二氧化氮(NO₂)是一种有刺激性气味的棕红色气体^[1]，自然产生的氮氧化物约占城市中氮氧化物总量的5%，其来自有机物的分解^[2]。剩余的绝大部分都是人类生产生活中产生的，如来自固定源的工业锅炉和燃煤锅炉等的排放以及来自移动源的机动车尾气等的排放^[3]。其诱发的环境问题较多，一是阳光催化下发生分解反应，产生光化学烟雾^[4]，可见度降低，同时具有极大毒性；二是对臭氧(O₃)层产生损害，平流层中O₃的浓度取决于一氧化氮(NO)以及NO₂的浓度，因此会对其造成影响；三是会向硝酸盐转化，加速细颗粒物(PM_2.5)浓度快速上升，造成秋、冬季PM_2.5超标^[5]，此外硝酸盐等细颗粒物与粉尘形成气溶胶，结合产生酸雨^[6]，造成区域性的酸雨危害，对建筑物以及自然环境等造成极大损害。

近年来，有学者对于NO₂的研究总体上能够发现其分布特征与分布规律。例如，在小尺度区域研究NO₂的污染特征能够反映人类活动中移动源对于NO₂的影响^[7]，以此探讨当前机动车方面污染物削减的决策。在中尺度区域的研究常结合不同季节气象因素的影响^[8]，以此决策NO₂治理的更优时间，同样对于NO₂的削减有重要作用。而使用模型可以模拟大尺度区域下污染传输过程^[9]，能够发现NO₂的污染迁移规律，对于寻找污染源头，政府决策的制定有较大参考性。2019年12月，新型冠状病毒(以下简称“新冠病毒”)突然暴发。在随后2年内(2020—2021年)我国开始实施严格的传染病甲类防控措施。2023年1月8日，随着病毒致病性的减弱、疫苗接种的普及、防控经验的积累，经国务院批准，国家卫生健康委发布公告，解除对新冠病毒感染采取的《中华人民共和国传染病防治法》规定的甲类传染病预防、控制措施。本研究选取2020—2021年，探讨在新冠病毒流行期间，江苏省NO₂污染问题仍较为凸显的重点时段和重点区域，通过分析近地面实测和卫星观测数据，了解NO₂的污染现状。利用气象-空气质量(WRF-CMAQ)数值模式，分析重点时段NO₂的气象和人为贡献以及行业来源，探寻江苏省NO₂管控的重点方向，为政府决策提供理论支撑。

1 研究方法 1.1 数据来源

NO₂地面监测数据来源于江苏省95个空气质量自动监测站点，其监测数据发布于江苏省生态环境厅官方网站空气质量实时发布栏目。为方便比较不同地区的NO₂特征，将江苏省13个市分为2个区域，分别是苏北(徐州、宿迁、淮安、连云港、盐城)和沿江区域(南京、无锡、常州、苏州、南通、扬州、镇江、泰州)。

NO₂卫星监测数据来源于哨兵5先导卫星(S5P)搭载的对流层大气成分观测仪器(TROPOMI)，S5P卫星是欧洲航天局于2017年11月发射，专门用于大气环境监测的卫星，TROPOMI可以有效地观测全球各地大气中痕量气体组分，包括NO₂、O₃、二氧化硫(SO₂)、甲醛(HCHO)、甲烷(CH₄)和一氧化碳(CO)等重要的与人类活动密切相关的指标^[10]。气象要素如温度、压力、湿度、风速风向等实况数据，均来自江苏省气象局。

1.2 模式介绍

气象模式(Weather Research and Forecasting mode，WRF)以多种数学模型为基础，提供了一个强大的、可定制的、可靠的中尺度数值天气预报系统，其可以将大气中的温度、湿度、气压以及风速等参数进行实时模拟，从而实现对未来天气情况进行预测。本研究采用两层嵌套，外层分辨率为27 km×27 km，覆盖了东亚大部分地区，网格数为163×163个；第二层分辨率为9 km×9 km，覆盖以江苏为中心的长三角区域，网格数为127×127个。垂直方向模式设置不均匀分布的35层，模式顶层为50 hPa，其中，近地面边界层(2 km)内设置14层。模式的方案主要设置为：云微物理方案采用六类水成物方案(WRF Single Moment 6-class scheme)；长波辐射采用辐射传输方案(RRTM)；短波辐射采用God-dard方案。

空气质量模式(Community Multi-scale Air Quality Modeling System，CMAQ)是美国环保署(EPA)研究的第三代模式。它是三维欧拉(即网格化)大气化学和传输模拟系统，可以用来对气态和颗粒物态的大气污染物在城市和区域的多种尺度上进行综合性评估。将WRF模拟的结果输入CMAQ模型中，首先通过气象化学处理模块(MCIP)将气象场数据处理为CMAQ可读取的格式，再通过初始条件模块(ICON)和边界条件模块(BCON)得到合适的初始文件和边界文件。以上预处理模块运行完成后，进入CMAQ的核心化学传输模块(CCTM)模拟污染物浓度，干湿沉降量及其他指标过程。本研究中CMAQ使用的气溶胶机制为AERO6，气象化学反应机制为CB06方案。

源解析模块(Integrated Source Apportionment Method，ISAM)是CMAQ模型中一个来源解析标记的模块，通过引入反应性示踪剂，可以对PM_2.5和O₃进行在线源解析^[11]。ISAM可以定量分析不同来源区域的贡献率。本研究对江苏省13个城市的道路移动源、非道路机械源、船舶源、工业源、居民源5类NO₂的重点行业排放源进行了标记、追踪。

2 结果与讨论 2.1 NO₂年度和月度变化

根据江苏省生态环境厅公布的历年《江苏省生态环境状况公报》，选取了2014—2021年江苏省NO₂质量浓度年均值(图 1)。

由图 1可见，2014—2021年江苏省NO₂年均质量浓度为29~39 μg/m³，均低于《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)中规定的NO₂二级标准限值(40 μg/m³)。其中，2014—2019年的NO₂年均质量浓度变化幅度较小，在37~39 μg/m³之间小幅波动。2020和2021年NO₂质量浓度均显著下降至29 μg/m³，同比2019年降幅达21.6%。研究表明，新冠病毒流行期间(2020—2021)实行的管控措施有利于降低NO₂质量浓度。Zhang等^[12]分析了卫星观测的2020年中国地区春节前后NO₂浓度相对于2019，2018和2017年的同期变化，其中2020年春节后1月和2017年同期相比，卫星观测的中国163个主要污染城市NO₂柱浓度降低了(37.8±16.3)%。

2019—2021年江苏省NO₂质量浓度逐月变化见图 2。由图 2可见，2019—2021年NO₂的月度变化整体趋势相似，均表现为1—7月NO₂质量浓度波动性下降，8—9月逐步上升。2020和2021年NO₂年均质量浓度均降至29 μg/m³，整体看与2019年同比降幅相同，但这2年的NO₂质量浓度逐月降幅存在差异。2020年NO₂降幅明显的月份为1—3月，其中2020年2月最高降幅达45.5%。2021年降幅明显的月份主要为7—10月，其中2021年7月NO₂与2019年同期相比降幅达44.0%。分析原因，发现NO₂质量浓度降幅明显与江苏省内新冠病毒流行期防控措施加强有关。2020年2月，江苏省陆续出现多名新冠病毒患者病例，2021年7月，江苏省采取强化新冠病毒防控措施，交通源的显著减少导致NO₂质量浓度降幅明显。值得注意的是，NO₂质量浓度在每年秋冬季(11—12月)最高，其中2019—2021年12月份NO₂质量浓度分别为49，50，52 μg/m³，显著高于全年平均值(29 μg/m³)，且2021年12月NO₂质量浓度降幅收窄至3.8%。可见在2020—2021年新冠病毒流行期间，NO₂质量浓度显著下降，但秋、冬季仍是NO₂管控的艰难期。

2.2 秋、冬季NO₂污染特征

TROPOMI卫星观测到的江苏省秋、冬季NO₂柱浓度遥感监测分布见图 3(a)(b)。由图 3可见，从空间看，2020—2021年NO₂柱浓度高值分布区域一致，均集中在沿江区域。从时间看，2021年秋、冬季江苏省NO₂柱浓度整体同比增加，卫星结果显示，沿江8市NO₂柱浓度同比升幅高达27.8%。2021年沿江区域NO₂柱浓度高，且增幅明显。

统计首要污染物天数可以反映影响空气污染的主要污染物。2013年，由原环境保护部发布的《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ 663—2013)中的城市环境空气质量指数(AQI)参评项目有6项，分别是SO₂、NO₂、CO、O₃、可吸入颗粒物(PM₁₀)和PM_2.5。其中，首要污染物定义为AQI>50时，IAQI(AQI分指数)最大的空气污染物项目。近年研究结果发现，江苏省2015—2017年秋、冬季污染日首要污染物以PM_2.5为主，其次为NO₂和PM₁₀^[13]。经统计，2019、2020、2021年秋、冬季江苏13个城市NO₂为首要污染物天数分别为156，118，181 d，其中2021年NO₂首要污染天数最多，高于2019年，可见在新冠病毒流行期间，秋、冬季NO₂污染天数仍会出现反弹。

2021年江苏省13市秋、冬季首要污染物天数分布见图 4。由图 4可见，2021年沿江8市NO₂为首要污染物天数累计为170 d，苏北5市仅为11 d，其中无锡和苏州首要污染物天数分别为33，32 d。从首要污染天数同比看，沿江8市NO₂成为主要污染物的天数较2020年显著增多，其中南通市增幅明显。综上，新冠病毒流行期间，秋、冬季NO₂仍会出现反弹，沿江NO₂污染较为突出，这与TROPOMI卫星观测结果相吻合。与苏北城市相比，沿江地区的NO₂污染容易反弹，可能与沿江地区机动车保有量较大有关。根据江苏省统计局统计数据显示(https://tj.jiangsu.gov.cn/col/col89815/index.html)，2020年沿江8市和苏北5市机动车保有量分别为1 572.2万，534.2万辆，沿江地区机动车保有量占比达74.6%，机动车带来的燃油消费升幅明显，移动源氮氧化物排放量保持高位。

2.3 秋、冬季NO₂污染溯源分析 2.3.1 NO₂的管控效果评估

从气象条件和人为管控减排措施2个方面进行探讨，结合实际气象条件变化和数值模式实现气象和排放对NO₂污染贡献率的定性和定量化研究。

对比分析2020和2021年江苏省秋冬季气象条件变化(表 1)，从降水、风速、温度和相对湿度整体分析大气扩散条件，2021累积降水量为46.1 mm，同比降幅达51.8%，有效降雨日平均减少4.4 d，大气湿清除条件转差。2021年平均风速为1.9 m/s，同比基本持平。2021年平均气温为10.6 ℃，同比上升了0.6 ℃。2021年相对湿度为66.1%，同比降幅达9.5%，总体来看，2021年气象条件整体不利，与2020年相比大气湿清除能力减弱。

假定2020和2021年秋、冬季人为源排放量保持不变，气象条件随实际情况变化，采用气象-空气质量数值模型(WRF-CMAQ)模拟江苏省13个市NO₂质量浓度变化情况，分析气象因素和非气象(人为)因素对NO₂的贡献(图 5)。由图 5可见，在气象条件和非气象因素共同影响下，2021年全省NO₂质量浓度较2020年升高4 μg/m³，其中，气象条件使2021年全省NO₂质量浓度上升3.1 μg/m³，非气象因素(主要为人为活动)使2021年NO₂质量浓度升高0.9 μg/m³。从各市非气象贡献看，沿江8市人为贡献多为正值，NO₂质量浓度变化值为-0.6~6.7 μg/m³，其中仅无锡市人为贡献对NO₂质量浓度变化为负值(-0.6 μg/m³)，表明沿江8市中仅无锡市大气污染人为管控效果较好。苏北5市人为贡献多为负值，NO₂质量浓度变化值为-4.6~1.7 μg/m³。人为贡献使NO₂质量浓度升高的城市多分布在沿江区域，其中南通市2021年秋、冬季较2020年升高了11 μg/m³，人为贡献使NO₂质量浓度升高6.7 μg/m³。除盐城外，苏北5市人为贡献均使NO₂质量浓度下降。可见，2021年秋、冬季，沿江地区NO₂受人为源影响较大，其管控效果差于苏北地区。模式模拟结果与前文提到的沿江NO₂污染较为突出的情况相一致。

2.3.2 NO₂污染源解析

利用WRF-CMAQ模型的ISAM溯源追踪模块，对2021年秋、冬季NO₂行业来源进行模拟，针对NO_x的重点可能来源，将污染来源分为道路移动源、非道路移动源、船舶、工业源和居民源5类。2021年江苏省秋、冬季NO₂行业来源贡献见图 6。由图 6可见，江苏省道路移动源、工业源的贡献占比分别为39.2%和33.0%，是NO₂最主要的来源；非道路移动源、船舶和居民源对氮氧化物污染的贡献比例分别为20.8%，3.5%，3.5%。各城市非道路移动源的贡献为10.0%~33.4%；各城市船舶源的贡献为0.1%~14.5%，长江和京杭运河沿岸的南通、扬州、镇江3市的船舶贡献比例高于全省平均值，分别为9.3%，7.2%，14.5%。

整体来看，新冠病毒流行期间沿江和苏北地区NO₂管控效果差异较大，主要与NO₂污染源分布有关，沿江城市机动车保有量大，移动源排放多，此外长江沿岸船舶燃油排放对NO₂的影响不容忽视，源解析结果进一步佐证了沿江地区移动源对NO₂的显著影响。

4 结论

(1) 2014—2019年江苏省NO₂年均质量浓度在37~39 μg/m³范围内小幅波动变化，2020和2021年NO₂年均质量浓度下降至29 μg/m³，同比2019年下降21.6%。但秋、冬季(11—12月)NO₂质量浓度仍为最高。在2020—2021年新冠病毒流行期间，NO₂质量浓度显著下降，但秋、冬季仍是NO₂管控的艰难期。

(2) TROPOMI卫星观测结果表明，江苏省NO₂柱浓度高值集中在沿江区域，2021年NO₂首要污染天数181 d，高于新冠病毒流行期之前(2019年)的156 d。沿江8市NO₂为首要污染物天数累计为170 d，苏北5市仅为11 d，可见在新冠病毒流行期常态化管控下，秋、冬季NO₂质量浓度仍会出现反弹，沿江地区NO₂污染较为突出。

(3) WRF-CMAQ模式对NO₂污染溯源分析结果显示，2021年全省NO₂质量浓度上升4 μg/m³，其中气象因素导致NO₂质量浓度较2020年上升3.1 μg/m³，人为贡献较2020年上升0.9 μg/m³，但沿江8市人为贡献多为正值，苏北5市人贡献均为负值。行业来源贡献结果表明，秋、冬季NO₂来源主要是道路移动源、工业源、非道路移动源贡献占比分别为39.2%，33.0%，20.8%。船舶和居民源占比均为3.5%，长江和京杭运河沿岸的南通、扬州、镇江3市的船舶源贡献比例高于全省平均值。