2024, Vol. 16 
2. 天府永兴实验室，四川 成都 610217;
3. 无锡九方科技有限公司，江苏 无锡 214000
2. Tianfu Yongxing Laboratory, Chengdu, Sichuan 610217, China;
3. Wuxi Ninecosmos Science and Technology, Wuxi, Jiangsu 214000, China
细颗粒物(PM2.5)和近地面臭氧(O3)是造成我国众多城市或地区空气污染的主要污染物，不仅会危害人体健康，也可能会影响区域气候和生态环境[1-2]。PM2.5和O3污染受到排放源强度、化学转化和气象因素的共同影响，具有显著的时空变异性[3-4]。在污染源相对稳定时，除了以自由基为核心的大气氧化性作为内在驱动因素外，大气环流驱动的气象条件变化作为外部因素也显著影响着大气污染程度，京津冀、长江三角洲地区(以下简称“长三角地区”)和珠江三角洲地区(以下简称“珠三角地区”)等近几年发生的大气污染事件均与不利的大气环流和气象条件有关[5-7]。因此，研究大气环流和局地气象、大气污染的关系能够更深刻地理解大气二次污染发生和演变的规律，从而更好地预防和应对大气二次污染的危害。
识别主导PM2.5、O3污染发生的大气环流类型是理解区域二次污染规律的重要内容之一[8-12]。大气环流分型是将相似的海平面气压场、位势高度场等环流形势进行合成分析，识别不同天气型的大气环流特征。大气环流分型主要分为主观分型和客观分型以及二者的结合，客观分型相较主观分型，可消除主观经验判断的影响[13]。近些年，国内外众多学者运用大气环流客观分型方法进行了大气环流分型研究，讨论了其气象特征、传输扩散条件和污染状况等。例如，Lamb-Jenkinson环流客观分型方法在京津冀地区的应用研究表明[14-15]，2013—2018年北京和石家庄受到东南型、均压型与气旋型环流控制时，局地扩散条件不佳，污染发生频率高，易受到河北中南部污染的传输影响。Dong等[16]通过T-mode主成分分析方法，识别出2014—2018年京津冀夏季O3污染高发时的大气环流特征是较强的西北太平洋高压和中国东北部存在低压中心，此时该地区易出现高温、低湿的环境，有利于局地光化学反应的进行。T-mode主成分分析在上海市的应用研究表明[17-18]，2013—2015年上海市受西太平洋副热带高压相关天气型控制时，高温强辐射有利于O3的光化学生成，而2013—2017年冷锋、高压后部和高压前部控制时，受到上风向传输或本地静稳天气影响，易出现PM2.5污染。Lamb-Jenkinson环流客观分型方法[19-20]在杭州市的研究结果表明，2013—2016年反气旋环流和西风型环流控制时，杭州市易出现O3污染，而2012—2015年高压控制型和高压后部型容易诱发杭州市出现中度和重度PM2.5污染。
长三角地区作为中国社会经济发展水平最高的区域之一，截至2019年底常住人口超过2亿人，占中国近1/4的经济总量，主要城市包括上海市、浙江省杭州市、江苏省南京市、安徽省合肥市和浙江省宁波市等，在国家现代化建设大局和开放格局中具有重要的战略地位。《中国环境状况公报》的空气质量观测数据(http://www.mee.gov.cn/hjzl/sthjzk/)显示，长三角地区ρ(PM2.5)年均值从2014年的60 μg/m3下降至2019年的41 μg/m3，但秋、冬季PM2.5污染过程仍时有发生。O3呈现日趋严重的态势，O3日最大8 h质量浓度第90百分位数平均值[ρ(O3-8 h-90 per)]从2014年的154 μg/m3上升至2019年的164 μg/m3；2019年，O3和PM2.5作为首要污染物的超标天数分别占全年总超标天数的49.5%和44.3%。本研究对2014—2019年污染月的大气环流进行分型研究，剖析PM2.5和O3污染质量浓度对天气类型的响应，探讨长三角的区域性大气二次污染形成的环流背景条件，为今后开展针对性的污染防控对策提供参考。
1 研究方法 1.1 数据来源利用美国国家环境预报中心(NCEP)/国家大气研究中心(NCAR)(https://rda.ucar.edu/datasets/ds083.2/)下载的2014年1月1日—2019年12月31日逐日FNL(Final Operational Global Analysis)再分析资料，作为大气环流客观分型基础数据，空间分辨率为1°×1°。本研究选择日均925 hPa位势高度、水平全风速(U和V)的格点场作为大气环流分型对象。
O3和PM2.5监测数据[包括ρ(PM2.5)日均值、ρ(O3-8 h)]来自全国地面国控监测站点(https://beijingair.sinaapp.com/)，空气质量数据来源于中国环境监测总站的全国城市空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233：20035/)。根据《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)，定义每日ρ(PM2.5)＞75 μg/m3为PM2.5污染日，每日ρ(O3-8 h)＞160 μg/m3为O3超标日。若每日ρ(PM2.5)与ρ(O3-8 h)同时出现超标，则定义为“双高污染日”。
1.2 污染大气环流分型方法准确且合理的大气环流分型结果结合对应污染物浓度分布，可以归纳出大气污染出现时大尺度环流条件和气象要素特征。Zhou等[12]认为由大气环流条件决定的气象要素作为外在驱动因子，会影响PM2.5和O3污染发生区域和发生频率，而典型大气环流所在的地区有所差异；影响中国冬季PM2.5污染的关键区位于西伯利亚和日本东部附近，而影响中国O3污染的关键区则位于俄罗斯东西伯利亚南部的贝加尔湖东部和中国南部地区周围。因此在开展污染大气环流分型时，需要考虑到影响中国二次污染(PM2.5和O3)发生的大气环流所在区域。其次，目前常用的大气环流分型方法有相关性分析、K均值聚类法、Lamb-Jenkinson客观天气分型方法、神经网络方法和主成分分析等[21]。Huth等[13]对比了常用的5种方法(相关性分析，聚类分析法，主成分分析法，Fuzzy法，神经网络方法)针对大气环流的分型效果，认为T-mode斜交旋转主成分分析法(PCA)可以较准确地反映原始大气环流场的特征，并且不会因分型对象的调整而有太大变化，得到的时空场较为稳定，同时较少依赖预先设置的参数[18]，该分型方法目前得到较为广泛的应用。
因此，本研究选择T-mode PCA方法，采用欧盟COST733项目[22]开发的天气分型软件(http://cost733.geo.uni-augsburg.de/cost733wiki)，对指定范围内925 hPa位势高度和风场进行多变量斜交旋转分解，即将原始高维矩阵Z分解为2个低维矩阵F和A的乘积，其中，Z的每一行代表 1个格点，每一列代表 1个时次；F为主成分元矩阵，A为载荷矩阵。后续分析使用方差贡献较大的主成分，主成分个数应不大于观测时次数，并且主成分按照对应特征值大小进行排序，选取累计贡献率超过85%及以上的特征值。斜交旋转主成分，依据载荷大小对每个时次的大气环流进行分类。秋、冬季和暖季大气环流分型区域见图 1。由图 1可见，秋、冬季(11月—次年2月)大气环流分型区域为28°N—43°N、108°E—123°E，暖季(4—10月)大气环流分型区域为22°N—38°N、114°E—130°E。为了排除季节变化对大气环流的影响，确保同一个季节不同环流型之间的可比性，本研究将暖季划分为春季(4—5月)、夏季(6—8月)和秋季(9—10月)，以此识别相应季节的主导大气环流类型。
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图 1 秋、冬季和暖季大气环流分型区域 注：红色边界范围表示长三角地区；domain 1为秋、冬季大气环流分型区域，domain 2为暖季大气环流分型区域；底图源自标准地图服务系统(http://bzdt.ch.mnr.gov.cn/)，审图号为GS(2020)3183, 下同。 |
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表 1 暖季不同大气环流型长三角地区5个重点城市O3污染特征 |
2014—2019年长三角地区及5个重点城市的ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)月均值见图 2(a)(b)。由图 2可见，1，2，11和12月的ρ(PM2.5)较高，以长三角区域为例，ρ(PM2.5)月均值分别为76，63，54和63 μg/m3，6—9月ρ(PM2.5)最低(< 40 μg/m3)。5个重点城市也有类似特征，ρ(O3-8 h)高值(>100 μg/m3)时段则集中在4—10月，11月—次年2月的ρ(O3-8 h)一般＜80 μg/m3。同时，计算发现在2014—2019年，11月—次年2月PM2.5污染日天数对长三角地区41个城市PM2.5污染日总天数的贡献达到了60.0%~89.6%，4—10月ρ(O3-8 h)超标日数对长三角地区41个城市ρ(O3-8 h)超标总日数的平均贡献达到了88.2%。因此，将11月—次年2月定义为“秋、冬季PM2.5污染月”，4—10月定义为“暖季O3污染月”。
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图 2 2014—2019年长三角地区及5个重点城市的ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)月均值 注：YRD—长三角地区，SH—上海市，HZ—杭州市，NB—宁波市，NJ—南京市，HF—合肥市。 |
人为源大气污染物排放是影响中国中东部地区城市空气质量的重要因素[23]。人为源氮氧化物(NOX)和挥发性有机物(VOCs)排放空间分布见图 3(a)(b)。长三角地区人为源NOX和VOCs排放空间分布参考尹佩玲等[24]研究结果和长三角以外地区的人为源排放清单来源于多尺度排放清单模型(Multi-resolution Emission Inventory model for Climate and air pollution research，MEIC；v1.3，http://meicmodel.org/)。由图 3可见，NOX和VOCs作为PM2.5与O3的重要前体物，其高排放区域主要位于华北平原、长三角地区、珠三角地区、四川盆地和华中地区，其中长三角中部(江苏省南部城市、上海市和浙江北部城市)远高于长三角地区的其他城市。这与中国中东部地区PM2.5和O3高质量浓度分布区域较一致[图 4(a)(b)]。除了人为源大气污染物排放以外，大气环流类型及其演变会通过影响局地气象条件，进而影响大气物理和化学过程，包括局地光化学反应和区域传输过程，导致O3和PM2.5出现时空分布差异[25]。
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图 3 人为源NOx和VOCs排放空间分布 注：YRD—长三角地区。 |
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图 4 中国中东部地区2014—2019年秋、冬季PM2.5和暖季O3质量浓度空间分布 注：BTH—京津冀地区，YRD—长三角地区，SX2—山西省和陕西省，SDHEN—山东省和河南省，HBHUNJX—湖北省、湖南省和江西省。 |
利用NCEP-FNL日平均资料，对2014—2019年“秋、冬季PM2.5污染月”的925 hPa位势高度场和水平风场进行主成分分析，样本数共721 d，得到6种环流类型，累计解释方差超过90%。长三角地区秋、冬季6类大气环流类型的925 hPa位势高度和风场空间分布见图 5(a)—(f)。其中，大气环流类型编号采用AW_CT*的格式，AW代表秋、冬季月份(包括11月—次年2月)，CT1—CT6分别表示环流类型1—6。秋、冬季6类大气环流类型下ρ(PM2.5)距平值见图 6(a)—(f)。冬季风系统活跃，长三角地区主要受大陆冷性高压作用，因此高压中心的移动和相对位置变化对于区域流场和局地气象要素特征有重要的影响。
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图 5 长三角地区秋、冬季6类大气环流型925 hPa位势高度和风场的空间分布 注：图中上方数字表示环流型出现频率和天数，白色方框表示天气分型区域。 |
由图 5和图 6可见，AW_CT2环流型出现频率最高(22.6%)，高压中心位于蒙古和内蒙古附近，长三角地区以经过华北平原的较强西北风为主，这与文献[26]报道的冷锋活动类似；此时，长三角地区ρ(PM2.5)距平值[相对于秋、冬季ρ(PM2.5)平均值]达到了19.1 μg/m3，表明此类环流型下长三角地区ρ(PM2.5)水平会显著升高，这可能与跨区域传输过程有关。而AW_CT1、AW_CT4和AW_CT6环流型下，高压中心位于内蒙古或京津冀地区，长三角地区主要以来自海洋的东北风为主，带来了较为清洁的气流，因此，ρ(PM2.5)距平值均＜0，表明这3类环流型通常会使长三角地区保持较低的PM2.5浓度水平。AW_CT3环流型控制下，长三角地区受到高压系统控制，风速低，扩散条件不佳，因此污染物易发生累积，此时ρ(PM2.5)距平值为1.2 μg/m3。代表出海高压的AW_CT5为中东部地区PM2.5污染最严重的环流型，此时来自低纬度的暖湿气流对中国中东部影响较大。京津冀地区、山东省、河南省、长三角地区等ρ(PM2.5)距平值均＞10.0 μg/m3，相关研究也表明，出海高压后暖区发展时较容易诱发京津冀地区、长三角和珠三角出现中、重度PM2.5污染[27-28]。
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图 6 秋、冬季6类大气环流类型下ρ(PM2.5)距平值 注：BTH—京津冀地区，YRD—长三角地区，SX2—山西省和陕西省，SDHEN—山东省和河南省，HBHUNJX—湖北省、湖南省和江西省。 |
由于短期内(1~2 d)排放源基本稳定，那么ρ(PM2.5)的差异可认为与大气环流过程演变有关。秋、冬季6类大气环流类型下长三角地区ρ(PM2.5)均值与前1天的差值见图 7。差值为正值表示此类环流型有利于ρ(PM2.5)升高，从而形成或维持污染；反之则有利于ρ(PM2.5)降低，从而清除污染物，改善空气质量。由图 7可见，除了AW_CT4的ρ(PM2.5)变化接近0，AW_CT2、AW_CT3和AW_CT5的ρ(PM2.5) 变化均为正值，表示大气环流条件有利于ρ(PM2.5) 升高，进而出现污染事件。其中，AW_CT2的平均上升幅度最显著(4.2 μg/m3)，AW_CT3和AT_CT5的平均上升幅度分别为2.3和3.3 μg/m3。AW_CT1和AW_CT6环流型下，ρ(PM2.5)变化均为负值，表示其气象条件有利于ρ(PM2.5)降低，其中，AW_CT1的下降幅度最显著，差值为-9.8 μg/m3。以上统计表明，2类代表高压东移出海(AW_CT3和AW_CT5)和冷锋相关(AW_CT2)的环流型均有利于ρ(PM2.5)升高，而带来海洋清洁气流的AW_CT1和AW_CT6则有利于ρ(PM2.5)降低，这和前文的分析结果基本一致。
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图 7 秋、冬季6类大气环流型下长三角地区ρ(PM2.5)均值与前1天的差值 |
对2014—2019年“暖季O3污染月”的925 hPa位势高度场和水平风场进行主成分分析，春、夏、秋季样本数分别为366，552和366 d，分别得到了3，5和3类环流类型，累计解释方差均超过了90%。图 8(a)—(k)给出了暖季不同环流类型925 hPa位势高度和风场叠加图。2014—2019年暖季不同环流型ρ(O3-8 h)距平值见图 9(a)—(k)。
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图 8 2014—2019年暖季大气环流型925 hPa位势高度和风场的空间分布 注：图中数字表示环流型出现频率(%)和天数(d)，方框表示天气分型区域。 |
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图 9 2014—2019年暖季不同环流型ρ(O3-8 h)距平值 注：图中右上数值表示各环流型下长三角地区ρ(O3-8 h)相对各季节ρ(O3-8 h)平均值的距平；HZ—杭州市，NB—宁波市，SH—上海市，NJ—南京市，HF—合肥市。 |
由图 8和图 9可见，春季大陆冷性高压系统仍然较强，但暖湿气流活动逐渐活跃。在Spring_CT1环流型下，西太平洋副热带高压强度较强，长三角地区受到偏西暖湿气流为主，此时气温会明显升高，同时气流经过植被茂盛的森林地区(如安徽南部、浙江南部和武夷山等)，易携带丰富的天然源VOCs及其氧化产物[29]，这都有利于长三角地区大气光化学反应的进行，导致ρ(O3)累积并升高。此时，长三角地区ρ(O3-8 h)平均距平值[相对于春季ρ(O3-8 h)平均值]也达到了15.6 μg/m3。而在Spring_CT2控制下，也受到西太平洋副热带高压影响，但长三角地区以东南方向的海洋气流为主，长三角地区ρ(O3-8 h)3平均距平值略＜0。在Spring_CT3环流型下，受到大陆冷高压控制，长三角地区以来自高纬度的干冷北风为主，此时温度较低、局地光化学反应过程较弱，长三角地区ρ(O3-8 h)平均距平值最低，为-13.2 μg/m3。
夏季受东亚夏季风及江南地区典型的梅雨系统影响，环流型以低压和偏南气流为主。在Summer_CT1环流型下，受较强的西太平洋副热带高压控制，长三角地区以西南气流为主，这与Spring_CT1相似，两者差别主要在于大陆高压的强弱。Summer_CT3控制时，长三角地区处于均压场，受到弱西风影响。这2类环流型都会导致长三角地区ρ(O3)水平显著升高，ρ(O3-8 h)平均距平值[相对于夏季ρ(O3-8 h)平均值]分别达到了3.2和7.7 μg/m3，这与长三角地区相关研究报道基本一致[30-31]。其他3类环流型ρ(O3-8 h)平均距平值均＜0。在Summer_CT2环流型下，长三角地区受到偏东来向的海洋气流影响，位于沿海的江苏省、上海市和浙江省ρ(O3)不高，但位于下风向区域的安徽省ρ(O3)较高。Summer_CT4控制时，浙江南部受到西南暖湿气流影响，ρ(O3-8 h)距平值＞0，但其他城市ρ(O3-8 h)都相对较低。Summer_CT5受到东北冷涡和西太平洋副热带高压共同影响，与梅雨锋有很强的关联[30]，此时，ρ(O3-8 h)较高的区域集中在江苏北部和安徽北部。3类环流型下，长三角区域ρ(O3-8 h)的空间分布差异则可能与O3及其前体物的区域内传输过程相关。
秋季属于夏季风和冬季风系统的交替期，Autumn_CT1和Autumn_CT3控制时，高压系统位于中国北方时，长三角地区以干冷的偏北风为主，此时，长三角区域ρ(O3-8 h)距平值[相对于秋季ρ(O3-8 h)平均值]一般＜0。其中在Autumn_CT3环流型下，上海和浙江南部位于江苏省和安徽省下风向区域，易受到区域内传输过程影响，这与已有文献报道结果较一致[32]。代表均压场的Autumn_CT2会导致长三角区域ρ(O3)显著升高，ρ(O3-8 h)平均距平值＞10.0 μg/m3。
暖季不同环流型长三角地区5个重点城市O3污染特征见表 1。由表 1可见，Spring_CT1、Summer_CT1、Summer_CT3和Autumn_CT2环流型下，长三角地区5个重点城市O3超标率和ρ(O3-8 h)水平高于同季节的其他环流类型，因此，将这4类环流型看作“O3污染环流型”。以杭州市为例，春季时Spring_CT1环流型控制下，杭州市O3超标率达到了45.9%，ρ(O3-8 h)平均值为146 μg/m3，远高于春季的其他2类大气环流型；夏季时，杭州市在Summer_CT1和Summer_CT3下O3超标率分别为41.8%和50.6%，ρ(O3-8 h)平均值均＞140 μg/m3；秋季时，Autumn_CT2主导了杭州市O3污染的发生，O3超标率为32.6%，ρ(O3-8 h)平均值为133 μg/m3。值得注意的是，在Spring_CT2、Summer_CT2和Summer_CT5环流型下，南京市和合肥市O3超标率和ρ(O3-8 h)平均值均不低，这与前文分析结果一致，表明不同环流型下长三角地区内的传输过程可能会影响O3污染的时空分布特征。
2.4 长三角地区大气环流类型与双高污染已有研究表明[8, 33-34]，长三角地区4—10月均有双高污染天出现，其中4—6月和10月出现频率最高；当西太平洋副热带高压脊线位于台湾和东海附近时，长三角地区受到高压控制或均压场控制，易出现高温、高湿和静稳天气条件，总体有利于O3和PM2.5污染累积、转化。长三角地区重点城市各季节大气环流型下双高污染天数见图 10。由图 10可见，上海、杭州、南京双高污染天较多(累计天数>30 d)，合肥和宁波出现双高污染天较少(累计天数 < 10 d)。春季Spring_CT1下，上海、杭州、宁波和南京易出现双高污染天，而合肥在Spring_CT2下出现双高污染天较多；夏季时，双高污染天出现在上海、杭州和南京，主要发生在Summer_CT3控制下，Summer_CT2和Summer_CT1次之；秋季时，上海和南京在Autumn_CT2下易出现双高污染天，杭州在Autumn_CT1和Autumn_CT2下均易出现双高污染天。此外，与2.3节中各季节主导大气环流型下O3污染特征对比可知，Summer_CT1控制下，仅上海易出现双高污染天，而其他城市出现双高污染天不多。
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图 10 长三角地区重点城市大气环流型下双高污染天数 注：SH—上海市，HZ—杭州市，NB—宁波市，NJ—南京市，HF—合肥市。 |
对长三角地区2014—2019年污染月的大气环流进行分型研究，研究结果表明，长三角地区ρ(PM2.5)高值出现在1，2，11和12月，ρ(O3-8 h)高值时段则集中在4—10月，大气环流类型及其演变会显著影响ρ(PM2.5)和ρ(O3)的时空分布特征。长三角地区秋、冬季出现PM2.5高质量浓度水平的主要大气环流类型是冷锋相关(AW_CT2)和出海高压相关(AW_CT3和AW_CT5)环流型，3类环流型出现频率分别为22.6%，18.3%和16.5%，ρ(PM2.5)相对于前1日可上升2.3~4.2 μg/m3，其中AW_CT2下平均上升幅度最高，AW_CT3和AT_CT5次之。前者可能是由于偏北风导致上风向区域PM2.5的跨区域传输增加，后者则可能与局地累积和转化过程有关。副高控制(Spring_CT1和Summer_CT1)和均压场(Summer_CT3和Autumn_CT2)相关的环流型有利于促发长三角地区近地面O3污染，4类环流型出现频率分别为40.4%，27.7%，16.1%和36.1%。长三角地区重点城市O3超标率可达50.0%以上，ρ(O3-8 h)平均值可达160 μg/m3，但不同环流型对气象要素和大气过程的影响可能有所差异，导致O3污染的时空分布特征发生变化。除Summer_CT1外，副高控制和均压场相关的环流型易导致上海、杭州和南京等城市出现PM2.5与O3双高污染，3座城市累计双高污染天数均超过30 d。
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