2024, Vol. 16 
随着工业化高速发展，全国各地的臭氧(O3)污染问题频发，自2018年起汕头市O3污染天数占比逐年升高，2017—2022年所有污染天的首要污染物均为O3。2015—2017年汕头市环境空气质量有所改善，2017年轻度污染天数仅有2 d。2018，2019年汕头市环境空气质量出现恶化，超标污染天数高达15，17 d，且均为轻度污染。2020，2021年汕头市空气污染问题得到有效控制，轻度污染天数均控制在5 d以内，环境空气质量相比前两年大大提升。2022年上半年汕头市环境空气质量较好，没有出现污染天，但在下半年发生了15次轻度污染，并且在9月出现了大范围、连续性的污染事件，O3污染出现明显反弹，并呈现严峻的上升态势。2022年9月，汕头市轻度污染天数共13 d，月达标率为56.7%(同比下降40个百分点)，O3污染形势严峻[1]。
近地面O3的生成机理非常复杂，O3是氮氧化物(NOX)、挥发性有机物(VOCs)等前体物经过一系列光化学反应的产物。虽然O3是一种二次污染物，但研究表明，不同地区的O3和区域的气象条件具有很强的相关性，风速、风向、湍流、降水等气象要素在重污染事件的形成、发展、消亡的过程中起重要作用[2]。大尺度的天气形势的变化过程直接影响到污染物的扩散、反应、累积、清除的整个过程，气象条件也对污染的时空分布起到决定性的作用。刘祎等[2]于2022年分析得出影响江苏省2019年高浓度O3污染的天气类型主要为暖平流型、高压脊型、暖湿气流型、副高控制型和台风影响型；夏季污染天O3质量浓度与气温、太阳辐射呈较强正相关，与风速呈较弱正相关，与相对湿度呈较强负相关，与海平面气压相关性较弱。蒲茜等[3]总结出重庆市2021年O3污染期间主要有8种天气类型，其中有利于出现高浓度O3现象的天气类型分别是低压西北侧型(T1)、低压后部型(T4)和高压西侧型(T3)，对应O3平均超标率分别为34.6%，17.0%和14.2%。常炉予等[4]于2019年发现在上海市有利于促发O3污染的环流形势都和副热带高压有关，分别为副高控制(HC)和副高西北侧(HW)，对应的O3超标率分别为68%和24.2%。巫楚等[5]于2019年分析得出河源市O3易污染天气型中副高控制占比最多(31.0%)，其次为副高叠加台风外围(24.1%)和冷高压出海(13.8%)及均压场(13.8%)。王磊等[6]于2018年归纳了伴随南京地区高浓度O3事件出现的8种主要天气形势，其中，以高压后部地面形势出现概率最大，低压前部均压场出现时对应O3平均质量浓度最高。
因此，开展汕头市污染天气大气环流的分型研究，识别作为粤东沿海典型城市的O3污染天气大气环流形势，分析影响O3传输扩散的不同大气环流形势气象条件，对探究汕头市O3污染天的形成机制，准确开展O3污染预报具有指导意义。同时，O3污染天气形势的分析与总结是科学认识汕头的天气环流并建立本地化预报思路的必要条件，为O3预警预报起到关键性的指导作用。
1 研究数据与方法 1.1 再分析资料ECMWF(European Centre for Medium-Range Weather Forecasts)是欧洲中期天气数值预报中心，是于1975年成立的政府间独立组织，是全世界先进的气象预报科研和业务机构。本研究采用的ECMWF再分析资料，开始于1979年，并不断更新。该数据通常每月更新1次，为保证数据质量和完成问题修正，数据更新延时2个月。该数据采用了四维变分分析(4D-Var)，并结合改进的湿度分析、卫星数据误差校正等技术，实现了再分析资料质量的提升[7]。该数据采用了综合预报系统(IFS)的Cycle31r2模型版本，采用光谱谐波分辨率T255作为分析基础，最后得到简化的高斯网格(N128)数据，该网格近似于80 km(0.71°)的经纬度网格。通过双线性插值技术，N128高斯网格数据被插值到了0.125°~2.5°多重纬网格上。垂直方面分为60层，最高层到0.1 hPa。
该数据提供每天4次的同化分析数据。由于污染事件的演变有形成、维持、消亡过程，因此分型对象采用每天4个时次的平均场[指随机变量(如风速、温度、湿度等)平均值的空间分布]，可消除局地小尺度系统(如海陆风)的影响扰动，着重分析天气尺度系统的特征[8]。
1.2 环境监测数据资料空气质量数据采用2018—2022年汕头市7个国控站6个参数[二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)、可吸入颗粒物(PM10)、细颗粒物(PM2.5)、一氧化碳(CO)、O3]小时质量浓度，重点分析臭氧日最大8 h质量浓度ρ(O3-8 h)，用于筛选污染事件。
1.3 客观天气分型利用基础数据集，筛选典型气象过程，归纳气象特征。使用自组织神经网络算法(Self-organizing map，SOM)模型对历史天气进行客观聚类，形成逐日的天气形势智能诊断分类，并经过基于经验的主观对比分析，总结出典型天气型(一般每个季节为6~12类)。SOM模型能根据其学习规则对输入数据自动进行聚类，即在无监督的情况下，对输入数据进行自组织学习，并在输出层中将分类结果表示出来[9]。输入主要气象特征如温度、风向、风速、湿度、气压等因素的长期历史观测数据，设定相关参数后对SOM模型进行训练，得出相应天气分型结果。
2 结果与讨论 2.1 汕头市O3月变化特征汕头市2018—2022年ρ(O3-8 h)第90百分位数[ρ(O3-8 h-90 per)]月均值及污染超标天数月变化见图 1(a)(b)。由图 1(a)可见，汕头市ρ(O3-8 h-90 per)月度分布整体呈“M型”，1—2月，6—8月和11—12月ρ(O3-8 h-90 per)较低。3—5月和9—10月是汕头市ρ(O3-8 h-90 per)较高的月份。汕头市在3—10月均有日ρ(O3-8 h-90 per)＞160 μg/m3的污染超标天的情况，ρ(O3-8 h-90 per)最高月均值是最低值的1.81倍。由图 2(b)可见，O3污染超标天数主要集中在4—10月，其中9，10月O3污染天数最多。
|
图 1 汕头市2018—2022年ρ(O3-8 h-90 per) 月均值及污染超标天数月变化 |
|
图 2 汕头市2018—2022年4—10月ρ(O3)日变化 |
汕头市2018—2022年4—10月ρ(O3)日变化见图 2。由图 2可见，汕头市ρ(O3)日分布整体呈“单峰型”特点，白天质量浓度明显高于夜间。夜间无光照，O3整体水平较白天低，受一氧化氮(NO)的滴定作用消耗，ρ(O3)在01：00—07：00缓慢下降；08：00开始随着气温升高，光照增强，光化学反应增强，ρ(O3)逐渐上升，在14：00左右达到峰值，之后随着太阳辐射的减弱，在扩散和NO作用下，ρ(O3)缓慢下降。但在春、秋季傍晚也会出现O3污染高值，2022年9月8日和9月30日的ρ(O3)均在19：00达到1天中的最大值，出现了峰值时间延后现象。
2.3 汕头市O3污染日类型汕头市O3日变化表现出明显的季节差异特征，汕头市夏季降水较多，污染物的湿清除作用明显，盛行偏南风，风速较大且主要受海洋背景风的影响，带来的海洋清洁气团中污染物的整体浓度水平也较低；而海洋清洁气团的化学性质较均一。冬、春、秋季汕头市主导偏北风或偏东风，容易受北面内陆及沿海过来的气团影响，带来北方或海面上的O3，叠加局地光化学生成的O3，容易推高汕头市ρ(O3)水平。受温度和光照的影响，汕头市区不同季节ρ(O3)峰值出现时间为：夏季在13：00左右，春季在14：00左右，秋、冬季在15：00左右。
分析汕头市2020—2022年O3污染日(24 d)的日变化数据，发现汕头市区O3污染存在着普遍的夜间超标现象。24 d O3污染日中，有23 d出现傍晚及夜间O3超标现象，占比95.8%，多出现在晴天，地面风多为东北风或东风。为进一步分析O3污染日特征，根据ρ(O3)的日变化曲线将O3污染日大体分为单峰型、双峰型和宽峰型3类。
2.3.1 单峰型O3污染单峰型主要表现为ρ(O3)在1天中呈单峰变化，峰值一般只出现1次。此类型O3日变化的质量浓度峰值比太阳辐射峰值推迟3~6 h，出现在15：00—18：00，该特性的O3是本地前体物的光化学反应的产物可能性较高。浓度变化与太阳辐射有较好的相关性，O3随着太阳辐射的减弱在夜间逐渐降低。在2020—2022年的汕头市O3污染天中，典型单峰型有13 d，占比54.2%。2021年1月22日ρ(O3)单峰型特征日变化曲线见图 3。由图 3可见，当日ρ(O3)为13~200 μg/m3，00：00—06：00时，前体物累积，随着早高峰的NO大量排放，使ρ(O3)在07：00达到一天中的最低值，08：00后随着太阳辐射的增强，ρ(O3)在15：00达到最大值，17：00后随着太阳辐射的减弱及晚高峰排放的NO，ρ(O3)逐渐降低到较低的水平。
|
图 3 2021年1月22日ρ(O3)单峰型特征日变化曲线 |
在2020—2022年的汕头市O3污染天中，双峰型有5 d，占比20.8%。2022年4月27日ρ(O3)日变化就是典型的双峰(图 4)。
|
图 4 2022年4月27日ρ(O3)双峰型特征日变化曲线 |
由图 4可见，在14：00左右随着太阳辐射的增强，ρ(O3)达到了当天第1个峰值，在傍晚18：00—20：00时，ρ(O3)达到当天第2个峰值。分析原因认为，傍晚受海陆风影响，海面上O3传输至陆地，导致ρ(O3)升高。随着传输扩散及陆地NO的滴定作用，ρ(O3)开始下降，在凌晨达到一天较低的浓度水平。
2.3.3 宽峰型在2020—2022年的汕头市O3污染天中，宽峰型有6 d，占比24%。有分析指出，夜间ρ(O3)维持在一个较高的水平可能与O3的区域传输有关[10]。2022年7月30日ρ(O3)的日变化就是典型的宽峰(图 5)，7月30日ρ(O3)为40~170 μg/m3，在太阳辐射的作用下，光化学反应生成O3不断累积在12：00左右达到峰值。17：00后ρ(O3)没有随太阳辐射的减弱而降低，而是持续与日间同一浓度水平至22：00后缓慢降低。汕头市宽峰型的ρ(O3)高值可能与O3的区域性传输有关，汕头上风向是东部沿海城市，并且有台湾海峡附近的海面风速较大，高浓度O3在内陆生成传输至海面，并在海面上积累，受海陆风影响，夜间风向转变将海面上的高浓度O3吹回陆地，造成近地面O3持续高质量浓度到夜间。
|
图 5 2022年7月30日ρ(O3)宽峰型特征日变化曲线 |
从近3年(2020—2022年)再分析数据结果文件中选取每天北京时间12：00的气象数据，包括地面东西向风速，地面南北向风速，海平面气压和500 hPa位势高度场等数据作为SOM的输入数据，然后将数据分为春、夏、秋、冬4个数据集，分别输入给SOM模型进行训练，得到春季7类、夏季8类、秋季7类和冬季8类天气类型，具体见表 1。天气类型编号采用S*_N**_C**的格式，S1—S4分别代表春、夏、秋、冬，N指该季节天气分型总类型数，C指聚类的第几类，例如：S1_N07_C01既为春季天气分型第1类(春季共分有7类天气类型)。
|
表 1 2020—2022年汕头市天气形势分型统计表① |
对2020—2022年汕头市7个空气质量监测国控站点O3超标天次对应的天气分型进行排序，其中前5位分别为东海气旋低压槽型(秋季)、高压后部与南海低压型(春季)、弱高压底部型(秋季)、槽后脊前型(春季)和副高控制型(秋季)，对应的O3污染站次分别为125站次(16%)，120站次(15%)，115站次(14%)，101站次(13%)和78站次(10%)，汕头的秋、春季较易发生O3污染。臭氧污染天气环流分型类型见图 6(a)—(e)。
|
图 6 O3污染天气环流分型类型(粤东区域海平面气压场和10 m风场) |
(1) 东海气旋低压槽型(秋季)见图 6(a)。该类型多发生于秋初，粤东位于东海一带的热带气旋外围西南部，局部气压差较小，粤东陆地大部主导风向为偏北风，沿岸风向不定，扩散条件较差，午间平均气温约为29.2 ℃，气温较高，有利于光化学反应，受该热带气旋影响，粤东陆地大部主导风向为偏北风，沿岸风向不定。该天气型下空气质量等级为优的概率为14.2%，良的概率为63.8%，轻度污染的概率为21.0%，中度污染的概率为1%。
(2) 高压后部与南海低压型(春季)见图 6(b)。该类型多发生于春末无降雨的阶段，粤东位于高压后部和弱倒槽后部，高压东移入海，局部气压形成北高东南低的形势，水汽较少，平均相对湿度为74.6%，在春季中升温过程中较为干燥，粤东大部主导风向为东风或东北风，风速较低，扩散条件较差。该类型空气质量等级为优的概率为12.9%，良的概率为75.2%，轻度污染的概率为11.9%。
(3) 弱高压底部型(秋季)见图 6(c)。该类型发生时粤东局部气压形成北高南低的形势，地面气压梯度小，风速较低，平均风速为4.8 m/s，午间平均气温约为26.7 ℃。珠三角至南部海面有弱低压系统活动，粤东沿岸受东北季候风影响，粤东陆地主导风为偏东风和东北风。高温及干燥是O3污染的主要因素，当出现以上天气类型时须注意O3污染。该天气型下空气质量等级为优的概率为29.6%，良的概率为58.9%，轻度污染的概率为11.5%。
(4) 槽后脊前型(春季)见图 6(d)。该类型粤东位于槽后脊前，局部气压形成东北部高西南部低的形势，高压中心东移入海，在粤东一带形成高压脊，南部海面有弱低压活动，于台湾岛海峡附近形成低压槽，主导风向为东北风，风速较低，气温逐步升高。该类型下空气质量等级为优的概率为25.1%，良的概率为65.6%，轻度污染以上的概率为9.3%。
(5) 副高控制型(秋季)见图 6(e)。该类型粤东位于副高北部，副高覆盖广东南部，气压差较小，粤东大部主导风向为偏东风和东南风，有局部静稳，风速较小。该类型下空气质量等级为优的概率为46.8%，良的概率为44.0%，轻度污染的概率为9.2%。
2.6 污染气团传输轨迹特征汕头市常年受偏东风影响，污染日主导风向为东至东南风，日间平均风速为1.6~2.8 m/s，风速较大，可能受区域性传输影响(包括输入与输出)。筛选2020—2022年O3高浓度日[测点当日ρ(O3)小时均值出现3个或以上＞160 μg/m3]，利用后向轨迹工具绘制O3超标时刻的48 h后向轨迹并予以聚类，对每类后向轨迹对应的ρ(O3)小时平均值进行统计，识别出不同O3日变化类型的污染传输路线情况。
从2020—2022年气团传输轨迹来看，O3污染的主要气团来源为东北沿海、西南沿海以及偏北内陆。不同O3污染日类型后向轨迹聚类见图 7(a)(b)(c)。由图 7(a)可见，单峰型气团来源比较广，多个气团来源都会对O3产生贡献，单峰型的气团轨迹中本地气团占比23.68%，宽峰型及双峰型的气团轨迹未出现本地气团，ρ(O3)的日间变化规律多呈现为单峰，而单峰型的O3污染日本地气团的影响显著增加。由图 7(b)可见，宽峰型气团来源较为单一，主要来自海上的气团。其中，渤海和黄海占比15.38%，东海占比64.10%，南海占比20.51%，宽峰是受区域传输影响较大的污染天，气团主要来自东海，主导风向为东风。海上温差小，温度降低较慢，ρ(O3)下降缓慢。受到海上气团影响，ρ(O3)下降较慢，出现宽峰。由图 7(c)可见，双峰型主要受到北侧内陆的气团影响(福建、江西等省份)，占比87.51%。此区域温度高，湿度相对较低，ρ(O3)高，受气团影响，在ρ(O3)降低时段受气团传输来的O3影响，浓度升高出现双峰。其次少量来自南部海域，海上气团经部分发达沿海城市后传入汕头，导致双峰趋势出现。
|
图 7 不同O3污染日类型后向轨迹聚类 |
(1) 有利于促发汕头市形成O3污染天的天气环流类型为东海气旋低压槽型(秋季)、高压后部与南海低压型(春季)、弱高压底部型(秋季)、槽后脊前型(春季)和副高控制型(秋季)。
(2) 汕头市受O3区域性传输影响的主要气团来源为东北沿海、西南沿海以及偏北内陆，其中东北沿海污染气团占比最高，东风为O3污染的主导风向。
(3) 汕头O3污染主要发生在春、秋季节，在季节交替节点易形成冷暖气流交汇，出现不良天气，形成污染物累积，区域性污染爆发，夜间持续ρ(O3)高值现象。
3.2 思考由于全球变暖天气形势年季差异性变大，O3污染逐年加重，更快地总结分析历史天气形势分型，才能对O3污染的预判起到重要的作用。本研究的结论揭示了汕头东部的东北沿海可能存在O3和前体物的传输通道对汕头O3污染有一定的影响，应加强东部沿海城市的联防联控工作。同时，应加强O3污染过程的化学机理分析，同时结合天气形势的物理变化研究，特别注意排放源变化、气候形势变化对O3污染的影响机制，为今后汕头市O3污染防控提供有效科学依据。
| [1] |
黄闪星, 杨梓亨, 纪楷滨, 等. 广东省汕头市生态环境质量报告书[R]. 2022: 28-44.
|
| [2] |
刘祎, 周德荣, 蔡哲, 等. 江苏省臭氧污染天气分型及其与气象因子的关系研究[J]. 能源环境保护, 2022, 36(5): 101-107. |
| [3] |
蒲茜, 李振亮, 张悦, 等. 重庆市O3污染日的大气环流分型与传输特征[J]. 中国环境科学, 2021, 41(1): 18-27. |
| [4] |
常炉予, 许建明, 瞿元昊, 等. 上海市臭氧污染的大气环流客观分型研究[J]. 环境科学学报, 2019, 39(1): 169-179. |
| [5] |
巫楚, 汪宇, 林小平, 等. 河源市2014—2017年空气污染特征及天气类型分析[J]. 环境监控与预警, 2019, 11(3): 40-43. |
| [6] |
王磊, 刘端阳, 韩桂荣, 等. 南京地区近地面臭氧浓度与气象条件关系研究[J]. 环境科学学报, 2018, 38(4): 1285-1296. |
| [7] |
袁源, 赖欣, 巩远发, 等. CLM4.5模式对青藏高原土壤湿度的数值模拟及评估[J]. 大气科学, 2019, 43(3): 676-690. |
| [8] |
徐逸雯. 长三角地区冬季污染天气型分析及边界层特征对PM2.5垂直分布的影响[D]. 南京: 南京信息工程大学, 2020.
|
| [9] |
董一凡. SOFM网络在油气预测中的应用[J]. 甘肃科技, 2005(6): 50-52. |
| [10] |
包艳英, 徐洁, 张明, 等. 大连市臭氧污染特征及典型污染日成因[J]. 中国环境监测, 2017, 33(4): 167-178. |