2024, Vol. 16 
春节期间燃放烟花爆竹是中华民族的传统习俗，但相关研究指出，烟花爆竹燃放会造成大气颗粒物与气态污染物浓度急剧上升[1-2]，导致环境空气质量短时恶化，影响人体健康[3-4]。针对烟花爆竹燃放对细颗粒物(PM2.5)污染的影响，目前的研究主要集中于京津冀[5-6]、长三角[7-8]、珠三角[9-10]、成渝地区[11-12]等大型城市群。有研究表明，烟花爆竹燃放对PM2.5、可吸入颗粒物(PM10)、二氧化氮(NO2)及一氧化碳(CO)浓度影响显著[10, 13]，且会导致空气中水溶性离子和重金属浓度明显上升[14-15]。但在不同排放源种类、地形因素、微尺度气象因素的作用下，烟花爆竹燃放对各地区PM2.5浓度和组分的影响存在差异[11]。
大气环境中的污染物浓度受排放源和气象条件影响显著[16-17]，接地逆温、均压场等不利气象条件是空气质量转差的重要原因[18-19]。为了科学地量化烟花爆竹燃放对PM2.5浓度的影响，现有的研究采用了多种方法，如对比集中燃放时段与非燃放时段的浓度均值[10, 13, 20]，选取较为稳定的CO作为大气扩散条件变化的参考指标[21-24]。近年来，基于机器学习的随机森林算法开始被应用于量化排放变化对于环境空气的影响[25-27]，但目前相关研究仍较少。
近年来，汕头市烟花爆竹管控工作逐步推进，春节期间空气质量得到明显改善。2023年春节，汕头市举行了时隔15年的迎新春大型焰火晚会，民间烟花爆竹燃放也随之增多，PM2.5浓度有所反弹。针对上述状况，现利用2023年汕头市春节期间(除夕至初六)9个环境空气质量自动监测站点的常规污染物浓度观测数据，微型气象站观测数据，第五代欧洲中期天气预报中心(ERA5)大气再分析资料，以及单颗粒气溶胶质谱在线监测数据，通过分析PM2.5污染的气象成因、来源及化学成分变化，综合讨论了烟花爆竹燃放对空气质量的影响，并使用随机森林算法量化了春节期间烟花爆竹燃放对汕头市及各区县PM2.5浓度的贡献，以期为大气污染防治工作提供科学依据。
1 数据与方法 1.1 数据来源空气质量监测数据来源于汕头市空气质量自动监测系统的7个国控站、1个省控站、1个区域站以及46个网格化空气质量监测站点，全市平均值使用国控站数据统计。其中国控站、省控站和区域站PM2.5浓度的监测方法为β射线法，网格化监测站点的监测方法为光散射法。汕头市空气质量监测点位分布示意见图 1。
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图 1 汕头市空气质量监测点位分布示意 |
气温与相对湿度数据来源于空气质量监测站点内的微型气象站。风速风向、气压、边界层高度、地面净辐射与总云量来源于ERA5大气再分析全球气候数据。此外，本研究使用了ERA5再分析气象场驱动混合单质点拉格朗日集成轨迹模型(HYSPLIT)后向轨迹模式。
1.2 研究方法在国控站濠江子站，采用SPAMS 0525型单颗粒气溶胶质谱仪(广州禾信分析仪器有限公司)对2023年除夕前后(1月14—25日)大气进行连续监测。该设备具有较好的准确性和稳定性，颗粒物通过PM2.5切割头切割后，通过直径为1 cm的导电硅胶管送入单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)进行检测[10, 28]。数据时间分辨率为1组/1 h。采集到的单颗粒质谱数据导入软件COCO V_1.4P中进行质谱特征、特征组分及颗粒物来源解析。
使用2015年在汕头市进行采样与分析构建的污染源谱库，包括扬尘、生物质燃烧、餐饮、机动车尾气、工业工艺源、燃煤、海盐等主要源类，这些谱图相当于污染源的“指纹”。采集到环境受体单颗粒质谱数据后，以污染源谱库为基础，通过计算环境受体中颗粒物与各种源谱的相似度进行聚类，判别颗粒物来源，从而获取源成分饼图。聚类算法采用Art-2a神经网络算法[29]，相似度阈值设置为0.92。若采集的颗粒质谱特征与谱库中多类污染源特征相似度均达到设置的阈值，则归类至相似度最高的一类污染源；若采集的颗粒质谱特征与谱库中各类污染源特征相似度均达不到设置的阈值，则归为其他源。
采用基于机器学习随机森林算法的气象标准化方法，旨在量化春节期间以烟花爆竹燃放源为代表的不规律的人为影响对PM2.5浓度的贡献。随机森林算法是构建预测模型中最佳的机器学习算法之一，可以很好地捕捉空气污染物的变化。2023年之前，汕头市对烟花爆竹燃放的管控十分严格，因此使用2018—2022年的气象变量、时间变量与PM2.5浓度时间序列，训练构建了随机森林模型，并预测2023年春节期间的PM2.5浓度时间序列，用以模拟一种假想的，与历年同样严格管控下的2023年春节期间PM2.5浓度。再使用2023年春节期间实测与预测的PM2.5浓度的差值代表烟花爆竹燃放对于汕头市PM2.5浓度的贡献值。用于训练的时间变量包括Unix时间(1970年1月1日开始所经过的秒数)、每年的日序数、星期数和每天的小时数，以表征不同周期的排放源对空气质量的影响。此外，增加了农历日期来评估农历节日对排放的影响[30-31]。
2 结果与分析 2.1 PM2.5污染过程与天气形势分析2023年春节期间污染物浓度与气象要素变化见图 2(a)—(d)。由图 2可见，在烟花爆竹燃放较为集中的除夕、初一与初二夜间，几种污染物质量浓度均有明显上升。初一22：00、23：00及初二00：00，ρ(PM2.5)小时均值分别为190，224与159 μg/m3，PM2.5均为该时段首要污染物，其他污染物质量浓度也达到峰值。除夕至初二，粤东区域处于冷空气回暖期，故气压较低，温度与湿度较高，有利于PM2.5吸湿增长；且近地面受小风层控制，以静稳天气为主，风速整体在2 m/s左右，边界层高度普遍＜500 m，水平输送与垂直扩散条件较差，不利于PM2.5清除。因此，大量的烟花爆竹燃放与不利的气象条件是本次污染的主要成因。初三起，烟花爆竹燃放活动不如春节前3天频繁，且随着新一股冷空气南下，污染气象条件整体转好，故各污染物质量浓度有明显下降。2023年除夕至初六，PM2.5小时质量浓度均值为39 μg/m3，高于2018—2022年除夕至初六的均值(29 μg/m3)，可见烟花爆竹燃放对PM2.5质量浓度影响明显。
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图 2 2023年春节期间污染物浓度与气象要素变化 |
烟花爆竹燃放的高峰主要集中于除夕22：00—初一09：00，以及初一21：00—初二03：00 [ρ(PM2.5)＞75 μg/m3]。其中初一23：00ρ(PM2.5)达到峰值(224 μg/m3)。2023年除夕前1天、除夕及初一每日23：00汕头市PM2.5质量浓度分布见图 3(a)—(c)。烟花爆竹燃放前，汕头市ρ(PM2.5)均＜40 μg/m3。除夕夜间，除东部的南澳岛与中东部的龙湖区、濠江区这2个沿海区域外，其余地区的ρ(PM2.5)均有明显上升，特别是西部的潮阳区、潮南区的部分区域ρ(PM2.5)＞120 μg/m3。初一夜间，ρ(PM2.5)进一步上升，其分布具有较强的局地性，部分监测点位小时质量浓度达到严重污染水平(潮阳子站为413 μg/m3，潮南子站为312 μg/m3)，高值区域主要位于金平、龙湖与濠江中心城区，以及潮阳棉城、西胪镇与潮南峡山等城区。整体而言，初一夜间，ρ(PM2.5)分布符合中部与西部较高，北部与东部较低的特征。
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图 3 2023年除夕前1天、除夕及初一每日23：00汕头市PM2.5质量浓度分布 |
2023年初一夜间至初二凌晨100 m后向轨迹模拟结果见图 4。
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图 4 2023年初一夜间至初二凌晨100 m后向轨迹模拟结果 |
由图 4可见，该时段内汕头市气团来源由东侧洋面逐渐转为本地上空，且均来源于100 m以上的垂直高度。故汕头市PM2.5浓度较少受周边城市近地面的PM2.5输送影响。综上所述，本地烟花爆竹燃放对汕头市中部与西部城区PM2.5浓度影响明显。
2.2 PM2.5来源解析2023年除夕至初五汕头市PM2.5在线源解析结果见图 5。
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图 5 2023年除夕至初五汕头市PM2.5在线源解析结果 |
由图 5可见，该时段内烟花对PM2.5的贡献率最大(35%)，其次为扬尘源(14%)、移动源(12%)与二次无机源(12%)。工业工艺、餐饮、生物质燃烧等其他污染源对该时段PM2.5的贡献率较小，均≤6%。
2023年除夕前后汕头市各污染源数浓度、比例及ρ(PM2.5)随时间的变化见图 6。由图 6可见，春节前一周(1月14—20日)烟花爆竹燃放对汕头市PM2.5贡献较小，贡献率为10%左右，PM2.5来源以机动车尾气与二次无机源为主，各污染源贡献率变化不明显。除夕(21日)起，烟花源的贡献率与PM2.5浓度同步大幅上升，贡献率小时峰值可达63.2%。初二(23日)后，烟花源贡献率逐渐下降，但仍基本维持在30%以上，是春节前的3倍左右。
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图 6 2023年除夕前后汕头市各污染源数浓度、比例及ρ(PM2.5)随时间的变化 |
按照ρ(PM2.5)峰值出现的时间，结合实际情况，将除夕20：00—初一01：00，以及初一20：00—23：00划分为集中燃放时段；将集中燃放时段3 h前的时段(除夕15：00—17：00、初一15：00—17：00)划分为非燃放时段。为了达到闪光的效果，烟花中加入了镁、铝、铁等金属粉末以及其他金属类火焰着色物(钡盐、锶盐、铜盐等无机盐类)[32]。2023年除夕至初一汕头市烟花爆竹燃放特征离子数浓度及ρ(PM2.5)小时变化见图 7。由图 7可见，特征离子中铝离子(Al+)、钡离子(Ba+)、铁离子(Fe+)、镁离子(Mg+)和氯化钾离子(K2Cl+)特征离子的数浓度与ρ(PM2.5)的变化趋势一致，其峰值均与集中燃放时段对应。
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图 7 2023年除夕至初一汕头市烟花爆竹燃放特征离子数浓度及ρ(PM2.5)小时变化 |
2023年除夕至初一汕头市烟花爆竹燃放特征离子数浓度统计见表 1。由表 1可见，各特征离子数浓度在集中燃放时段均成倍增长。其中Ba+的增幅最明显，除夕、初一分别为非燃放时段的39.3与10.8倍，最大小时值可达68.9倍。集中燃放时段其余特征离子数浓度也达到了非燃放时段的3.5~26.2倍。以上结果进一步印证了春节期间汕头市PM2.5浓度的陡增主要是由于烟花爆竹燃放所致，建议继续加强春节期间烟花爆竹监管，开展针对违法违规经营和燃放烟花爆竹的检查整治。
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表 1 2023年除夕至初一汕头市烟花爆竹燃放特征离子数浓度统计 |
为进一步量化春节期间烟花爆竹燃放对ρ(PM2.5)的贡献，本研究基于随机森林模型评价近几年烟花爆竹燃放对ρ(PM2.5)的贡献变化。汕头市与各区县随机森林预测模型的决定系数(R2)与均方根误差(RMSE)见表 2。由表 2可见，全市与各区县的R2与RMSE均在合理范围内，说明在排放量没有发生显著变化时，训练模型能够准确地预测汕头市ρ(PM2.5)的变化。南澳县的R2相对较低，可能与海岛ρ(PM2.5)本底值较低，气候条件较复杂有关。
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表 2 汕头市与各区县随机森林预测模型的决定系数(R2)与均方根误差(RMSE) |
2018—2022年以及2023年春节前后汕头市ρ(PM2.5)实测值与模拟值变化见图 8。由图 8可见，随机森林模型的预测值较准确地反映了实际ρ(PM2.5)的变化趋势，而实测值与预测值的差值代表了难以被模型捕捉到的、不规律的人为影响。2023年春节，外出返乡人员显著增多，许多工厂提前停工，工业排放减少，因此春节假期前实测的ρ(PM2.5)低于预测值。春节假期前3天烟花爆竹燃放较多，不规律的人为影响上升明显，特别是大年初一，实测值达到91 μg/m3，比预测值高了60 μg/m3。除夕到正月十七期间，潮汕地区拜神祭祀活动频繁，往往伴随大量的鞭炮和烟花爆竹燃放，所以该时段内不规律的人为影响对ρ(PM2.5)的贡献均为正值。正月十七以后，烟花爆竹燃放对汕头市ρ(PM2.5)的贡献逐渐减弱，预测值也与实测值逐渐接近。
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图 8 2018—2022年以及2023年春节前后汕头市ρ(PM2.5)实测值与模拟值变化 |
2018—2023年春节期间汕头市ρ(PM2.5)实测值与预测值对比见图 9，百分比数字为不规律的人为影响对ρ(PM2.5)实测值的贡献率。由图 9可见，2018—2019年实测值略大于预测值，这是由于当地管控措施较为严格，所以零星的烟花爆竹燃放和民俗活动对ρ(PM2.5)实测值的影响相对较小。2020—2022年受新型冠状病毒流行影响，春节期间的ρ(PM2.5)预测值小于实测值，这种现象在2020年尤为明显，主要与新型冠状病毒流行期间居民外出减少，民俗活动取消，烟花爆竹与交通排放量下降有关。2023年春节，不规律的人为影响对ρ(PM2.5)的贡献率达36.9%，主要归因于2023年春节期间汕头市对烟花爆竹燃放的管控措施较往年更为宽松，民间烟花爆竹燃放频繁，加上大年初二夜间汕头内海湾举办了大型焰火晚会，烟花爆竹对ρ(PM2.5)的贡献显著上升。另外，2023年游客增多，对ρ(PM2.5)上升也有一定贡献。值得注意的是，随机森林模型评估的烟花爆竹燃放贡献率(36.9%)与来源解析结果显示的贡献率(35%)较为接近，也侧面印证了随机森林模型应用于烟花爆竹燃放对空气污染贡献评估的准确性与合理性。
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图 9 2018—2023年春节期间汕头市ρ(PM2.5) 实测值与预测值对比 |
2023年春节期间汕头市各区县ρ(PM2.5)实测值与预测值对比见图 10，百分比数字为不规律的人为影响对ρ(PM2.5)实测值的贡献率。由图 10可见，除了受人为排放影响较小的区域站以外，春节期间烟花爆竹燃放对各区县的ρ(PM2.5)均有正贡献。其中烟花爆竹燃放对潮阳区的贡献率最高，达到52.8%；其次是濠江区与潮南区，分别达到42.3%与36.8%；对金平区、龙湖区与澄海区的贡献率为27%~34%；对南澳县的贡献率最小，仅为17.6%。上述结果说明，相比东部和北部地区，2023年春节期间烟花爆竹燃放对汕头西部和南部地区的贡献率更大。总的来说，烟花爆竹燃放对于不同区县的PM2.5污染贡献存在差异，建议汕头市针对各区县空气质量受烟花爆竹的影响程度，科学划分烟花爆竹禁燃区域与集中燃放区域，以进一步改善城市环境和空气质量。
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图 10 2023年春节期间汕头市各区县ρ(PM2.5) 实测值与预测值对比 |
(1) 烟花爆竹燃放是汕头市2023年春节期间ρ(PM2.5)整体上升的主要原因。高温、高湿、近地面小风层、较低的边界层高度等不利的气象条件也加剧了烟花爆竹燃放对ρ(PM2.5)的贡献。本地烟花爆竹燃放对汕头市ρ(PM2.5)的影响主要集中于中部与西部城区。
(2) PM2.5来源解析结果表明，烟花爆竹对2023年除夕至初五PM2.5的贡献率最大(35%)，其次为扬尘源(14%)、移动源(12%)与二次无机源(12%)。除夕起，烟花源对PM2.5的贡献率上升明显，部分时间达到春节前的6倍，进一步印证了烟花爆竹燃放对汕头区域空气质量的显著影响。烟花爆竹集中燃放时段的特征离子数浓度大幅增加，相比非燃放时段的增幅为3.5~39.3倍，特征离子(Ba+)在集中燃放时段的增幅最为明显。
(3) 本研究使用随机森林模型建立了量化评估烟花爆竹燃放对PM2.5贡献的模型，该模型具有较好的科学性和准确性。结果显示，2023年春节期间，以烟花爆竹燃放对ρ(PM2.5)的贡献率达36.9%。相比汕头市东部和北部地区，2023年春节期间烟花爆竹燃放对汕头西部和南部地区的贡献率更大。
(4) 建议汕头市继续加强春节期间烟花爆竹燃放监管，开展针对违法违规经营和燃放烟花爆竹的检查整治。针对各区县空气质量受烟花爆竹的影响程度，科学划分烟花爆竹禁燃区域与集中燃放区域，以进一步改善城市环境和空气质量。
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