2024, Vol. 16 
近年来，大气环境的臭氧(O3)污染问题备受关注[1-2]，2019年，全国城市O3质量浓度及O3超标天数比例同比均有所上升，分别上升了6.5%及2.3个百分点[3]。研究表明，我国近地面O3质量浓度超标现象普遍存在，城市和区域性O3污染有加剧的趋势[4-5]，近地面O3污染成为当前大气环境研究的热点 [6-8]。
O3作为大气光化学烟雾和温室气体的重要来源，具有很强的氧化性，易与其他化合物反应生成对人体有毒有害的新污染物[9-10]。O3污染主要指的是O3与自然源和人为活动排放的挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOX)等物质受太阳辐射作用，经过一系列光化学反应造成近地面O3质量浓度超过标准限值的现象。O3质量浓度的高低除了与前体污染物相关外，气象因素对其变化的影响也不容忽视，温度、相对湿度、日照时数和风速等均与其具有显著相关性[11-13]。高浓度的O3污染，会对大气化学过程、气候变化、人体健康、生态环境、农作物以及社会经济产生非常重要的影响[14-16]。在对大气污染物的来源及传输特征的研究中，许多学者都采用后向轨迹聚类分析、潜在源贡献因子(PSCF)及浓度权重分析(CWT)等方法，从污染过程、季节分布、时段差异等方面进行分析[17-25]。
近年来，湖南省郴州城区不仅O3污染呈增加趋势，而且增长速度较快。现针对郴州城区2015—2021年O3质量浓度变化，开展不同尺度的O3污染时空变化特征分析，解析日照时数、温度、相对湿度及风速等气象因子与O3质量浓度变化之间的关系，探究郴州城区重污染期间O3污染的主要来源及潜在源区分布，以期为郴州城区空气质量预报及改善提供参考，并对大气污染治理及区域联防联控提供科学的理论依据和管理决策参考。
1 数据与方法 1.1 研究区域概况郴州城区地势自东南向西北方向倾斜，呈东高西低、南高北低的“山”字箕形，郴州常年太阳辐射强烈，有利于发生光化学反应，形成O3污染，同时因郴州南岭山脉走势对北方南下冷空气的阻挡抬升及西南暖湿气流的屏障作用，使郴州城区的气候除了有亚热带湿润气候的主要特征外，还具有气温南高北低、西高东低，降水山区多、平地丘陵区少的特征，局地存在暖区和降水集中区的小气候，使得郴州的大气污染特征、气象条件与湖南省其他地区城市有明显区别。郴州城区区位及监测点位见图 1。
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图 1 郴州城区区位及监测点位 |
O3数据来源于郴州城区的4个国控监测点，分别为兴隆步行街、市环保局、市审计局、市职中。获得数据的时间段为2015年1月—2021年12月，数据均为标准状态(0 ℃，标准大气压)下的监测值，采用4个监测点位O3数据的算数平均值代表郴州城区O3平均质量浓度。采用线性插值法对缺失或异常的数据进行填充。O3、二氧化氮(NO2)小时质量浓度分析使用的是O3、NO2小时监测值；O3日均质量浓度指日最大8 h滑动平均质量浓度；O3月均质量浓度指一个日历月内日平均质量浓度的算数平均值；O3年均质量浓度指每年所有日期日的最大8 h滑动平均质量浓度的第90百分位数。O3超标日是指O3日均质量浓度＞160 μg/m3，用于污染特征及输送源分析；O3质量浓度超一级标准是指O3小时质量浓度＞160 μg/m3，日均质量浓度＞100 μg/m3，用于气象影响分析。季节划分：春季(3—5月)，夏季(6—8月)，秋季(9—11月)，冬季(12—次年2月)。温度、相对湿度、日照时数和风速等气象数据来源于郴州城区的气象监测站。后向轨迹聚类分析采用的气象数据来源于美国国家环境预报中心(NCEP)提供的全球数据同化系统(GDAS)资料，空间水平分辨率为1°×1°。
1.3 研究方法 1.3.1 皮尔逊相关性分析法皮尔逊相关性分析法是常用的对2组变量的线性相关程度进行分析的方法，本研究通过SPSS软件计算得到O3质量浓度与单一气象因素在0.01置信水平下的皮尔逊相关系数(r)，并根据相关系数的大小判断O3质量浓度与气象因素之间的相关程度，计算公式见式(1)。
| $ r=\frac{\sum\limits_{i=1}^n\left(x_i-\bar{x}\right)\left(y_i-\bar{y}\right)}{\sqrt{\sum\limits_{i=1}^n\left(x_i-\bar{x}\right)^2 \sum\limits_{i=1}^n\left(y_i-\bar{y}\right)^2}} $ | (1) |
式中：n——样本数；xi和yi——2个变量的值；
采用基于拉格朗日混合单粒子轨迹模式(HYSPLIT)[26]开发的Meteoinfo软件以及NCEP所提供的GDAS数据，模拟影响郴州城区气团的后向轨迹。对模拟得到的所有后向轨迹，根据移动速度和传输方向的特征，采用欧拉距离法对气团逐小时后向轨迹进行聚类分析，获得不同类型的输送轨迹，统计得到每一类轨迹的出现频率及O3平均质量浓度。以郴州城区为后向轨迹分析的起点，计算2015—2021年O3超标日期间每日逐小时(从每天00：00开始)到达郴州城区气团的后向轨迹，轨迹向后推延的时间为48 h，模拟研究高度为500 m。
1.3.3 潜在源贡献因子分析法(PSCF)PSCF法利用污染轨迹与所有轨迹在途经区域停留时间之比来表征每个区域对受体点的污染贡献。PSCF函数定义为经过网格(i，j)的气团到达设定起点时对应的某要素值超过某设定分界阈值的条件概率，每一个网格对应的PSCF值越大，表明该网格点对起始点的污染物质量浓度贡献越大[27-28]。郴州城区O3污染的潜在源区即为所对应高PSCF值的网格区域，经过该网格区域的所有轨迹即为对污染物质量浓度有影响的输送路径。现将研究区域网格划分为0.2°×0.2°，选取O3小时质量浓度二级标准限值(160 μg/m3)为超标阈值以区分清洁和污染轨迹，计算公式见式(2)。
| $ \operatorname{PSCF}=\frac{P_{i j}}{Q_{i j}} $ | (2) |
式中：Pij——经过网格(i, j)的污染轨迹数量；Qij——网格(i, j)中总轨迹数量。
误差会随着起始点与某一网格距离的增大而增加，尤其是当Qij值较小时产生的不确定性会更大。为了减小相应误差，采用权重系数(Wij)从而减少其不确定性[29-30]，加权潜在源贡献函数(WPSCF)数值的计算公式见式(3)和(4)。
| $\mathrm{WPSCF}=W_{i j} \times \mathrm{PSCF}_{i j} $ | (3) |
其中，
| $ W_{i j}=\left\{\begin{array}{ll} 1.00 & 80 <Q_{i j} \\ 0.70 & 20 <Q_{i j} \leqslant 80 \\ 0.42 & 10 <Q_{i j} \leqslant 20 \\ 0.05 & Q_{i j} \leqslant 10 \end{array}\right) $ | (4) |
PSCF法仅能反映网格污染轨迹概率，不能反映污染程度。CWT法则通过计算每一条轨迹权重质量浓度反映不同轨迹的污染程度，从而定量判别网格对应的潜在源区污染贡献大小[31]，计算公式见式(5)。
| $ \mathrm{CWT}_{i j}=\frac{1}{\sum\limits_{T=1}^N \rho_{i j T}} \sum\limits_{T=1}^N C_T \rho_{i j T} $ | (5) |
式中：CWTij——网格(i，j)的平均权重质量浓度，μg/m3；T——轨迹；N——轨迹总条数；CT——轨迹T经过网格(i，j)时的污染物质量浓度，μg/m3；ρijT——轨迹T在网格(i，j)的停留时间，h。
郴州城区O3污染的外来主要贡献源区为Cij值较高的网格区域，而经过这些网格区域的污染轨迹则为造成O3质量浓度升高的主要传输路径[32-34]。
2 结果与讨论 2.1 O3污染变化特征 2.1.1 O3污染总体情况2015—2021年郴州城区O3的空气污染分指数(IAQI)分布见图 2。由图 2可见，郴州城区O3质量类别主要以优和良为主，O3的总超标天数为27 d。O3质量类别为优(IAQI≤50)的天数占76.1%，为良(50＜IAQI≤100)的天数占22.8%，为轻度污染(100＜IAQI≤150)的天数占1.1%，未出现过中度污染、重度污染及严重污染。在O3质量类别为良时，IAQI处于50~60，60~70，70~80，80~90和90~100的天数比例呈明显的递减趋势。
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图 2 2015—2021年郴州城区O3的IAQI分布 |
2015—2021年郴州城区首要污染物占比见图 3。由图 3可见，一氧化碳(CO)、NO2作为首要污染物的天数仅在个别年份出现，且天数很少，其中CO仅在2015和2017年出现过5和1 d；NO2仅在2018，2019和2021年出现过2，4和5 d；细颗粒物(PM2.5)、可吸入颗粒物(PM10)作为首要污染物的比例整体呈波动下降趋势，分别从2015年的136和68 d下降到2021年的76和23 d；O3作为首要污染物的天数呈波动上升趋势，从2015年的28 d上升至2021年的78 d，且从2019年开始成为占比最高的首要污染物。
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图 3 2015—2021年郴州城区首要污染物占比 |
湘南区域包括郴州、永州、衡阳3个地市，永州城区、衡阳城区均位于郴州城区的西北方。2015—2021年湘南区域O3超标日天数和年均质量浓度变化见图 4。由图 4可见，2015—2021年郴州、永州和衡阳的O3年均质量浓度分别为116~123，118~124和125~130 μg/m3，O3质量浓度呈波动上升趋势。2019年受气象条件影响，日照时数较长、温度偏高导致O3质量浓度达到峰值。与2015年相比，2021年湘南区域郴州、永州、衡阳城区的O3年均质量浓度分别上升了6.0%，5.1%，4.0%。2015—2021年湘南区域郴州、永州和衡阳城区O3的年度累计超标日天数总体均呈倒“V”趋势，分别为27，25和52 d，2019年O3超标日均为最多，其中郴州城区O3超标日累计达12 d，比2015年增加了11 d，O3超标日天数占总超标天数的比例也从2.3%上升到23.5%，最高达到24.5%。
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图 4 2015—2021年湘南区域O3超标日天数和年均质量浓度变化 |
郴州城区O3年均质量浓度低于衡阳、永州城区，污染相对较轻，同时O3年均质量浓度上升幅度大于衡阳、永州城区，说明郴州城区O3污染程度在湘南区域为最轻，但增长趋势最为显著。“十四五”期间，郴州在控制O3污染方面面临着较大的压力，需要进一步加强O3污染的联防联控。
2.1.3 O3污染月变化特征2015—2021年郴州城区O3月均质量浓度变化见图 5。由图 5可见，2015—2021年郴州城区O3月均质量浓度为27~142 μg/m3，标准差为27.6。O3的月均质量浓度(O3_mean)、月均质量浓度第90百分位数(O3_per90)、月均质量浓度的中位值(O3_median)及月均质量浓度第85百分位数到第95百分位数区间(O3_per85—95)的年内变化规律明显，基本呈现“M”双峰型特征。每年3月份左右O3质量浓度开始上升，到5月前后达到第1个峰值，6—7月份受梅雨季节的影响，O3质量浓度有所降低，进入8—9月份，O3质量浓度上升至全年峰值后又开始下降。6—7月受太平洋暖湿气流的影响，郴州处于梅雨季节，降水量明显增多，日照减少，不利于O3的生成。
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图 5 2015—2021年郴州城区O3月均质量浓度变化 |
整体来看，全年O3质量浓度分布具有明显的季节特征，春季、冬季O3质量浓度处于较低水平，夏季、秋季O3质量浓度处于较高水平。春季因高空大气对流层折叠效应(平流层与对流层空气交换现象)的发生导致O3质量浓度处于上升趋势[35-36]；夏季O3质量浓度较高，其与气温高、太阳辐射强以及光化学反应剧烈有一定关系，前体污染物(NOX，VOCs)在此条件下极易形成O3；冬季O3质量浓度较低的原因与之相反，冬季气温低，多静稳天气，颗粒物质量浓度升高从而阻止了太阳辐射，限制了光化学反应的发生[37]。其中，2019年夏季O3质量浓度出现高值(142 μg/m3)，与2019年温度较高，日照时数较长有一定关系。
2.1.4 O3污染日变化特征2015—2021年郴州城区不同季节O3和NO2小时质量浓度变化见图 6(a)—(d)。
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图 6 2015—2021年郴州城区不同季节O3和NO2小时质量浓度变化 |
由图 6可见，不同季节O3的小时质量浓度变化趋势均呈单峰单谷分布，07：00—08：00为O3小时质量浓度的最低值，之后呈上升趋势，日最高质量浓度一般出现在14：00—15：00，受较高的温度、较强的太阳辐射等影响，午后O3质量浓度达到峰值。而O3形成的重要前体污染物NO2在不同季节的小时质量浓度变化趋势与之相反，其变化趋势总体呈双峰特征，随着太阳辐射的增强，加之城市早高峰的影响，NO通过光化学反应生成NO2，NO2小时质量浓度的第1个峰值出现于08：00—09：00的上班交通高峰期，第2个峰值则出现于20：00—23：00，这与夜间NO和O3发生滴定效应有一定关系。不同季节的O3质量浓度的日最高值出现时段与NO2质量浓度的日最低值出现时段基本一致。O3质量浓度日变化呈现单峰特征，原因是凌晨受滴定效应的影响，维持着低质量浓度水平，到了早晨，前夜累积的NO2和早高峰排放的NO质量浓度均较高，随着光化学反应的进行逐渐被消耗生成O3，使O3质量浓度不断上升，在14：00 —15：00左右达到峰值。
2.2 O3污染和气象条件之间的关系选取2021年的O3监测数据及同期的气象数据，采用O3日均质量浓度数据分析日照时数与O3质量浓度的关系。由于污染物在降水条件下容易产生湿清除效应，导致O3质量浓度相对于晴朗天气明显偏低，且夜间不利于光化学反应的发生，从而抑制O3的生成，故采用O3小时质量浓度数据分析温度、相对湿度和风速与O3质量浓度的关系。
2.2.1 O3污染和日照时数的关系日照时数是太阳辐射对O3质量浓度最主要的影响指标，光化学反应与日照密切相关，其反应速率随着日照时数的增加而提高。从皮尔逊相关性分析结果来看，日照时数与O3质量浓度的r值为0.65(置信水平0.01)，呈显著正相关。2021年郴州城区不同日照时数区间下O3小时质量浓度变化见图 7。由图 7可见，随着日照时数不断增加，O3日最大8 h平均质量浓度也逐渐增加，O3日均质量浓度超一级标准率也呈上升趋势。O3日均质量浓度超一级标准率在日照时数＞8 h时有显著上升，特别是当日照时数＞10 h时，O3日均质量浓度超一级标准率达到了72%，日均质量浓度达到143.2 μg/m3，升幅达到15.3%，比前面所有日照时数下的上升速度都快；O3质量浓度在日照时数＜0.1 h时，仍出现了2 d超一级标准，应该受O3的垂直及水平输送影响，虽然日照时数对近地面O3质量浓度影响显著，但是其他外界条件对O3日均质量浓度的影响也不容忽视。
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图 7 2021年郴州城区不同日照时数区间下O3小时质量浓度变化 |
水汽是云产生的先决条件，较高湿度下较易出现云，从而抑制紫外线到达近地面，延缓光化学反应的发生[38]。2021年郴州城区不同相对湿度区间下O3小时质量浓度变化见图 8。由图 8可见，O3小时质量浓度随着相对湿度的增加而下降，从皮尔逊相关性分析结果来看，O3小时质量浓度与相对湿度的r值为-0.58(置信水平0.01)，呈显著负相关性。当相对湿度＜70%时，O3小时质量浓度随着相对湿度的增加逐渐下降，特别是在相对湿度＜60%时，还存在O3小时质量浓度超一级标准的现象。当相对湿度在30%~50%区间时，O3小时质量浓度下降显著，下降了21.8%。当相对湿度＞70%时，O3小时质量浓度随着相对湿度的升高下降更为明显。当相对湿度从70%~80%增加到80%~90%时，O3小时质量浓度从52 μg/m3下降到37 μg/m3，下降幅度为40.5%。
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图 8 2021年郴州城区不同相对湿度区间下O3小时质量浓度变化 |
风速对于大气边界层内稳定度的强度具有显著影响，O3污染的清除效率与输送效率也与风速密切相关，且作用机理较为复杂。2019年郴州城区不同风速区间下O3小时质量浓度变化见图 9。由图 9可见，当风速＜14 m/s时，O3小时质量浓度随着风速的增大呈上升趋势。当风速在2~4 m/s时，O3小时质量浓度比风速＜2 m/s时，上升了37.8%；当风速＞14 m/s时，O3小时质量浓度随着风速的增大而显著下降。当风速较小时，有利于O3及其前体物的光化学反应和集聚，进而产生高质量浓度的O3污染；当风速逐渐增大时，O3及其前体物可能会存在跨区域输送，进而形成区域性污染；当风速＞14 m/s时，更大的风速对O3产生扩散和稀释作用，又会导致O3质量浓度的下降。
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图 9 2019年郴州城区不同风速区间下O3小时质量浓度变化 |
2021年郴州城区不同温度、相对湿度及风速条件下O3小时质量浓度变化见图 10(a)(b)。由图 10可见，当相对湿度为20%~40%，风速＜4 m/s，温度＞30 ℃时，O3小时质量浓度较高，会出现超一级标准的现象。
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图 10 2021年郴州城区不同气温、相对湿度及风速条件下O3小时质量浓度变化 |
选取2015—2021年郴州城区27 d的O3超标日，进行传输路径及潜在源分析。通过对超标日逐小时进行气流48 h后向轨迹追踪，聚类分析得到4类主要传输轨迹。超标日期间气流轨迹运行高度的气压与气流后向轨迹聚类分析见图 11(a)(b)。由图 11(a)可见，轨迹2和4的运行高度基本在800 m以上的近地面，主要由于北方冷高压底部具有明显下沉气流，地面气流难以向高空扩散；轨迹1和3的运行高度随时间逐步抬升，其中轨迹3可抬升至3 400 m左右，轨迹1可抬升至5 200 m左右，轨迹1和3主要为东南沿海的暖湿气流，易于向高空扩散。由图 11(b)可见，轨迹1主要来源于正南方向的广东省，轨迹占比为30.4%；轨迹2主要来源于湖北省的中部及东部，轨迹占比为33.4%；轨迹3主要来源于东北方向的江西省中部及西部，轨迹占比为25.9%；轨迹4来源于北方，输送距离相对较远，途经河南省、湖北省，占比为10.3%。轨迹1，2和3类的占比均在25.0%以上，三者之和为89.7%。由此可见，郴州的O3污染主要来源于广东省、湖北省和江西省的输入，这些气团传输距离较短，移动速度较慢，更易携带大量的NOX、VOCs等O3前体物和光化学产物，叠加本地污染排放，对郴州城区O3污染形成较大影响。轨迹4虽然占比最低，但其O3平均质量浓度最高，达111.3 μg/m3，因此北方远距离输入的污染也不容忽视。
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图 11 超标日期间气流轨迹运行高度的气压与气流后向轨迹聚类分析 |
超标日期间O3的WPSCF和CWT分布见图 12(a)(b)。由图 12(a)可见，WPSCF高值区域(＞0.6)位于郴州城区西北部、广东省茂名市、阳江市，以及江西省九江市，此外广东省云浮市、江西省宜春市的WPSCF值也较大(＞0.4)，其影响也不可忽视。由图 12(b)可见，超标日期间对郴州城区O3质量浓度贡献较大的区域范围较广且呈现区域连片分布特征，主要分布于广东省西南部及西北部、江西省西北部和湖北省中部，覆盖WPSCF的高值区域。总体来说，CWT与WPSCF分析得到的结果具有较好的一致性，表明郴州城区的O3污染除了来自郴州城区西北区域的本地污染影响外，受区域输送影响也较大，主要受广东省西南部及西北部、江西省西北部和湖北省东中部影响，郴州城区南岭山脉走势对北方南下的冷空气具有阻挡作用，使来源于北方的污染难以扩散，而来源于东南沿海的污染随暖湿气流抬升至高空，避开了山脉屏障作用，对郴州城区形成叠加污染，加之郴州城区三面环山、向北开口的地形特征，污染不易扩散。
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图 12 超标日期间O3的WPSCF和CWT分布 |
(1) 2015—2021年郴州城区O3污染总体较轻，以优和良为主，O3污染类别最高为轻度污染，在湘南区域3个城市(郴州、永州、衡阳)中O3污染最轻。但是以O3为首要污染物的天数上升趋势显著，湘南区域O3上升幅度最高，与2015年相比，2021年以O3为首要污染物的天数增加了178%，且从2019年开始，O3成为郴州城区首要污染物的比例最高，当前O3已经成为郴州城区大气环境污染的首要指标。郴州城区O3质量浓度的年内月变化呈“M”双峰型特征，5，8，9月份达到峰值；季节分布为春、冬季节较低，夏、秋季节较高；日间变化受近地面光化学过程影响，呈单峰单谷分布，在午后辐射最强、气温最高时段出现峰值，受滴定效应的影响，O3质量浓度的变化趋势与其前体物NO2相反。
(2) 从气象因素来看，O3质量浓度与日照时数呈显著正相关，与相对湿度呈显著负相关，表明其与日照时数及湿度的关系密切。从研究结果来看，当日照时数＞10 h或相对湿度＜40%时，均存在O3质量浓度值较高且超一级标准的现象，须加强对O3质量浓度变化的关注。O3质量浓度与风速的关系相对较复杂，O3质量浓度随着风速的增加先上升，当风速＞14 m/s时，可对O3污染带来较好的清除效果。
(3) 郴州城区2015—2021年O3超标日的后向轨迹聚类分析结果表明，郴州城区O3污染具有明显的跨省输送特征，导致郴州城区O3污染的气流路径主要有3条，占比达89.7%，分别来自广东省西南部及西北部、湖北省中部及东部、江西省中部及西北部，全部是近距离输送。而来自北方的远距离气流虽然占比最低，但是污染程度最为严重，对郴州城区O3污染的影响也不容忽视。受郴州城区三面环山、向北开口的地形影响，其O3污染易于在本地集聚，因此须在本地治理的基础上，同步加强区域联防联控。
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