2025, Vol. 17 
2. 河北先河环保科技股份有限公司，河北 石家庄 051000
2. Hebei Sailhero Environmental Protection High-tech Co., Ltd., Shijiazhuang, Hebei 051000, China
自2013年9月国务院印发《大气污染防治行动计划》以来，我国在大气治理领域取得了良好的成果，但是区域性霾事件仍然在全国各地出现，我国因长期暴露于高水平颗粒物污染下而导致过早死亡的人数每年达到136万人[1]。细颗粒物(PM2.5)是造成空气污染事件的重要污染物之一，其化学组成复杂，组分包括有机质、无机离子、元素碳和扬尘等其他物质[2]。PM2.5在不同季节浓度有很大的差异。因此，研究PM2.5季节性特征和来源有助于更好地分析大气污染形成的原因，进而更加有效地开展大气污染防治行动，改善空气质量。
山谷盆地由于山地的阻挡导致其空气流通性差，污染物累积，许多盆地城市会形成不同程度的空气污染，例如欧洲的地中海盆地[3]、美国的洛杉矶盆地[4]以及中国的关中盆地[5]等。为了改善山谷盆地的空气质量，有必要量化不同污染源(本地排放和外来传输)以及不同产业(如工业、农业、冶金和发电)对地区空气污染物的贡献。中国西南部的四川盆地也是需要重点关注的地区[6]。杨景朝等[7]于2017年12月19日—2018年1月3日和2018年1月11日—24日对四川盆地发生的2次大气污染过程进行对比分析，但是并未对其具体来源和污染源分布进行解析。本研究以德阳市为例，对其冬季PM2.5的来源进行特征分析。
德阳市总面积5 911 km2，总人口345.9万。城市下辖2区1县，代管3个县级市，位处四川重要经济中心[8]。与此同时，该地区污染也不容忽视，其污染特征与四川盆地整体类似，臭氧(O3)与PM2.5是主要污染物。冬季德阳市大气污染物主要以PM2.5为主，PM2.5冬季平均质量浓度高于世界卫生组织(WHO)标准(10 μg/m3)，也高于中国国家环境空气质量标准(35 μg/m3)[9]，极端天气现象[24 h ρ(PM2.5)> 150 μg/m3]时有出现[10]。
为量化不同污染事件以及生产生活方式对德阳市冬季大气PM2.5质量浓度的影响，为其他盆地地区大气污染源的量化研究提供参考，本研究通过收集到的颗粒物组分数据对德阳市冬季PM2.5特征进行分析，并利用正矩阵分解模型(PMF 5.0)系统地分析阐述PM2.5来源。
1 研究方法 1.1 数据来源数据来源于德阳市大气超级站2023年1月1日—2月28日逐小时大气污染物[PM2.5、可吸入颗粒物(PM10)、二氧化硫(SO2)和二氧化氮(NO2)]、风向、风速、水溶性离子、有机碳(OC)、元素碳(EC)和无机元素浓度数据，以及中国环境监测总站发布的德阳市2023年1月1日—2月28日逐小时大气污染物(PM2.5和PM10)浓度数据，求得污染物月浓度和日浓度的算术平均值。
大气超级站站点建于旌阳区沱江西路555号德阳安装技师学院，此位置可以监测到污染源排放情况，如东北部毗邻活力热能机电有限公司，西南部毗邻四川玉龙钢铁有限公司，南部毗邻四川美丰复合肥有限责任公司，西部为城乡结合部。主干道分布情况为：东部由近至远依次为华山路、泰山路、庐山路和成渝环线高速，南部为嘉陵江路等，具体见图 1。超级站监测设备信息见表 1。
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图 1 大气超级站地理信息示意 |
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表 1 超级站监测设备信息 |
质量重构[11]：颗粒物的质量重构主要分为有机物(OM)、硝酸盐(NO3-)、硫酸盐(SO42-)、铵盐(NH4+)、EC、氯盐(Cl-)、地壳物质和微量元素。以上组分中，除EC、SO42-、NH4+、Cl-和NO3-为直接测定的浓度值外，OM、地壳物质和微量元素均由相应组分的浓度测定值进行换算得到。通常OM的换算公式如下：
| $ [\mathrm{OM}]=k \times[\mathrm{OC}] $ | (1) |
式中：[OM]——有机物质量浓度，μg/m3；k——转化系数；[OC]——有机碳质量浓度，μg/m3。
计算出包括未测出的氢(H)、硫(S)、氮(N)、氧(O)元素在内的有机物含量，转化系数k的取值一般在1.2~2.4。目前京津冀及周边地区选取1.6作为OC的转化系数，其他区域建议k为1.6±0.3。本研究中德阳市也选取1.6作为OC的转化系数[12]；地壳物质以构成大陆地壳物质最主要的化合物[二氧化硅(SiO2)、氧化铝(Al2O3)、三氧化二铁(Fe2O3)、氧化钙(CaO)、氧化钾(K2O)、氧化钛(Ti2O)等]的相应元素进行换算得到；微量元素为除地壳元素以外的其他元素的总和。
组分重构相关公式如下[13]：
| $ [\mathrm{OM}]=1.6 \times[\mathrm{OC}] $ | (2) |
| $ \begin{aligned} &[\text { 地 壳 物 质 ]}=[\mathrm{Al}] \times 2.2+[\mathrm{Si}] \times 2.49+\\ &\left[\mathrm{Ca}^{2+}\right] \times 1.63+[\mathrm{Fe}] \times 2.42+[\mathrm{Ti}] \times 1.94 \end{aligned} $ | (3) |
| $ \begin{aligned} &\;\;\;\;\;\;\;\;[\text { 微量元素 }]=\left[\mathrm{K}^{+}\right]+\left[\mathrm{Mg}^{2+}\right]+\left[\mathrm{F}^{-}\right]+[\mathrm{Ba}]+\\ &\begin{aligned} & {[\mathrm{Cd}]+[\mathrm{Sn}]+[\mathrm{V}]+[\mathrm{Cr}]+[\mathrm{Mn}]+[\mathrm{Co}]+[\mathrm{Ni}]+[\mathrm{Cu}]+} \\ & {[\mathrm{Zn}]+[\mathrm{As}]+[\mathrm{Se}]+[\mathrm{Pb}]+[\mathrm{Sc}]+[\mathrm{P}]+\left[\mathrm{Na}^{+}\right]} \end{aligned} \end{aligned} $ | (4) |
| $ [其他]=\mathrm{PM}_{2.5}$ 质量浓度 $-([\mathrm{OM}]+$ $\left[\mathrm{NO}_3^{-}\right]+\left[\mathrm{SO}_4^{2-}\right]+\left[\mathrm{NH}_4^{+}\right]+[\mathrm{EC}]+\left[\mathrm{Cl}^{-}\right]+[地壳物质]+[微量元素]） $ | (5) |
| $ \mathrm{PM}_{2.5}$ 组分重构质量浓度 $=[\mathrm{OM}]+\left[\mathrm{NO}_3^{-}\right]+\left[\mathrm{SO}_4^{2-}\right]+\left[\mathrm{NH}_4^{+}\right]+[\mathrm{EC}]+\left[\mathrm{Cl}^{-}\right]+[地壳物质]+[微量元素] $ | (6) |
式中：[OM]——有机物质量浓度，μg/m3；[NO3-]——硝酸盐质量浓度，μg/m3；[SO42-]——硫酸盐质量浓度，μg/m3；[NH4+]——铵盐质量浓度，μg/m3；[EC]——元素碳质量浓度，μg/m3；[Cl-]——氯盐质量浓度，μg/m3；[地壳物质]——地壳物质质量浓度，μg/m3；[微量元素]——微量元素质量浓度，μg/m3。
监测组分数据进行重构后的质量浓度均值与监测ρ(PM2.5)均值的比值为0.754 8，二者决定系数(R2)为0.855 9，具体见图 2。
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图 2 监测组分数据重构值与ρ(PM2.5)的相关性 |
由图 2可见，二者具有较好的线性，监测组分数据符合质控标准。
1.2.2 数据分析方法本研究采用正矩阵因子分解模型[14](PMF)对德阳市冬季PM2.5来源进行解析，该模型假设受体点监测的污染物环境浓度是不同污染源排放的各污染物组分的线性加和，基于受体点的大量观测数据，运用最小二乘法估算污染源的组成及贡献率。PMF计算公式如下：
| $ x_{i j}=\sum\limits_{k=1}^p g_{i k} f_{k j}+e_{i j} $ | (7) |
式中：xij——样本i中物种j的质量浓度，μg/m3；gik——因子k对样本i的贡献；fkj——物种j在因子k中的百分数；eij——样本i中物种j的残差；p——因子总数。通过比对不同的PMF源谱，确定PM2.5的来源及源贡献率。
1.2.3 不确定度(UNC)计算(1) 正常数据：根据美国环境署发表的EPA5.0指导手册[15]，对于获取的正常数据，采用以下公式计算其不确定度：
| $ \mathrm{UNC}=\sqrt{(\mathrm{EF} \times \mathrm{Conc})^2+(0.5 \times \mathrm{MDL})^2} $ | (8) |
式中：EF——误差比例分数，通常取值5%~20%[16]；Conc——组分质量浓度，μg/m3；MDL——方法检出限。
(2) 异常数据：在使用PMF源解析时需要对原始数据进行处理。异常值通常分为以下几种情况：一是对于检测中低于检出限的非零值，采用以下公式计算浓度及不确定度：
| $ x_{i j}=\frac{1}{2} \times \mathrm{MDL}_{i j} $ | (9) |
| $ \mathrm{UNC}_{i j}=\frac{5}{6} \times \mathrm{MDL}_{i j} $ | (10) |
式中：xij——样本i中物种j的质量浓度，μg/m3；MDLij——样本i中物种j的检测限；UNCij——样本i中物种j的不确定度值。
二是对于监测数据中的零值，采用PMF模型零值处理办法处理(表 2)。
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表 2 PMF模型零值处理办法 |
数据采集期间，德阳市空气质量优良天数为36 d，占比61%；轻度污染13 d，占比22.0%；中度污染8 d，占比13.6%；重度污染2 d，占比3.4%。ρ(PM2.5)日平均值范围为20~156 μg/m3，平均质量浓度为73.4 μg/m3。对监测数据进行质量重构后各组分质量浓度及在颗粒物中的占比分布见图 3。由图 3可见，德阳市冬季PM2.5主要以有机物和二次无机盐(硝酸盐、硫酸盐、铵盐)构成，占比分别为31.5%和28.4%，质量浓度分别为20.7和18.7 μg/m3；其他各组分占比及浓度排序大小依次为地壳元素(5.1%，3.4 μg/m3)＞元素碳(4.9%，3.2 μg/m3)＞微量元素(2.4%，1.6 μg/m3)；此外，未监测到的其他物质占比26.2%，质量浓度为17.3 μg/m3。
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图 3 PM2.5各组分质量浓度及占比分布 |
1、2月份ρ(PM2.5)及其组分占比情况见表 3。由表 3可见，2月份ρ(PM2.5)明显低于1月份，除氯盐占比较大幅度下降，微量元素和元素碳小幅度下降外，整体组分构成未表现出明显的特征差异。
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表 3 1、2月份ρ(PM2.5)及其组分占比情况 |
ρ(PM2.5)及其组分时间序列见图 4。由图 4可见，1、2月份轻度及以上污染频发，尤其是1月份出现重度以上污染[ρ(PM2.5)≥250 μg/m3]，而ρ(PM2.5)的升高受到各组分的同步升高影响，说明与扩散条件差导致的污染累积有关。另外，1月22日是除夕夜，氯盐和硫酸盐质量浓度显著升高，推测应与烟花爆竹的燃放和生物质燃烧有关。
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图 4 ρ(PM2.5)及其组分时间序列 |
SO42-和NO3-作为大气中重要的2种水溶性无机离子，其来源主要包括污染源的一次排放和气态污染物的二次转化生成，冬季低温高湿环境更容易导致气态污染物二次转化，更加有利于PM2.5生成[17]。通过判断硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)进一步分析二次无机盐生成能力。NOR、SOR计算公式如下：
| $ \mathrm{SOR}=\frac{n\left(\mathrm{SO}_4^{2-}\right)}{n\left(\mathrm{SO}_4^{2-}\right)+n\left(\mathrm{SO}_2\right)} $ | (11) |
| $ \mathrm{NOR}=\frac{n\left(\mathrm{NO}_3^{-}\right)}{n\left(\mathrm{NO}_3^{-}\right)+n\left(\mathrm{NO}_2\right)} $ | (12) |
式中：n(SO42-)——SO42-的物质的量，mol；n(SO2)——SO2的物质的量，mol；n(NO3-)——NO3-的物质的量，mol；n(NO2)——NO2的物质的量，mol。
研究证明，SOR和NOR＞0.1时，大气中SO2和NOX二次转化速率更高[18]。ρ(PM2.5)、ρ(NOX)、ρ(SO2)、SOR、NOR时间序列见图 5。
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图 5 ρ(PM2.5)、ρ(NOX)、ρ(SO2)、SOR、NOR时间序列 |
硫酸盐、硝酸盐质量浓度时间序列见图 6。
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图 6 硫酸盐、硝酸盐质量浓度时间序列 |
由图 5、图 6可见，德阳市冬季日小时SOR、NOR均＞0.1，SO2和NOX二次转化速率较高。其中，SOR在0.32~0.44之间，全天均处于高位水平；硫酸盐质量浓度在11：00—13：00处于全天的峰值水平，同期SOR降低至一天中最低水平，但ρ(SO2)上升至10 μg/m3以上，该时段硫酸盐质量浓度的升高与前体物的增加有关。NOR为0.15~0.27，NOR在03：00—05：00和10：00—15：00呈现上升趋势，14：00—17：00处于一天中的最高水平；前体物ρ(NOX)与NOR整体呈现负相关性，在夜间至上午呈现累积的趋势；硝酸盐质量浓度升高时段为04：00—06：00、11：00—12：00、17：00—18：00，04：00—06：00和17：00—18：00，硝酸盐浓度升高主要受NOR和ρ(NOX)同步升高影响，11：00—12：00的峰值主要由于ρ(NOX)在09：00—10：00处于一天中的峰值，在11：00—12：00氧化能力增强后导致硝酸盐大量生成。综上，判断德阳市PM2.5中硫酸盐质量浓度的升高主要受前体物ρ(SO2)的升高影响，硝酸盐质量浓度的升高受前体物NOX和大气氧化能力的共同影响。从管控的角度来看，需关注本地SO2和NOX的排放，其中SO2重点关注时段为11：00—13：00，NOX重点关注时段为09：00—10：00。
2.3 OC、EC来源分析OC、EC来源可以从其比例上判定，EC主要来自燃烧源且EC属于惰性物质，可以作为燃烧源产生OC的示踪物，通过相关性分析可以初步估计OC、EC的污染来源[19]。除此之外，大气颗粒物ρ(OC)/ρ(EC)的研究结果表明，燃煤排放比值为1.1~1.5，机动车排放比值为4.1，生物质燃烧排放比值为60.3[19]。另外ρ(OC)/ρ(EC)最小比值法常用于判断OC、EC一次来源和二次来源的比例，ρ(OC)/ρ(EC)最小比值法计算公式如下：
| $ \rho\left(\mathrm{OC}_{\text {sec }}\right)=\rho\left(\mathrm{OC}_{\text {tot }}\right)-\rho\left(\mathrm{OC}_{\mathrm{pri}}\right) $ | (13) |
| $ \rho\left(\mathrm{OC}_{\mathrm{pri}}\right)=\rho(\mathrm{EC}) \times[\rho(\mathrm{OC}) / \rho(\mathrm{EC})]_{\min } $ | (14) |
式中：ρ(OCsec)——二次有机碳质量浓度，μg/m3；ρ(OCpri)——一次有机碳质量浓度μg/m3；ρ(OCtot)——总有机碳测定质量浓度，μg/m3；[ρ(OC)/ρ(EC)]min——一次排放源的ρ(OC)/ρ(EC)最小比值。
ρ(OC)和ρ(EC)相关性分析见图 7。由图 7可见，ρ(OC)和ρ(EC)在冬季具有较好的线性关系，1月和2月的决定系数(R2)分别为0.720 5和0.749，相关性显著，且经过计算，1月ρ(OCsec)在ρ(OC)的占比为37.2%，2月ρ(OCsec)在ρ(OC)的占比为34.2%，说明OC主要伴随EC来源于燃烧源的贡献。1月与2月ρ(OC)/ρ(EC)分别为3.5和4.3，结合散点分布，冬季OC、EC排放以移动源为主，部分时段还应存在生物质燃烧和燃煤的影响。
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图 7 ρ(OC)和ρ(EC)相关性分析 |
对德阳市冬季PM2.5进行源解析，通过选取不同因子数量和多次迭代运行PMF，最终解析出7个和特定排放源相关的因子的来源以及贡献率。当PMF模型的鲁棒值[Q(Robust)]和真值[Q(True)]的比例＜1.5时，证明其结果是可信的[20]，在本研究中，[Q(Robust)/Q(True)]值为0.88，说明其结果是可信的。PMF模型解析结果见图 8(a)—(g)。PM2.5中各组分来源的因子贡献率见图 9。
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图 8 PMF源解析谱图 |
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图 9 PM2.5各组分来源的因子贡献率 |
由图 8可见，因子1中特征元素为砷、铅、锰、钙、硒。砷、硒、铅主要来源于燃煤过程，锰、钙主要来源于土壤和燃煤[21]，硫酸盐很大一部分来源于煤的燃烧，结合冬季取暖需要，燃煤量增加且附近有工业园区和住宅区，所以将因子1归结为固定燃烧源，其贡献率为11.0%。
因子2中铬、镍、锰、铁、铜等元素占比较高。镍元素大部分的贡献来源于金属冶炼、燃油和燃煤[22]，铜、铁、锰主要来源于金属冶炼，铬主要来源于燃烧源[23]，考虑到监测点位周围的工业园区，所以因子2可以认为是工业生产直接一次排放，其贡献率为5.7%。
因子3中占比较高的成分为有机碳、元素碳。因子3中ρ(OC)/ρ(EC)值为3.72，在机动车排放范围内，结合冬季机动车流量大以及监测点位周围运输车辆频繁的特征[24]，将因子3定位为移动源，其贡献率为27.1%。
因子4中特征元素为钡、钾、铜、铅。钡元素由土壤、烟花爆竹燃放、机动车尾气排放，钾主要来源于生物质燃烧和烟花爆竹燃放，铜主要来源于烟花爆竹、工业冶炼、燃油燃烧，铅主要来源于燃烧源[25]，结合春节与元宵节均在冬季的特点，将因子4定义为烟花爆竹，其贡献率为2.3%。
因子5中占比较高的元素为硅和钙。硅主要来源于土壤扬尘，钙主要来源于建筑扬尘和土壤扬尘[26]，德阳市及其周围城市作为工业城市，在冬季扬尘增加，因此将因子5定义为扬尘源，其贡献率为4.6%。
因子6中氯盐、元素碳占比较高，此外，贡献了较多的钾。氯离子由汽车尾气、土壤、海盐和生物质燃烧排出，钾主要由生物质燃烧排出，结合监测点位周围有生物质燃烧情况，将因子6定义为生物质燃烧，其贡献率为11.3%。
因子7中占比较高的成分为硝酸盐、硫酸盐、铵盐，主要是因为德阳市冬季气候条件和前体物的排放导致大气中生成大量气溶胶，因此将因子7定义为二次气溶胶，其贡献率为38.0%。
综上分析，德阳市冬季PM2.5成分主要有以下来源，分别为二次气溶胶(38.0%)、移动源(27.1%)、生物质燃烧(11.3%)、固定燃烧源(11.0%)、工业生产(5.7%)、扬尘源(4.6%)、烟花爆竹(2.3%)。德阳市冬季二次气溶胶占比最高，虽然不是直接排放，但是研究其生成机理以及控制其前体物的排放至关重要，同时应根据其反应机制控制其化学反应中其他物质的排放。移动源排放为一次排放源贡献率最高的，这与德阳市近几年车辆迅速增加有关，且与冬季空气流通性差有关。由于工业生产优化转型，燃煤和工业排放相对较小。因为冬季特殊节日的原因，导致PM2.5中有一部分由烟花爆竹贡献，因此，应在节假日加强烟花爆竹燃放管控。
2.5 贡献源分布情况德阳市冬季风向、风速示意见图 10。由图 10可见，德阳市冬季主导风向为东北风，风速集中在1.5 m/s以下，平均风速为1.2 m/s，静风频率为22.1%，静稳天气较多，整体扩散条件不利，颗粒物易于累积，形成污染天气。
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图 10 德阳市冬季风向、风速示意 |
德阳市冬季污染源空间分布结果见图 11(a)—(f)。由图 11可见，固定燃烧源与工业排放多出现在低风速条件下，这与当地企业多分布在这一区域有关，如中国第二重型机械集团公司、四川兴天元钢桥有限公司等。应加强周围企业排放管控，减少颗粒物超标排放。移动源在西风条件下贡献较少，其他风向条件下贡献较多，这与站点所处位置(主要与东部、南部和北部主要交通干道交界，如华山路、嘉陵江路等)和交通管理措施有很大的关系，应加强重点道路的交通管制。扬尘源高值主要出现在风速＞2.5 m/s时，风力较大时易受到本地道路扬尘、建筑扬尘和施工扬尘的影响，另外也应与外部沙尘的输送有关，应协作加强本地扬尘治理。生物质燃烧主要出现在西风条件下，因此应加强西部城乡结合地区生物质燃烧管控。春节期间烟花爆竹大量集中燃放，主要来源于西部城乡结合区和部分城区，应在节假日严格控制烟花爆竹的燃放。
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图 11 德阳市冬季污染源空间分布 |
德阳市冬季1—2月平均风速低，静稳天气较多，整体不利于污染物的扩散；PM2.5污染天数为23 d，优良天气天数为36 d。德阳市冬季PM2.5成分组成以有机物、硫酸盐、硝酸盐和铵盐等物质为主。其中OC主要伴随EC来源于燃烧源的贡献，这与德阳市近些年车辆数量大幅度上升有关；硫酸盐、硝酸盐和铵盐主要来自气态污染物的二次转换生成，与前体物SO2和NOX二次转化速率较高有关，高浓度的前体物促进二次无机盐大量生成。
德阳市PM2.5污染来源涉及二次气溶胶、移动源、固定燃烧源、生物质燃烧、烟花爆竹、扬尘源和工业生产。其中以二次气溶胶贡献最高(38.0%)；一次源中以移动源和固定燃烧源贡献最高；特殊节日如春节、元宵节烟花爆竹燃放也是重要的污染来源；另外扬尘源、生物质燃烧源和工业生产排放源的贡献不容忽视。
从管控的角度来看，德阳市冬季应重点加强移动源的管控，采取重点道路限行、绕行措施，施行源头治理、绿色出行等措施；强化企业、大型燃煤锅炉的废气排放监管，实现新能源的替代优化，做到SO2和NOX的有效减排，确保污染从源头进行管控，减少二次气溶胶对于PM2.5的影响。另外，需加强禁烧禁燃的宣传，重点节假日明确烟花爆竹的禁燃地点和时间，最大程度降低烟花爆竹燃放对大气PM2.5的影响。
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