0 引言

随着我国工业化、城镇化进度的不断加快，空气污染已成为当前我国首要的环境问题，党的十八大以来，国务院先后印发实施《大气污染防治行动计划》和《打赢蓝天保卫战三年行动计划》，推动我国空气质量明显改善，但与保护人民身体健康的要求以及美丽中国建设目标仍有较大差距^[1-3]。有研究表明，以细颗粒物(PM_2.5)为主的高浓度大气污染物会引发人体呼吸道疾病、心血管疾病以及癌症等，更为严重的甚至会导致死亡，2019年全球因空气污染导致的死亡人数高达数百万人^[3-6]。为此，国务院先后发布了《空气质量持续改善行动计划》和《全面推进美丽中国建设的意见》，要求进一步加强大气污染防治，以降低颗粒物浓度为主线，推动PM_2.5浓度和重污染天数大幅下降。

当前，短期内空气质量迅速恶化的事件通常集中在秋、冬季节，其中，以传统节日期间燃放烟花爆竹所引起的大气污染物浓度骤升现象最为频繁^[7-11]。烟花爆竹的主要成分为黑火药，其中含有大量硝酸盐、硫磺粉以及木炭等物质，有时还会加入镁、铝等金属元素，当大量的烟花爆竹集中燃放后会在短时间内造成颗粒物和二氧化硫等污染物浓度的迅速上升，引起人体呼吸道出现不适^[7]。近年来，各地政府接连出台了一系列春节期间禁燃、禁放、禁售政策，然而，烟花爆竹燃放对空气质量的影响程度以及禁燃政策的必要性等问题引起社会各界的广泛讨论^[12-13]。

为此，不少学者开展了烟花爆竹燃放对空气质量影响的研究，包括春节前、中、后期的空气质量变化以及大气污染物的浓度和化学组成变化等，但整体上仍缺乏精细化的燃放过程探究，难以让公众直观了解烟花爆竹燃放对空气质量的影响程度^[14-15]。

现以湖南省永州市2018—2022年春节期间逐小时的空气质量指数、细颗粒物浓度和组分数据为研究对象，逐时分析烟花爆竹燃放对污染物浓度的抬升作用，并量化烟花爆竹燃放对大气污染物的贡献占比，充分体现烟花爆竹燃放对空气质量变化的影响，以期为后续禁燃政策的继续实施提供科学决策依据。

1 材料与方法 1.1 研究区域概况

永州市位于湖南省西南部，南与广东、广西接壤，北与湖南衡阳、邵阳相邻，为加强烟花爆竹安全管理，保障公共财产和公民人身、财产安全，减少环境污染，永州市人民政府于2016年12月20日印发了《永州市中心城区全面禁止燃放烟花爆竹管理规定》，规定自2017年1月1日在永州市市中心城区(含冷水滩区、零陵区及永州经济技术开发区)建成区范围内，禁止任何单位和个人以节日庆典、开业庆典、婚丧嫁娶等理由燃放烟花爆竹。虽然永州市政府明文规定了中心城区建成区范围内禁止燃放烟花爆竹，但禁燃政策难以完全执行到位，导致春节期间永州仍然多次出现重污染天气。

1.2 数据来源

环境空气质量指数(AQI)、颗粒物浓度、颗粒物组分等数据均来源于永州市环境监测中心，本研究选取的常规参数来源于永州市环境监测中心楼顶的监测点，颗粒物组分数据来源于永州市李达中学综合楼楼顶的监测点。2个站点相距约20 m，且位于同一水平高度，数据均为春节期间的逐小时监测数据。其中环境空气质量可分为优、良、轻度污染、中度污染、重度污染和严重污染6个类别^[16]，具体评价标准见表 1。此外，本研究所述的春节期间均为中国农历的腊月二十九至正月初二。

1.3 研究方法

本研究采用相对比值法量化烟花爆竹燃放对污染物质量浓度的贡献。选取与烟花爆竹燃放关系并不显著且又不易受春节期间自然和人为因素影响的一氧化碳(CO)作为参考指标^{[7, 14]}，定量评估烟花爆竹燃放对PM_2.5等主要污染物浓度提升的贡献，具体计算方法见式(1)。

$M_{\mathrm{f}}=\rho-\rho(\mathrm{CO}) \times \frac{\rho_{\mathrm{nf}}}{\rho\left(\mathrm{CO}_{\mathrm{nf}}\right)}$

(1)

式中：M_f——烟花爆竹燃放对污染物质量浓度提升的贡献，%；ρ——烟花爆竹燃放时期污染物的实测质量浓度，μg/m³；ρ(CO)——烟花爆竹燃放时期CO的实测质量浓度，mg/m³；ρ_nf——烟花爆竹非燃放时期污染物的平均质量浓度，μg/m³；ρ(CO_nf)——烟花爆竹非燃放时期CO的平均质量浓度，mg/m³。

2 结果与讨论 2.1 环境空气质量状况分析

2018—2022年春节期间永州市环境空气质量状况见表 2。由表 2可见，春节期间污染天主要集中在除夕及初一，空气质量类别跨度大，短时间内可跨优至重度污染5个类别。PM_2.5小时最大质量浓度高达184 μg/m³，小时质量浓度最大增幅达1 410%；可吸入颗粒物(PM₁₀)小时最大质量浓度高达239 μg/m³，小时质量浓度最大增幅达1 640%。2022年受新型冠状病毒(以下简称“新冠病毒”)流行结束影响，春节期间环境空气质量为近5年最差，除夕至初二连续3天出现污染天，其中初一达到中度污染，PM_2.5小时最大质量浓度为184 μg/m³，对应的空气质量类别达到重度污染。而2019和2021年受新冠病毒流行影响，春节期间各类社会活动较少，空气质量整体较好，仅2020年初一达到轻度污染，小时最大空气质量类别达到重度污染。

2.2 颗粒物质量浓度小时变化趋势分析

2018—2022年除夕及初一永州市PM_2.5和PM₁₀小时质量浓度变化见图 1(a)(b)。由图 1可见，从每年的除夕晚上19：00点开始，PM_2.5及PM₁₀小时质量浓度开始大幅上升，通常在初一凌晨达到峰值，高质量浓度持续到初一中午12：00，PM_2.5和PM₁₀质量浓度变化趋势一致，升高趋势与永州当地烟花爆竹集中燃放时间吻合，表明污染物质量浓度变化可能主要受烟花爆竹燃放的影响。

2.3 2022年春节期间颗粒物组分分析

颗粒物组分特征通常用于指示污染来源，通过对颗粒物组分逐时变化开展分析，可以进一步说清烟花爆竹燃放对颗粒物的影响。选取污染最严重的2022年春节期间开展颗粒物组分数据分析，颗粒物组分站点和国控分析站点的颗粒物质量浓度数据波动趋势一致，具有较好的代表意义。

2.3.1 大气颗粒物组分站点离子组分与PM_2.5质量浓度分析

2022年除夕及初一永州市离子组分质量浓度及增幅状况见表 3。由表 3可见，PM_2.5小时质量浓度最大增幅达到245.6%，各离子组分质量浓度均大幅增长，增幅比例为99.4%~6 194.4%，其中，示踪烟花爆竹燃放特征离子的钾离子(K⁺)质量浓度最大值达到21.6 μg/m³(正常清洁天气下K⁺质量浓度＜3 μg/m³)^[17]，最大增幅达到1 948.5%。

2022年春节前各离子组分占比排序为：NO₃^-＞SO₄^2-＞NH₄⁺＞Cl^-＞K⁺＞Na⁺＞Ca²⁺。2022年除夕及初一永州市各离子组分占比见图 2。

由图 2可见，各离子组分占比排序为：NO₃^->SO₄^2->K⁺>Cl^->NH₄⁺>Na⁺>F^-，其中K⁺占比超过NH₄⁺，达到17.7%，位于组分占比贡献的第3位，表明除夕及初一期间烟花爆竹燃放对颗粒物质量浓度提升的贡献较大。

2.3.2 大气颗粒物组分离子相关性分析

2022年除夕及初一永州市各离子组分及PM_2.5质量浓度相关性分析见图 3。由图 3可见，组分中K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、Cl^-与PM_2.5的相关系数(r)分别为0.95，0.76，0.77，0.84。K⁺和Mg²⁺、K⁺和Ca²⁺、K⁺和Cl^-、Mg²⁺和Ca²⁺、Mg²⁺和Cl^-、Ca²⁺和Cl^-组分离子之间的r分别为0.85，0.79，0.89，0.92，0.70和0.62，说明K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、Cl^-具有同源性。K⁺来自生物质燃烧，Ca²⁺来自道路尘、建筑扬尘，Mg²⁺来自土壤尘、道路尘、烟花爆竹等，Cl^-来自燃料燃烧产生的含氯污染物，其均与烟花爆竹燃放息息相关，进一步说明2022年除夕及初一期间的PM_2.5质量浓度升高主要源于烟花爆竹燃放^[18]。

2.4 烟花爆竹燃放对污染物质量浓度提升的贡献

为定量评估永州市春节期间烟花爆竹燃放对污染物质量浓度提升的贡献，选取CO作为参考指标进行相对比值分析。2018—2022年永州市各项污染物不同时段的质量浓度均值变化及烟花爆竹燃放对污染物的贡献见表 4。由表 4可见，烟花爆竹燃放对不同污染物质量浓度提升的贡献不一，其对PM_2.5和PM₁₀质量浓度提升更为明显，尤其是PM_2.5，烟花爆竹平均贡献率约为35.6%，即使在新冠病毒流行期间(2019—2021年)，烟花爆竹燃放对PM_2.5质量浓度的贡献率仍介于1.5%~59.8%之间。与颗粒物相比，烟花爆竹在部分年份对气态污染物质量浓度提升的贡献为负值。这可能是由于春节期间道路交通、企业生产以及人员活动等污染排放减少，从而导致受烟花爆竹燃放影响较小的部分污染物在集中燃放期未出现明显上升。

基于近5年的数据可知，新冠病毒流行结束后，烟花爆竹燃放对颗粒物的贡献量显著增长，其中2022年烟花爆竹燃放对PM_2.5和PM₁₀贡献分别为61.7和78.2 μg/m³，占比分别为42.3%和41.4%，明显高于2018—2021年。2022年永州市春节期间颗粒物实测质量浓度与烟花爆竹贡献质量浓度对比见图 4(a)(b)。由图 4可见，自01月21日19：00开始，颗粒物质量浓度开始快速攀升，烟花爆竹贡献量也同步升高，PM_2.5和PM₁₀烟花爆竹质量浓度贡献占比分别为6.2%~52.7%和0.9%~52.0%，最高占比时段集中在01月22日08：00—10：00。

3 结论

(1) 永州市春节期间污染天气主要集中在除夕及初一，以颗粒物为首的污染物质量浓度迅速攀升，PM_2.5小时最大质量浓度高达184 μg/m³，最大增幅达到1 410%，PM₁₀小时最大质量浓度高达239 μg/m³，最大增幅达到1 640%。污染物质量浓度上升时间与烟花爆竹集中燃放时间一致，主要受烟花爆竹燃放影响。

(2) 2022年烟花爆竹燃放特征离子(K⁺)质量浓度最大值达到21.6 μg/m³，约是常规清洁天气下K⁺质量浓度的7倍，K⁺组分占比达17.7%，位于组分占比贡献的第3位，Mg²⁺、Ca²⁺、Cl^-等涨幅较高的离子同样与PM_2.5具有较高的相关性，均与烟花爆竹燃放有关。

(3) 烟花爆竹燃放对PM_2.5和PM₁₀质量浓度提升更为明显，尤其是PM_2.5，对烟花爆竹的平均贡献率约为35.6%。同时，烟花爆竹对颗粒物质量浓度贡献与实测质量浓度在小时变化趋势上呈高度一致性，集中燃放时期，烟花爆竹对PM_2.5和PM₁₀质量浓度的贡献占比分别为6.2%~52.7%和0.9%~52.0%。