2024, Vol. 16 
2. 江苏省泰州环境监测中心，江苏 泰州 225300;
3. 山东省气象防灾减灾重点实验室，山东 济南 250031;
4. 山东省气象工程技术中心，山东 济南 250031
2. Taizhou Environmental Monitoring Center of Jiangsu Province, Taizhou, Jiangsu 225300, China;
3. Key Laboratory for Meteorological Disaster Prevention and Mitigation of Shandong, Jinan, Shandong 250031, China;
4. Shandong Meteorological Engineering Technology Center, Jinan, Shandong 250031, China
黑碳气溶胶(BC)是大气气溶胶的重要组成部分，主要来源于化石燃料和生物质燃料的不完全燃烧[1]，在大气细颗粒物(PM2.5)中广泛存在[2-3]。虽然BC在大气气溶胶中的含量不多，仅占气溶胶质量分数的5%~15%[4]，但其是仅次于二氧化碳(CO2)的重要辐射强迫因子，对气候和环境有很大影响[5]。一方面，BC会吸收大气中的可见光，减少到达地面的辐射强迫，改变辐射收支平衡[6]，同时导致大气上层增温，下层降温，大气稳定度增加，导致“穹顶效应”[7]，不利于污染物的扩散；另一方面，BC疏松多孔的结构导致其在“老化”过程中会吸附其他污染物，甚至在其表面发生非均相反应，改变BC的性质，原本憎水性的BC“老化”后变为亲水性，可以进一步吸湿增长，甚至成为云凝结核或者冰核[8]，改变云的微物理特征和辐射特性，对气候造成间接影响[9]。
BC的空间分布极不均匀。不同地区气象条件、排放源的差异导致BC的时间、空间演变特征差异很大[10]。京津冀、长三角、珠三角地区是BC的重要排放区域，这3个区域BC分布特征及来源也一直是大家关注的热点问题[11]。苏州位于长三角地区中东部，是长三角经济一体化重要组成部分。丁铭等[12]于2013年对苏州市区BC气溶胶进行浓度监测分析，发现BC浓度日变化呈现双峰分布，峰值分别出现在07：00—09：00和18：00—21：00；同时，秋末、冬初、春末时期BC浓度容易达到高值并认为这可能与秋冬逆温雾霾、春末秸秆燃烧有关。陈诚等[13]研究发现苏州、南京2市的BC与氮氧化物(NOX)的相关性均高于BC与二氧化硫(SO2)的相关性；此外，苏州BC与NOX的相关性高于南京。
近年来，随着环境整治力度加强，PM2.5质量浓度下降显著[14]，但BC质量浓度变化情况还不明朗。同时，苏州BC的排放源及潜在源区研究尚不完善。因此，本研究利用AE-31型黑碳仪(美国玛基科技公司)观测BC质量浓度，分析其变化特征，讨论苏州地区气象条件和排放源对BC浓度的影响，同时结合混合单粒子拉格朗日积分轨迹(HYSPLIT)模型、浓度权重轨迹分析法(CWT)分析苏州地区BC的潜在源区。为探究苏州地区BC变化规律及其环境效应提供数据支撑，同时为苏州大气污染治理提供科学理论依据。
1 研究方法 1.1 观测站点与观测数据于2020年12月1日—2021年11月30日对苏州地区黑碳气溶胶进行了为期1 a的观测。采样点位于苏州市气象局楼顶(31.38°N、120.65°E，离地约25 m)，为办公区、居住区和工业区的混合区域，周围2 km内无明显大气污染源，一定程度上可以代表苏州地区大气污染水平。具体采样点位示意见图 1[15]。为讨论BC质量浓度的季节变化特征，将观测时段中2021年3—5月为春季，6—8月为夏季，9—11月为秋季，2020年12月—2021年2月为冬季(其中2021年10月数据丢失缺测)。
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图 1 采样点位示意 |
此外，本研究中气象观测数据(气温、风速、风向、降水量、相对湿度)来自同期苏州市气象观测站(31.42°N、120.57°E)。常规污染物[PM2.5、二氧化氮(NO2)、SO2、一氧化碳(CO)和臭氧(O3)]数据来自中国环境监测总站全国城市空气质量实时发布平台(http://www.cnemc.cn/sssj/)，时间分辨率为1 h。选取距离采样点最近的国控点(31.37°N、120.64°E)数据，该国控点距离苏州市气象局1.5 km左右。
1.2 黑碳仪模型介绍AE-31型黑碳仪(美国玛基科技公司)有370，470，525，590，660，880和950 nm这7个波长的测量通道，研究认为880 nm处测得的BC质量浓度为BC标准质量浓度[10, 16]。在数据处理过程中，先将原采样频率为5 min的数据处理成1 h平均值，同时参考Ran等[17]的方法进行数据订正；并剔除明显异常值(与该小时平均值之差的绝对值超过3倍标准差)[18]，再通过处理后的1 h平均值得到日平均和月平均值。
通过黑碳仪模型[18]进一步判定液体燃料(liquid)燃烧和固体燃料(solid)燃烧对BC的贡献。该模型认为，大气环境中的BC仅来源于液体燃料(例如交通排放)和固体燃料(例如煤和生物质)[19]，因此，定义某一波长(λ)下BC的吸收如下：
| $ b_{\text {abs }}(\mathrm{BC})=b_{\text {abs }}\left(\mathrm{BC}_{\text {liquid }}\right)+b_{\text {abs }}\left(\mathrm{BC}_{\text {solid }}\right) $ | (1) |
式中：babs(BC)——BC吸收系数；BCliquid——液体燃料燃烧产生的BC；BCsolid——固体燃料燃烧产生的BC；babs(BCliquid)和babs(BCsolid)分别为液体燃料燃烧排放BC的吸收系数和固体燃烧排放BC的吸收系数。相较于babs(BCliquid)，babs(BCsoild)对波长(λ)的敏感度更高，对370或470 nm的短波吸收作用要远强于对880或950 nm的长波吸收作用[20]。同时，长、短波波长下液体燃料来源和固体燃料来源的吸收系数满足波长的幂指数关系，即：
| $ b_{\mathrm{abs}} \rightarrow \lambda^{-\mathrm{AAE}} $ | (2) |
式中：babs——吸收系数；λ——波长，nm；AAE——波长吸收指数，描述BC对不同波长光的吸收情况。
| $ \frac{b_{\text {abs }}(470)_{\text {liquid }}}{b_{\text {abs }}(950)_{\text {liquid }}}=\left(\frac{470}{950}\right)^{-\mathrm{AAE}_{\text {liquid }}} $ | (3) |
| $ \frac{b_{\text {abs }}(470)_{\text {solid }}}{b_{\text {abs }}(950)_{\text {solid }}}=\left(\frac{470}{950}\right)^{-\text {AAE}_{\text {solid }}} $ | (4) |
| $ b_{\text {abs }}(470)=b_{\text {abs }}(470)_{\text {liquid }}+b_{\text {abs }}(470)_{\text {solid }} $ | (5) |
| $ b_{\text {abs }}(950)=b_{\text {abs }}(950)_{\text {liquid }}+b_{\text {abs }}(950)_{\text {solid }} $ | (6) |
| $ P=\frac{b_{\text {abs }}(950)_{\text {liquid }}}{b_{\text {abs }}(950)} \times 100 \%=\frac{\mathrm{BC}_{\text {liquid }}}{\mathrm{BC}} \times 100 \% $ | (7) |
式中：babs(470)liquid、babs(950)liquid——波长分别为470，950 nm时液体燃料燃烧排放BC的吸收系数；babs(470)solid、babs(950)solid——波长分别为470，950 nm时固体燃料燃烧排放BC的吸收系数；babs(470)、babs(950)——波长分别为470，950 nm时BC总的吸收系数；AAEliquid、AAEsolid——BCliquid、BCsolid对应的AAE值，通常AAEliquid=1.0，AAEsolid=2.0[20]；P——BCliquid的贡献率。
1.3 后向轨迹模式(HYSPLIT)与浓度权重轨迹分析法(CWT)本研究采用美国国家海洋及大气管理局(NOAA)开发的轨迹计算模式HYSPLIT(http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php[21])对观测期间影响苏州地区的气团进行后向轨迹模拟，并对轨迹进行聚类分型。以采样点(31.38°N、120.65°E)为终点，利用HYSPLIT模式计算了观测期间每日距地500 m高度的24 h后向轨迹。模式采用的气象场为美国国家环境预报中心(NECP)的再分析资料，水平分辨率为1.0°×1.0°，并使用Wang等[22]研发并被广泛应用的Meteoinfo软件中的TrajStat插件进行气流轨迹聚类分析。
在HYSPLIT气流轨迹模拟的基础上，运用浓度权重轨迹分析法(CWT)[23-25]进一步计算得出采样点BC质量浓度的贡献区域。将所有气流轨迹覆盖区间划分为分辨率0.25°×0.25°的网格，计算每个网格上的平均权重浓度，再引入经验权重函数对其进行区间化赋权和降误差处理，进一步得到加权浓度权重轨迹[26-29]。
2 结果与讨论 2.1 BC浓度分布特征观测期间，苏州市ρ(BC)年均值为(1.29±0.64) μg/m3，春、夏、秋、冬四季平均质量浓度分别为(1.23±0.48)，(1.03±0.43)，(1.34±0.61)和(1.61±0.89) μg/m3。即ρ(BC) 冬季最高，其次是秋季、春季，夏季最低。与中国其他城市(表 1)对比发现，苏州地区的黑碳污染程度与深圳郊区相当，低于京津冀、珠三角、华中地区、四川盆地，以及同在长三角地区的南京、上海等城市的城区。同时，近几年苏州地区ρ(BC)下降显著[29]，与2013年的观测结果相比[12]，下降了74.6%，这主要得益于各城市对大气环境问题的重视及对颗粒物严格排放的政策要求[14]。
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表 1 中国部分城市ρ(BC)比较 |
2021年四季工作日、非工作日ρ(BC)日均值变化特征见图 2(a)—(d)。
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图 2 2021年四季工作日、非工作日ρ(BC)日均值变化特征 |
由图 2可见，对比工作日与非工作日ρ(BC)日变化发现，四季均呈双峰分布。冬、春季工作日、非工作日第1个峰值出现的时间基本一致，而夏、秋季工作日的第1个峰值早于非工作日。春、夏、冬季工作日的第2个峰值要早于非工作日1 h左右，而秋季工作日的第2个峰值晚于非工作日2 h左右。此外，对比四季ρ(BC)日变化情况，春、夏、秋三季第1个峰值出现在07：00左右，冬季出现在08：00左右。一方面，因为冬季温度低，湍流活动发展晚，大气层结比其他季节更为稳定；另一方面，冬季日出晚，人类开始活动时间可能因此相应延迟。秋季ρ(BC)变化幅度最大、夏季最小。
2.2 气象要素对BC的影响BC浓度变化与气象条件也密切相关。风速较大时有利于BC的水平扩散[38]，气温较高时BC浓度相对较低[39]，降水过程及相对湿度较大时BC易被清除[40]。与魏夏潞等[41]在淮南农村的观测结果不同，苏州地区ρ(BC)与风速呈显著负相关(r=-0.51，P＜0.01)；与气温(r=-0.21，P＜0.01)、降水量(r=-0.18，P＜0.01)呈负相关；而与相对湿度相关性并不显著(r=-0.11，P＞0.05)。ρ(BC)及风速、气温、降水量、相对湿度月平均值变化情况见图 3。由图 3可见，秋、冬季气温降低、降水减少、风速平稳，BC逐渐累积，质量浓度升高，12月达到峰值；夏季气温增高、降水增多、风速增大，ρ(BC)达到全年谷值。
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图 3 ρ(BC)及风速、气温、降水量、相对湿度月平均值变化情况 注：ρ(BC)的箱线图触须底部和顶部、箱体底部和顶部及箱体中间黑色横线分别为5% 和95% 分位数、25% 和75% 分位数及中位数，黑色圆点为ρ(BC)平均值。 |
根据前文1.2节，BC气溶胶主要由BCliquid和BCsolid产生，苏州地区ρ(BCliquid)、ρ(BCsolid)年均值分别为(0.98±0.66)，(0.32±0.22)μg/m3，ρ(BCliquid)约是ρ(BCsolid)的3倍。ρ(BCliquid)春、夏、秋、冬四季平均值分别为(0.98±0.60)，(0.79±0.45)，(1.00±0.62)，(1.19±0.90)μg/m3，ρ(BCsolid)四季平均值分别为(0.32±0.19)，(0.25±0.14)，(0.33±0.21)，(0.41±0.30)μg/m3。
2021年四季ρ(BCliquid)、ρ(BCsolid)、AAE和P的日变化情况见图 4(a)—(d)。
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图 4 2021年四季ρ(BCliquid)、ρ(BCsolid)、AAE和P的日变化情况 |
ρ(BCliquid)、ρ(BCsolid)四季日变化[图 4(a)、(c)]与ρ(BC)日变化规律(图 2)一致，呈双峰分布，冬季浓度最高，夏季最低。同时，秋季ρ(BCliquid)、ρ(BCsolid)日变化最大，夏季变化最小；相较于BCsolid，BCliquid表现出更为显著的日变化特征。除冬季BCliquid、BCsolid第1个峰值出现在08：00左右，其他季节出现在07：00左右，第2个峰值则均出现在19：00—20：00，这与苏州早晚高峰时间一致。
此外，固体燃烧产生的BC占比较高时，AAE值会接近2，而液体燃料燃烧产生的BC占比较高时，AAE值会接近1[20]，苏州地区AAE年平均值为1.09，春、夏、秋、冬四季平均值分别为1.08，1.01，1.10，1.18，进一步证实苏州BC主要源于液体燃料的燃烧。由图 4(b)可见，AAE值冬季最高、夏季最低，这与王璐等[37]在成都的研究结果一致，这可能与冬季居民取暖、生物质燃烧增加有关。同时，四季晚高峰时的AAE值明显高于早高峰，这可能和苏州居民生活习惯、烹饪晚餐导致生物质燃烧增加有关。夏季AAE日变化最为显著，其次是春、秋季，冬季最不明显，这是由于冬季大气层结稳定，垂直扩散弱。
根据式(7)，苏州地区P年平均值为75.3%，四季P平均值分别为75.5%，76.3%，75.2%，74.2%，即夏季最高，冬季最低。由图 4(d)可见，P值的日变化规律与AAE相反，四季晚高峰时的P值也明显低于早高峰，这同样说明晚间除了交通源排放，生物质燃烧等产生的BC气溶胶增多。
同时，在我国区域性大气复合污染的背景下，BC气溶胶与其他多种气态污染物(NO2、SO2、CO和O3)在大气中并存。BC气溶胶作为PM2.5的重要组成部分，可以与NO2、SO2和CO来源于相同的燃烧过程。而BC对太阳短波辐射的吸收作用会抑制O3前体物的光解速率，减少O3的生成[42]。观测期间BC、PM2.5及其他气态污染物日平均质量浓度变化情况见图 5(a)(b)(c)。由图 5可见，除O3外，PM2.5及各气态污染物质量浓度日变化情况与BC相似。
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图 5 2021年BC、PM2.5和其他气态污染物日平均质量浓度变化情况 |
不同季节BC与PM2.5、NO2、SO2、CO和O3的相关系数见表 2。由表 2可见，各季节BC和PM2.5、CO均呈现较高的相关性(0.79~0.91、0.56~0.70)；同时，各季节NO2与BC的相关性(0.61~0.84)均高于SO2与BC的相关性(0.33~0.59)，这说明苏州各季节交通排放均对BC的贡献占主导，高于燃煤排放的贡献。冬季NO2、SO2与BC的相关性在四季中最高。O3与BC的相关性各季节差异很大，春、夏呈正相关，冬季呈负相关，秋季不相关，这表明苏州冬季BC对O3的抑制作用最强，其他季节不明显。这可能是由于冬季太阳辐射强度较弱、大气层结趋于稳定，BC在边界层上部吸收较多的短波辐射的同时NO集聚，较弱的光化学反应以及增强的NO对O3的消耗使得地面O3浓度降低，BC和O3的负相关更显著。
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表 2 不同季节ρ(BC)与PM2.5、各气态污染物相关系数① |
除了本地排放，也会有气团携带包括BC在内的大量污染物，对苏州地区造成污染。为了追踪不同季节苏州地区BC的可能源地，本研究首先利用HYSPLIT模式对观测期间影响苏州地区的气团进行后向轨迹模拟，并对轨迹进行聚类分型。2021年四季BC气溶胶24 h后向轨迹聚类分型见图 6(a)—(d)。由图 6可见，四季影响苏州的主要气团均有所差异，且大多为长距离输送气团。春、秋、冬季均有来自北偏东北方向的气流输送(占比为28.70%~31.86%)、正东方向偏东北方向海面上的气流输送(秋季占比最高，达38.82%，这也是秋季各气流中占比最高的)及正北方偏西北的远距离输送气流(与春、秋季相比，冬季占比最高，达28.66%)，春季气流占比最高的为西南方向(34.87%)来自浙江省湖州方向的局地类气团。夏季与其他3个季节不同，东南方向的气流占比最高(36.59%)，还有20.92%来自江苏省内镇江、常州方向的局地类气团，30.62%来自南偏西南方向的输送气团以及11.87%来自东方向海面上的长距离输送气流。
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图 6 2021年四季BC气溶胶24h后向轨迹聚类分型 |
进一步使用浓度权重轨迹分析法(CWT)对观测期间BC的潜在源区进行分析。2021年四季BC浓度权重轨迹(CWT)分析结果见图 7(a)—(d)。
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图 7 2021年四季BC浓度权重轨迹(CWT)分析结果 |
由图 7可见，2021年春季[图 7(a)]BC的潜在源区集中在西南方向的浙江西部、安徽南部、河南东南部、湖北东北部等区域以及东南方向的东海海上区域；夏季[图 7(b)]CWT较大值集中在江苏、山东西南、浙江及东南方向的东海海上区域；秋季[图 7(c)]BC潜在源区同样主要集中在西南方向，主要是浙江北部和中部、安徽南部以及东海部分海上区域；冬季[图 7(d)]除海上部分气流外，CWT较大值仍是集中在西南方向，浙江西北部、江西西部区域，此外，江苏西北区域也是冬季苏州BC的潜在源区。
3 结论(1) 观测期间，苏州ρ(BC)年均值为(1.29±0.64)μg/m3。四季平均质量浓度分别为冬季[(1.61±0.89)μg/m3]＞秋季[(1.34±0.61)μg/m3]＞春季[(1.23±0.48)μg/m3]＞夏季[(1.03±0.43) μg/m3]。ρ(BC)月均值在12月达到峰值，7月达到谷值。四季工作日与非工作日BC浓度日变化均呈早晚双峰分布规律，同时，各季节工作日、非工作日差别并不明显。
(2) 苏州ρ(BC)与风速、气温、降水量存在负相关关系，与相对湿度相关性不显著。同时，ρ(BC)与风速的相关性高于其与气温、降水量的相关性。
(3) 苏州地区ρ(BCliquid)、ρ(BCsolid)年均值分别为(0.98±0.66)，(0.32±0.22) μg/m3，BCliquid、BCsolid季节变化规律与BC一致。AAE年平均值为1.09，BCliquid贡献率年平均值为75.3%。表明苏州地区BC主要来自液体燃料的燃烧排放。此外，各季节BC和PM2.5、CO均呈现较高的相关性，各季节NO2与BC的相关性均高于SO2与BC的相关性，这说明苏州各季节交通排放均对BC的贡献占主导，与黑碳仪模型得到的结论一致。
(4) 2021年四季影响苏州的主要气团均有所差异。春季气流占比最高的为西南方向(34.87%)，即来自浙江省湖州方向的局地类气团；夏季来自东南方向的气流占比最高(36.59%)；秋季正东方向偏东北方向海面上的气流输送最多(38.82%)；冬季正北方偏东北的远距离输送气流占比最高(28.70%)。同时，结合浓度权重轨迹分析法(CWT)分析结果发现，四季BC的潜在源区多集中在西南方向，其中，浙江、安徽这2个省份对苏州BC影响相对更多[29]。
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