2025, Vol. 17 
2. 中国气象局沈阳大气环境研究所，辽宁 沈阳 110166;
3. 阜新市生态环境监测中心，辽宁 阜新 123000
2. Institute of Atmospheric Environment, China Meteorological Administration, Shenyang, Liaoning 110166, China;
3. Fuxin Ecological Environment Monitoring Center, Fuxin, Liaoning 123000, China
近年来，全国各地污染防治攻坚战取得重大进展，生态环境状况持续改善。在污染源排放量没有变化的情况下，气象条件与城市空气质量关系十分密切，会直接影响空气质量的好坏。目前，相关学者分别围绕空气质量的分布特征[1-2]、大气污染物浓度变化[3-5]以及相关气象因素[2-4]等方面展开大量研究。诸如长江三角洲北部的宿州，冬季有49%的天数超过国家二级标准，并源解析出冬季大气细颗粒物(PM2.5)主要有6大类[6]。西北地区的省会城市2017—2021年污染物浓度有所下降，以西安和兰州最为明显，大气污染物浓度具有明显的季节变化特征：PM2.5、可吸入颗粒物(PM10)、一氧化碳(CO)、二氧化硫(SO2)和二氧化氮(NO2)浓度均在冬季最高，且气象条件对污染物浓度的影响存在城市化差异[7]。占青等[8]基于Kolmogorov-Zurbenko滤波法评估得出，京津冀区域在2015—2021年，PM2. 5和PM 10年均质量浓度分别下降5.07和8.10 μg/m3，污染天数比例分别下降31%和23%。风速、日照时数和相对湿度是影响PM2.5污染的主导气象因素。东北地区出现污染天气主要是由于区域污染物的输送、局地和周边秸秆焚烧以及冬季燃煤产生的大量气溶胶叠加所致[9-13]。此外，在一些特殊天气条件下，上游地区(华北地区)污染物的输送也会造成东北地区大气污染的出现[14-15]。另外，在污染物对大气环境的影响程度、潜在源区、污染物的快速增长及输送等方面也取得了不少进展[16-18]。上述研究成效显著，其成功案例和方法可以为其他地市级的相关研究提供借鉴。
沈阳中部城市群是辽宁省乃至东北地区面积最大、发展程度最高的经济核心区，在文化、交通等方面都具有重要地位。因此，相关研究也主要集中在此，研究内容涉及霾的天气形势[19]、成因[20]、颗粒物浓度变化与气象因子的关系[21]以及重污染过程中气象条件的影响机理[22-23]等。截至目前，鲜有学者对辽宁西北部的大气污染问题展开相关研究，辽宁西北部是中国重要的工业基地和粮食产区，其大气污染问题主要包括颗粒物、SO2、氮氧化物、挥发性有机物污染和沙尘天气的影响。本研究以辽宁西北部的代表城市阜新市(42.01°N，121.65°E)为研究对象，在不考虑源排放和化学反应等因素的前提下，探讨大气污染物浓度与气象因素的关系。“十三五”期间，阜新市空气中PM2.5污染改善效果仍不理想，ρ(PM2.5)虽从“十二五”末期的47 μg/m3降至2020年的36 μg/m3，但仍超过国家二级标准，超标天数中作为首要污染物占比为44.3%，同时臭氧(O3) 污染逐年加重，超标天数中作为首要污染物占比由2015年的6.8%上升至2020年的48.6%。因此，此项研究可为今后建立环境预报模型，提高环境预报业务提供技术保障。
1 研究方法 1.1 监测点位阜新市共有5个国家监测站(国控站)，分别是：工业园区站、玉龙新城站、长青街站、东苑站和农业园区站。阜新市环境空气质量监测点位分布和其5个行政区分布示意见图 1(a)(b)。
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图 1 阜新市环境空气质量监测点位分布和其5个行政区分布示意 |
工业园区周边以机械加工和汽车销售为主，污染主要是受燃煤、扬尘及机动车尾气排放影响；农业园区污染主要是由农村散煤燃烧和食品加工导致；长青街、东苑和玉龙新城以居民住宅和道路交通为主，污染多来源于燃煤、海州露天矿坑自燃、扬尘及机动车尾气排放影响。5个站点所在行政区均属于细河区。细河区是全市的政治、经济、文化和教育中心，市委市政府、辽宁工程技术大学与玉龙新城均坐落在该辖区内。故本研究所用的阜新市污染物浓度及空气质量指数(AQI)数据采用上述5个站点的平均值来代替，其完全可以代表全市的大气污染情况。
1.2 数据来源2016—2020年5个国控站的PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3质量浓度日均值数据来自阜新市生态环境监测中心。同时段的气压、气温、相对湿度、风速数据以及当日08：00—次日08：00的降雨量数据均来自辽宁省阜新蒙古族自治县气象局。
AQI采用2012年环保部门颁布并实施的《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633—2012)[24]，AQI等级划分见表 1。对阜新市逐日污染物浓度、AQI和气象资料按照时间节点进行算数平均，研究年、季节和月变化特征。用皮尔森(Pearson)相关系数法对污染物与各气象因子进行相关性分析，使用t检验来验证Pearson相关系数的显著性。季节按照春季(3—5月)、夏季(6—8月)、秋季(9—11月)、冬季(12月至次年2月)划分。
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表 1 AQI等级划分 |
2016—2020年阜新市空气质量等级年变化百分比见图 2。由图 2可见，2016—2020年阜新市空气质量在逐年改善。空气质量以良为主，良的天数占比为55.6%，优的天数占比为28.2%。轻度污染、中度污染和重度以上污染日数各占11.8%，3.1%和1.1%。2017年以来，优良天数比例逐年递减，2020年与2016年相比，优良天数比例下降5.2个百分点(表 2)，重度以上污染天数占比下降0.3个百分点。
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图 2 2016—2020年阜新市空气质量等级年变化百分比 |
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表 2 2016—2020年阜新市大气污染物质量浓度年平均值及优良天数比例变化① |
2016—2020年阜新市大气污染物浓度年平均值及优良天数比例变化见表 2。由表 2可见，ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(NO2)、ρ(CO)无显著变化趋势，ρ(SO2)显著下降，ρ(O3)显著上升。与2016年相比，2020年的ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(CO)年均值分别下降14.3%，21.8%，41.7%，12.5%和35%，ρ(O3)上升32.2%。主要原因是“十三五”期间，阜新市积极推进清洁能源建设，深入实施燃煤锅炉治理，推动重点行业污染治理升级，加强秸秆焚烧管控等多项举措的实施，使得阜新市大气污染防治成效显著，空气质量呈逐年改善趋势。
总体来说，2016—2020年阜新市空气污染属于煤烟加扬尘污染。主要污染物为PM2.5、PM10和SO2，但该类型污染所占比重逐年降低，特别是煤烟型典型污染物ρ(SO2)的下降趋势显著，平均年降幅8.3%。同时，污染物ρ(O3)逐年上升，平均年升幅6.4%。
2.2 AQI和大气污染物浓度月变化特征2016—2020年阜新市月AQI值为4月最高(90)，8月最低(55)。6—10月优良天数占比分别为77.4%，81.8%，96.8%，94%和88.9%，平均占比为87.8%，其中8月占比最高，空气质量最好，9月次之，6月和7月虽然占比较低，但未出现过重度污染天气，10月出现过1次重度污染天气。重度污染天气主要出现在11月至次年1月，分别占比2.0%，2.6%和3.2%；3月和4月也出现过重污染天气，分别占比为1.3%和0.7%。
2016—2020年阜新市大气污染物质量浓度月均值见图 3。由图 3可见，阜新市ρ(PM2.5)在1—3月和11—12月2个时期较高，6—9月相对较低，1月最高，为55.3 μg/m3，8月最低，为20.6 μg/m3，分布形态大体呈“U”型，与SO2和NO2类似；ρ(PM10)在4月达到峰值，为104.2 μg/m3，8月降至38.6 μg/m3后逐月升高；ρ(CO)在1月最高，5月最低；ρ(O3)在4—7月较高，其中6月最高，12月最低，分布形态呈倒“U”型。分析主要原因是，11月至次年1月，受采暖期燃煤量增加而带来污染物的排放量增加及不利气象条件较多等因素影响，ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(CO)相对较高；4月受外来输入性沙尘天气影响，ρ(PM10)出现超标峰值；6月由于气温高、光照强、降雨较少、空气湿度较小，大气中O3的前体物氮氧化物和CO会发生光化学反应，导致ρ(O3)迅速增加[25]，7—8月进入三伏天，降雨和湿度增加，ρ(O3)相对降低。
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图 3 2016—2020年阜新市大气污染物质量浓度月均值 |
2016—2020年阜新市空气质量等级季节变化百分比见图 4。由图 4可见，2016—2020年阜新市秋季空气质量最好，春季最差。春、夏、秋、冬季优良天数占比分别为78.2%，86.1%，89.5%，82.3%；轻度—中度污染天数占比20.9%，13.9%，9.7%，15.3%；重度以上污染天数占比0.88%，0，0.87%，2.7%。
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图 4 2016—2020年阜新市空气质量等级季节变化百分比 |
阜新市各污染物质量浓度的季节性变化也较明显(表 3)。由表 3可见，ρ(PM10)在春季最高，冬季次之，夏季最低；ρ(PM2.5)则在冬季最高，春季次之，夏季最低；ρ(SO2)、ρ(NO2)和ρ(CO)均表现为冬季最高，夏季最低；ρ(O3)在夏季最高，冬季最低。这一变化规律与北方中高纬度城市燃煤供暖等生产生活规律一致，采暖期煤烟污染相对增加，北方冬季和春季风沙较大，颗粒物污染增加，夏季降水量增多，对空气污染物有清除和冲刷作用，并且夏季绿化水平良好，绿色植物对颗粒物有一定的阻挡、滞留作用，从而降低颗粒物浓度。
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表 3 2016—2020年阜新市各季节大气污染物平均质量浓度 |
选取风速、气压、气温和相对湿度作为气象因子，分别研究大气污染物与气象因子的关系。并针对主要污染物在不同季节的变化特征，重点与气压、气温和相对湿度进行相关性分析。
风速大小是影响污染物扩散条件的重要因素之一，它对污染物的水平输送及稀释扩散起着重要作用。阜新市各污染物质量浓度与2 min平均风速相关性见表 4。
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表 4 阜新市各污染物质量浓度与风速相关性① |
由表 4可见，PM2.5、PM10、SO2、CO和O3与风速负相关，其中PM2.5、SO2、CO和NO2通过了0.01置信度的显著性检验。
不同风速下各污染物的质量浓度分布见图 5(a)—(c)。由图 5可见，ρ(PM2.5)在风速为1 m/s时最大，此时扩散条件不好，利于污染物的堆积；风速在2~5 m/s时，ρ(PM2.5)呈小幅降低，趋势不明显；当风速在6 m/s左右时，扩散条件明显转好，ρ(PM2.5) 明显降低，由于风速＞7 m/s的个例比较少，所以ρ(PM2.5)变化趋势不明显。ρ(PM10)变化则比较显著，风速较小的时候，ρ(PM10) 较大，当风速＞4 m/s时，地表沙尘扬起，空气中ρ(PM10)逐渐升高，当风速＞7 m/s时，ρ(PM10)达到最大。其余各污染物质量浓度均随着风速加大而降低(O3除外)。
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图 5 不同风速下各污染物的质量浓度分布 |
从Pearson相关性来看(表 5)，除秋季之外，ρ(PM2.5)、ρ(PM10)均与气压呈负相关。冬季ρ(PM2.5)与气压的相关系数绝对值最大，气压越高，ρ(PM2.5)越低。冬季多受冷高压控制，冷高压通常伴随晴好天气，风向以偏北风为主，垂直扩散条件较好。春季ρ(PM10)与气压的相关系数绝对值最大，冬季次之，与PM2.5类似，春季多低压系统，气温回升明显，风向以西南风为主，且大风日数较多，因此颗粒物浓度相对较大。ρ(O3)与气压均呈负相关，主要表现在季风气候条件下，气压越低，气温和湿度相比高压控制时要高，利于ρ(O3) 增加。
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表 5 2016—2020年阜新市首要污染物质量浓度与气压、气温和相对湿度的Pearson相关系数① |
由表 5可见，ρ(PM2.5)与气温在春、秋季呈负相关，在夏、冬季呈正相关。春、秋季主要受季风影响，阜新春季多西南大风，同时气温升高，上升运动加强，混合层高度一般较高，ρ(PM2.5)稀释和输送速度加快；冬季，大气以下沉运动为主，层结稳定，白天地面气温升高说明冷空气势力较弱，和强冷空气相比，弱冷空气清除污染物浓度的能力也较弱；夏季，由于气温升高引起气体扩散加快，利于污染物浓度的二次反应，从而造成浓度升高。ρ(PM10)与气温只在秋季呈负相关性，春、夏和冬季呈正相关，原因和PM2.5类似。ρ(O3)在4个季节与温度表现出显著的正相关，这主要由于O3产生量与气温呈正相关，尤其是光照较强时，因此ρ(O3)与气温的相关性在冬季最小。从浓度值变化来看，气温对除O3外的污染物影响普遍接近一致[图 6(a)—(c)]，主要表现在气温＜5 ℃时，污染物浓度较高，随着温度升高，污染物浓度在波动中呈减小的趋势。
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图 6 不同气温条件下各污染物的浓度分布 |
ρ(PM2.5)与相对湿度在四季均呈正相关，冬季相关性最显著(表 5)。四季变化规律接近一致，当相对湿度＜80%时，一般不产生降水，随着湿度逐渐增加，颗粒物的二次生成作用较强，进而导致ρ(PM2.5)增加[26]。当相对湿度＞80%时，降水容易形成，并对污染物产生冲刷沉降，清除作用较为明显。ρ(PM10)只有在夏季与相对湿度呈负相关，由于夏季降水较多，空气相对湿度增大，不利于出现沙尘天气。整体表现为当相对湿度＜60%时，呈正相关，相对湿度＞60%，呈负相关。除ρ(O3)变化不明显之外，其余污染物的浓度在湿度增大的过程中均变大，当达到80%后，污染物浓度呈下降趋势，具体见图 7(a)—(c)。
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图 7 不同相对湿度条件下各污染物的浓度分布 |
无降水时，大气主要通过重力沉降和湍流输送作用清除污染物，有降水时，降水则是清除污染物的主要因素之一，降水既对大气污染物起着清除和冲刷作用，又可降低气态污染物向二次颗粒物转化的速率[27-29]。2016—2020年阜新市共有297个降雨日，33个降雪日，本研究中分别对比了降雨日、降雪日和无降水日各污染物质量浓度的变化(表 6)。结果表明，和无降水日相比，降雨日的各污染物质量浓度均有不同程度的下降(O3除外)，尤其是ρ(PM10)下降最明显；降雪对各污染物浓度的清除作用则不明显，相反浓度比无降水日还高，主要原因是降雪日样本较少，降雪量也较小，小雪占比82%，由于吸湿增长效应，污染物浓度增加，降雪发挥的清除作用较差。
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表 6 阜新市降雨、降雪日和无降水日各污染物质量浓度日均值 |
结合降雨量级，分析了污染物浓度的变化趋势，具体见表 7。由表 7可见，除了CO和O3，其余几项污染物质量浓度均在小雨时达到最高，由于小雨时可能存在逆温现象，导致空气层结稳定，不利于污染物的扩散和清除，随着雨量逐渐增大，浓度反而减小。其中，ρ(PM2.5)、ρ(PM10)和ρ(NO2)下降趋势较为显著。大雨及以上量级对SO2的清除效果还会受到降雨持续时间、ρ(SO2)、大气中氧化剂的浓度以及地形等条件的影响，还需要未来开展更深入的研究来确定。
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表 7 阜新市不同降雨量级与各污染物质量浓度日均值 |
(1) 2016—2020年阜新市空气质量总体以良为主，占比为55.6%。秋季空气质量最好，优良天数占89.5%。1月是重度污染出现天数最多的月份，占比3.2%。2016—2020年阜新市各项污染物浓度均呈逐渐下降趋势，但ρ(O3)逐年上升，年均升幅6.4%。ρ(PM2.5)和ρ(PM10)分别在1月和4月达到峰值，ρ(O3)在6月达到峰值，这和气候背景、采暖期以及相关治理措施等因素密不可分。
(2) 风速与PM2.5、PM10均呈负相关，相关系数分别为-0.055和-0.061；气压与PM2.5和PM10在冬季和春季的负相关性最大，相关系数分别为-0.260和-0.299；气温在春季与O3的正相关性最高，相关系数为0.635，秋季次之，相关系数为0.628。
(3) 降雨对各污染物有清除作用，对PM10清除效果最好，清除效果与降雨量级成正比。相对湿度在冬季与PM2.5、PM10的正相关性最大，相关系数为0.553和0.462。可以选取相对湿度80%作为大部分污染物的阈值，PM10的阈值选取60%。
(4) 根据气象因子与污染物的相关性分析结果，在今后本地的环境预报业务中，可以重点考虑风速、气压、气温和相对湿度，当风速较小、相对湿度较大，同时地面处于较弱的气压场时，再结合本地季节与气候特点进行综合分析，为建立环境预报模型提供依据。
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