布特征，将2021与2022年的空气质量预报模式的预报效果进行对比，分析了预报偏差的原因和改进方法，客观地评价了模式污染源清单、大气化学反应机制对模式预报效果的影响，以期进一步提高模式预报的准确率，从而更好地发挥对大气污染防控的技术支撑作用。

1 研究数据与方法 1.1 环境监测数据来源

研究时段为2019—2022年，PM_2.5监测数据来自山东省16个市的国控和省控环境空气自动监测站(简称“空气监测站”)，站点分布见图 1。监测设备运行符合《环境空气颗粒物(PM₁₀和PM_2.5)连续自动监测系统运行和质控技术规范》(HJ 817—2018)^[14]的相关要求。按照《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)^[15]的要求，对原始数据进行质量控制。

根据《GB 3095—2012》和《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633—2012)^[16]，对PM_2.5监测数据进行统计分析。

1.2 预报数据来源及模式设置

对比分析了山东省2021和2022年NAQPMS，CMAQ，CAMx，WRF-Chem这4个数值模式及集合预报模式的预报效果，数据均来自“山东省空气质量预报预警业务系统”(http://124.128.58.173:81/emf/#/home)。

数值模式均为3层嵌套网格，第1层嵌套区域覆盖全国，空间分辨率为27 km，第2层嵌套区域覆盖京津冀及苏皖鲁豫地区，空间分辨率为9 km，第3层嵌套区域为山东省，空间分辨率为3 km。数值模式的区域设置、网格数、分辨率及化学传输模式相同，均由WRF气象模式提供输入气象场。气象预报的初始条件、边界条件基于美国国家环境预报中心(NCEP)的全球气象预报系统数据(GFS)。业务预报采用准时同化，对全省所有国控和省控站点的6项常规污染物[PM_2.5、可吸入颗粒物(PM₁₀)、二氧化硫(SO₂)、二氧化氮(NO₂)、臭氧(O₃)和一氧化碳(CO)]观测数据进行协同同化。数值模式对6项常规污染物的预报时效为7~10 d。

集合预报模式基于4个数值模式的预报结果进行集合预报。具体来说，集合预报模式对4个数值模式、3个区域和不同时效的预报数据进行集成，获得多组预报样本后，按就近原则确定训练期，并进行窗口滑动，以快速适应模式预报值和观测值之间的快速变化关系，得到6项常规污染物未来7~10 d的预报结果。

1.3 模式设置差异

2021年底对模式使用的污染源清单进行了更新，由多尺度排放清单模型(MEIC)发布的2015年基准清单更新为2017年基准清单(http://meicmodel.org.cn)，因此，2021年模式运行使用2015年污染源清单，2022年模式运行使用2017年污染源清单。此外，在更换污染源清单时，NAQPMS模式改进了非均相化学反应机制，一是加入了新的SO₂非均相反应方程，气态的SO₂与人为气溶胶反应生成硫酸盐，化学反应方程见公式(1)；二是根据敏感性分析结果，改进了非均相反应的摄取系数γ_i，见公式(2)^[17]。

$ \text { 气态 } \mathrm{SO}_2+\text{人为气溶胶} \rightarrow \text{硫酸盐} $

(1)

$ \gamma_i=\left\{\begin{array}{l} \gamma_{\text {low }} ; \mathrm{RH} \in[0, 50 \%] \\ \gamma_{\text {low }}+2 \times\left(\gamma_{\text {high }}-\gamma_{\text {low }}\right) \times(\mathrm{RH}-50 \%) ; \\ \mathrm{RH} \in[50 \%, 100 \%] \end{array}\right. $

(2)

式中：γ_i——摄取系数；γ_low——低湿度摄取系数(γ_low=2×10^-5)；γ_high——高湿度摄取系数(γ_high=5×10^-5)；RH——相对湿度，%。

1.4 预报效果评价方法

参考《HJ 633—2012》，对PM_2.5分指数进行评价，若城市当日PM_2.5的空气质量分指数级别落入预报对应分指数级别范围内，认为级别预报准确。为评估模式预报的PM_2.5质量浓度与实际监测PM_2.5质量浓度的偏差、误差和相关性，参考《环境空气质量数值预报技术规范》(HJ 1130—2020)^[18]对两者的标准化平均偏差(NMB)、均方根误差(RMSE)和相关系数(r)进行评估。NMB绝对值越小，说明预报效果越好，预报值和监测值偏差越小，该值为正，说明模式预报总体偏高，该值为负，说明模式预报总体偏低。RMSE值越小，说明预报值和监测值偏差越小，该值越大，说明预报值和监测值偏差越大。r值为正，说明预报值与监测值呈正相关关系，r值越接近1，表明相关性越高，预报值越接近监测值，r值绝对值越小，表明预报值与监测值相关性越低。

2 结果与讨论 2.1 PM_2.5污染现状 2.1.1 PM_2.5质量浓度变化特征

山东省2019—2022年PM_2.5年均质量浓度分别为51，46，40和36 μg/m³，呈逐年降低趋势。2022年PM_2.5年均质量浓度较2019年下降28%。2019年以来，随着大气污染防治措施的加强，一次颗粒物及其气态前体物SO₂、氮氧化物(NO_X)和挥发性有机物(VOCs)的排放量有所减少，并且2020—2022年社会活动水平较低，工业排放量进一步减少，这可能是PM_2.5年均质量浓度降低的直接原因^{[1, 19]}。此外，2019年为厄尔尼诺气候偏暖时期，我国北方地区冷空气活动偏弱、温度偏高、北风频率偏低，使得大气扩散条件不利，空气污染水平上升，PM_2.5年均质量浓度对应有所升高。2020—2022年为拉尼娜气候偏冷时期，冷空气活动偏强、温度偏低、北风频率偏高，使得大气扩散条件较好，空气质量维持相对较好水平^[20-22]。

2019—2022年山东省PM_2.5月均质量浓度及超标率见图 2。由图 2可见，山东省PM_2.5月均质量浓度年内呈现“两头高，中间低”的“V型”分布。具体来看，1月PM_2.5质量浓度最高，为70~98 μg/m³，超标率为37.1%~58.3%；7—8月最低，为18~24 μg/m³，所有城市PM_2.5质量浓度均未超标。2019—2022年这4年最高和最低月均质量浓度差值分别为73，74，56，51 μg/m³，差距总体收窄。将PM_2.5月均质量浓度＞35 μg/m³的月份定义为PM_2.5污染月，2019年污染月为1—4，10—12月，2020年为1—4，10—12月，2021年为1—3，10—12月，2022年为1—3，11—12月。

整体而言，山东省冬季、春季和秋季易出现PM_2.5污染。1—3，11—12月污染较重，4—10月污染较轻，可能因为每年11月—次年3月为采暖季，污染物排放量相对较高，加之气温低、风速小、大气边界层低，有利于PM_2.5在近地面不断累积^[23-24]。为方便统计分析，根据山东省PM_2.5污染特征及污染源排放规律，将每年的4—10月定为PM_2.5的非污染季，每年的1—3，11—12月定为PM_2.5的污染季。

2.1.2 污染季PM_2.5空气质量类别分布

对山东省2019—2022年PM_2.5污染季进一步分析(16个市总监测天数分别为：2 406，2 432，2 316和2 416 d)，PM_2.5空气质量分指数类别对应的天数分布见表 1。

由表 1可见，4年来PM_2.5空气质量分指数为优和良类别的天数总占比逐年上升，由62.7%逐渐升高至79.3%，其中优天数占比由22.6%上升至38.04%，增幅更为显著。PM_2.5轻度、中度、重度污染天数占比均逐年下降，分别由18.92%降至14.74%，10.51%降至4.26%，7.45%降至1.61%。严重污染的天数占比呈波动下降趋势，由0.46%降至0.08%。4年来超标天数明显减少，优和良天数尤其是优天数显著增多，可见PM_2.5污染总体呈改善趋势。

2021和2022年PM_2.5污染季，PM_2.5发生超标的天数分别为610和500 d，超标率分别为25.25%和20.7%，虽然污染有所减轻，但是超标现象较为普遍，尤其是重度及严重污染天仍较多，其中2022年严重污染天较2021年增加了1 d，可见严重污染天还未彻底消除，并且在不利气象条件下出现了反弹，山东省PM_2.5污染的形势依然严峻。

2.1.3 污染季PM_2.5平均质量浓度空间分布

2019—2022年山东省污染季16个市PM_2.5平均质量浓度见图 3。由图 3可见，2019—2022年污染季各市PM_2.5质量浓度整体呈降低趋势。从空间分布来看，PM_2.5污染呈明显的“西高东低”的梯度分布特征，威海(32 μg/m³)、烟台(43 μg/m³)、青岛(47 μg/m³)、日照(53 μg/m³)4个沿海城市PM_2.5平均质量浓度明显低于内陆地区，可能是由于沿海地区重工业较少，且一般受清洁海风影响，不利于PM_2.5的生成和积累^[25-26]。内陆城市PM_2.5污染已呈现连片污染特征，菏泽(78 μg/m³)、聊城(74 μg/m³)、枣庄(73 μg/m³)、德州(71 μg/m³)、济宁(70 μg/m³)、临沂(70 μg/m³)、淄博(69 μg/m³)、泰安(68 μg/m³)、济南(63 μg/m³)9个内陆城市PM_2.5污染最为突出，潍坊(63 μg/m³)、滨州(62 μg/m³)、东营(58 μg/m³)3个城市污染略轻，这可能是由于大部分内陆城市重工业较多，运输以公路为主，导致PM_2.5及其前体物NO_X、SO₂、VOCs等排放量较大，且山东省中部高、四周低的复杂地形条件使污染物易在山前和背风坡累积，在小风、高湿、逆温、低大气边界层等不利气象条件下易发生区域性PM_2.5污染^{[23, 25-27]}。

2.2 PM_2.5预报效果对比

为评估更换污染源清单前后空气质量预报模式对PM_2.5质量浓度预测的准确性，对比分析了2021和2022年CMAQ、CAMx、WRF-Chem、NAQPMS这4个数值模式和集合预报模式对PM_2.5质量浓度的预报效果。

2.2.1 级别准确率评估

2021和2022年各模式预报PM_2.5质量浓度的24 h级别准确率见表 2。

由表 2可见，从全年来看，2021年，NAQPMS、CMAQ、CAMx、WRF-Chem、集合预报模式预测的PM_2.5质量浓度24 h级别准确率分别为83.9%，81.8%，74.7%，82.7%和91.7%，平均值为82.0%，2022年分别为90.7%，92.4%，85.2%，89.4%和94.9%，平均值为90.5%。5个模式的预报准确率均有不同程度的提升，其中CMAQ、CAMx分别升高了10.6和10.5个百分点，升高幅度最大。更换污染源清单后，各模式准确率均有不同程度的提高，这可能由于污染源排放情况更接近实际。

从不同时段来看，在污染季，5个预报模式的PM_2.5质量浓度的24 h级别准确率同比分别升高了7.7，9.9，10.6，0.5和0.3个百分点，平均升高5.8个百分点；在非污染季，5个模式的PM_2.5质量浓度的24 h级别准确率分别同比升高了5.4，10.7，9.8，10.5和4.9个百分点，平均升高8.2个百分点。总体来说，2022年污染季和非污染季各模式预报准确率均有显著升高，其中非污染季提升更为明显。

2.2.2 统计指标对比

2021和2022年各模式对PM_2.5的预报值与监测值的r值、RMSE、NMB指标的统计情况见图 4(a)—(c)。由图 4可见，2022年污染季，NAQPMS、CMAQ、CAMx、WRF-Chem、集合预报模式的预报值与监测值的年均r值分别为0.88，0.87，0.75，0.81和0.85，同比分别提高了0.07，0.1，0.03，0.03和0.04，其中NAQPMS的r值最高，且提升幅度较大。2022年非污染季，5个模式的预报值与监测值的r值分别为0.64，0.70，0.62，0.62和0.79，分别同比提高了0.04，0.16，0.1，0.27和0.14，其中集合预报模式的r值最高，且提升幅度较大。在PM_2.5污染季和非污染季，各模式预报值与监测值的r值均有不同程度的提高。污染季r值普遍高于非污染季，四分位距明显小于非污染季。可见在污染季，模式对PM_2.5质量浓度的预报效果更好，且结果较稳定，城市间差别不大。

2022年5个模式预报值与监测值的年均RMSE分别为16.92，15.58，20.81，17.33和12.79 μg/m³，2021年的年均RMSE分别为24.24，25.69，30.67，23.76和18.65 μg/m³。2022年，各模式的RMSE均有不同程度的降低，其中CMAQ模式的减小幅度最大。这可能是由于更换污染源清单后，清单中的污染物排放情况更接近实际，模式预报的PM_2.5质量浓度与监测值偏差缩小，更为准确。

2022年5个模式预报值与监测值的年均NMB分别为0.25%，0.13%，0.19%，0.10%和0.01%，2021年的年均NMB分别为0.31%，0.30%，0.46%，0.12%和0.02%，2021及2022年模式的预报值总体呈现系统性偏高状态，更换污染源清单及模式调优后，系统性偏高的幅度有所降低。但更换污染源清单后，CMAQ、CAMx、WRF-Chem、集合预报模式对部分城市预报结果的NMB为负，出现了系统性偏低的情况，其中WRF-Chem、集合预报模式系统性偏低的城市数量最多，为7个，且均为西部污染较重城市，尤其在PM_2.5污染季，模式的预报结果出现系统性偏低的城市数量进一步增多，其中有13个城市集合预报模式的预报值出现系统性偏低的情况。

2.2.3 污染季PM_2.5各污染类别的预报效果评估

为进一步研究污染季PM_2.5各污染类别的预报效果，表 3列出了2021和2022年PM_2.5的24 h级别准确率、级别偏高率和级别偏低率。

由表 3可见，NAQPMS的优、良、轻度污染、中度污染、重度污染、严重污染类别的准确率均有所升高，分别提高了16.9，6.6，1.3，2.8，16.8和50个百分点。CMAQ的优、良、轻度污染、严重污染类别的准确率分别提高了19.7，7.9，8.4，50个百分点，中度污染、重度污染类别的准确率分别降低了14.3，0.2个百分点。CAMx的优、良、轻度污染类别的准确率分别提高了27.1，8.9，8.0个百分点，中度污染、重度污染类别的准确率分别降低了41.5，55.9个百分点。WRF-Chem的优、严重污染类别的准确率分别提高了2.0，50个百分点，良、轻度污染、中度污染、重度污染类别的准确率分别降低了0.4，2.8，5.9，5.9个百分点。集合预报模式的优、中度污染类别的准确率分别提高了3.7，3.0个百分点，良、轻度污染、重度污染类别的准确率分别降低了4.4，0.6，4.2个百分点。

综上可见，在2022年污染季，CMAQ、CAMx、WRF-Chem、集合预报模式对优、良、轻度污染、严重污染类别的预报准确率整体呈升高趋势，而对中度污染、重度污染类别的预报准确率整体呈下降趋势，偏低预报的情况多于2021年。这可能由于更换后的污染源清单中污染源排放强度大幅减小，模式预报的污染物浓度均有不同程度的降低，因此对优、良、轻度污染类别的预报效果较好，但是对于污染物浓度较高的中度、重度污染类别的预报效果较差，并且往往呈现预报偏低的情况。NAQPMS的优、良、轻度污染、中度污染、重度污染、严重污染类别的准确率均有所升高，这可能由于NAQPMS模式在更换污染源清单时，改进了非均相化学反应机制，优化了对二次无机盐(SNA)的模拟，有效规避了SNA的预报偏低情况，所以预报的PM_2.5质量浓度更接近实际水平。

从不同模式预报效果对比来看，2022年污染季，集合预报模式整体预报准确率高于其他4个数值模式，尤其是对优、良、轻度污染类别的预报效果较好，但集合预报模式对于中度污染、重度污染、严重污染类别的预报准确率稍低于数值模式，这可能是由于集合预报模式会对数值模式在不同区域、不同时效的预报结果进行系统偏差校正后进行权重集合，因此准确率要高于其他模式，但是这种设置机制较难预报出污染物的峰值浓度，因此对超标日易出现预报偏低的情况。此外，集合预报模式、CMAQ、CAMx对优类别的预报效果相对较好，而NAQPMS模式对超标日的预报准确率明显高于其他模式。

2.3 预报偏差分析及改进建议

模式预报结果与监测值的偏差，主要来源于污染源清单、气象初始场、气象预报数据以及大气化学反应机制与实际情况的偏差^[2-3]。因此，需要深入分析讨论模式运行的不确定性及偏差原因，并持续改进，才能提高模式的预报准确率。2021和2022年各模式对PM_2.5质量浓度预报产生偏差，可能主要有以下5个方面的原因。

(1) 2021年底模式更换污染源清单后，交通源的PM_2.5排放量升高8%，工业、电厂、居民源的PM_2.5排放量分别降低了21%，12%，17%，污染物排放情况更接近实际，因此2022年的级别准确率、r值升高均较明显。建议继续做好模式污染源清单的更新及本地化工作，使用更为准确的污染源清单作为模式输入。

(2) 更换污染源清单后，利用2021年的环境监测数据对模式进行了参数订正，但由于2021年工业、生活排放有所下降，因此根据2021年给出的订正参数调整幅度略偏大。2022年生产生活逐渐恢复，颗粒物实际排放较2021年有所上升，而污染源清单订正参数仍为较低水平，这可能是导致中度、重度污染类别日预报偏低的原因之一。建议根据实际生产和生活状况对污染源清单中污染物的排放总量和排放强度进行核查和校正，及时调整参数设置。

(3) 2022年，NAQPMS模式的准确率较高，且在污染日的偏低预报情况较少，这可能是由于该模式改进了非均相化学反应机制，提升了SNA模拟效果，使得SNA浓度更接近实际情况，从而有效规避了系统性偏低的问题。建议根据各模式的不同表现，针对性地完善化学反应机制。

(4) 目前平台WRF模式版本为3.5.1，气象驱动数据为GFS，网格分辨率为0.5°，时间分辨率为24 h。PM_2.5污染过程发生时，WRF预报的风速、风向、相对湿度等影响颗粒物传输、累积、清除的气象要素与实际存在偏差，往往出现模拟的冷空气强度高于实际，冷空气对污染物的清除能力过强等情况，这可能是空气质量预报模式预测的PM_2.5浓度低于监测浓度的重要原因。建议将GFS的时间分辨率由24 h更新为6 h，以提高模式的气象驱动数据准确性。

(5) 根据模式评估结果来看，集合预报模式整体准确率较高，NAQPMS在PM_2.5超标日准确率较高，CMAQ在PM_2.5达标日，尤其是优类别日准确率较高。因此在做PM_2.5浓度预报时，一般可多参考集合预报模式的预报结果，但是当气象条件明显有利时，应关注CMAQ的预报结果，若遇小风、高湿、气流辐合等不利气象条件时，须特别关注NAQPMS的预报结果，避免预报值偏低，漏报PM_2.5污染过程。

3 结论

(1) 对2019—2022年山东省16个市的PM_2.5污染特征进行分析。受污染物排放量减少和气候状态转化影响，PM_2.5年均质量浓度逐年降低，污染程度逐步减轻，但在PM_2.5污染季，PM_2.5质量浓度超标现象仍较为普遍，轻度污染、中度污染、重度污染天占比较高，污染形势依然严峻。

(2) 受气象条件和污染物排放的季节变化影响，山东省PM_2.5月均质量浓度呈“两头高，中间低”的“V型”分布，污染月份主要集中在1—3，11—12月，并呈现明显的“西高东低”的空间分布特征，西部内陆城市污染更为突出。

(3) 更换污染源清单后，污染物排放情况更接近实际，5个模式的24 h级别准确率和r值明显升高，RMSE有所降低，模式预报准确率进一步提升，但由于参数调整略大，CMAQ、CAMx、WRF-Chem、集合预报模式的预报结果出现了系统性偏低的情况，尤其对中度污染、重度污染类别的偏低预报同比增多。