2025, Vol. 17 
2. 陕西省环境介质痕量污染物监测预警重点实验室，陕西 西安 710054
2. Key Laboratory of Monitoring and Early Warning of Trace Pollutants in Environmental Media of Shaanxi Province, Xi'an, Shaanxi 710054, China
挥发性有机物(VOCs)作为臭氧(O3)和颗粒物的主要前体物，对环境和人类健康的危害较大。大量研究表明，人群长期暴露在毒性VOCs中，会对身体健康造成明显的危害[1-8]。例如，长期接触苯会导致骨髓增生异常综合征、血液系统疾病、白血病等，也有越来越多的研究证明苯乙烯、甲苯和二甲苯对中枢神经系统、呼吸系统、肝脏、肾脏和生殖系统等具有不利影响[8-10]。VOCs物种较多，来源也十分复杂，城市大气中的VOCs主要来源于尾气排放、有机溶剂、化石燃料燃烧等[11-12]。不同地区大气中VOCs浓度受产业结构、能源结构、机动车保有量、气候特征及人口数量差异等多种因素影响。作为生成O3的关键物种，VOCs中的烷烃、烯烃及芳香烃具有较强的活性，并且其氧化过程中容易产生一些低挥发性有机物，形成二次有机气溶胶(SOA)[11, 13-14]。目前，国内针对经济发达、人口密集的地区(长三角、珠三角、京津冀等区域)的各类工业园区VOCs浓度及其时空分布、光化学反应活性、来源及对人体健康危害等方面做了大量的研究工作[1, 15-16]。
西咸新区作为首个以创新城市发展方式为主题的国家级新区，也是省市共建大西安的重点区域，地处汾渭平原腹部。近年来，随着城镇化、工业化进程的不断加快，O3和细颗粒物(PM2.5)污染形势也愈加严峻，受能源结构、产业结构及气候特征等影响，其秋、冬季生物质、散煤燃烧等问题突出，各类工艺过程源等也是其大气VOCs的主要来源，但是缺少各类污染源对VOCs组分的定量贡献及对人体健康的风险影响评价方面的研究。为了摸清西咸新区VOCs污染特征及对人体健康的影响，本研究对西咸新区秋、冬季VOCs进行了观测研究，并评估了其中毒性组分对人群健康的风险，旨在为改善该区域环境空气质量，防控人群环境健康风险提供技术支撑。
1 样品采集与分析方法 1.1 监测地点与时间、频次及数据监测地点位于陕西省西咸新区泾河大道(108.948° E，35.5° N)，周边以居民和工业混合区为主，监测数据能够客观反映西咸新区环境空气中VOCs浓度水平和变化情况。监测时间为2021年10月1日—12月10日(秋季：10月1日—11月14日，冬季：11月15日—12月10日)，监测频次为1 h；在监测时段内，共计采集了95种VOCs组分数据，包括29种烷烃，9种烯烃，17种芳香烃，24种卤代烃，15种含氧挥发性有机化合物(OVOCs)和1种炔烃，采集数据量为86 986个。
1.2 分析方法与质控VOCs监测采用TH-300B型大气挥发性有机物连续监测系统(武汉市天虹仪表有限责任公司)。VOCs监测工作严格按照《环境空气挥发性有机物气相色谱连续监测系统技术要求及检测方法》《国家环境空气监测网环境空气挥发性有机物连续自动监测质量控制技术规定(试行)》等规范要求开展[17]。
1.3 数据分析与处理 1.3.1 正定矩阵因子分解法(PMF)模型利用美国国家环保局(US EPA)的PMF模型(5.0版)，输入VOCs监测数据与数据相关的不确定度，通过分析各VOCs组分的变化规律识别出主要的VOCs排放源，并计算各类排放源对大气中VOCs的贡献率[18]。
不确定度主要参考《EPA PMF 5.0使用手册》规定的不确定度计算方法[19]，具体计算公式及公式选择详见参考文献[11]。
1.3.2 羟基自由基损失率(LOH)计算方法为了评估不同VOCs物种的光化学反应性，基于羟基自由基损失率的VOCs反应性的计算过程详见参考文献[16]，其中VOCs与羟基自由基反应的速率系数(KVOCi)值来自Carter[20]在2010年的研究。
1.3.3 臭氧生成潜势(OFP)计算方法为了评估不同VOCs物种对臭氧生成潜势(OFP)的贡献，本研究利用Carter[21]提出的最大增量反应活性(MIR)计算各物种的OFP，详细计算公式见参考文献[2]。
1.3.4 气溶胶生成潜势(AFP)计算方法气溶胶是PM2.5的重要组成部分，VOCs是气溶胶生成的重要前体物质，评估不同VOCs组分的气溶胶生成潜势对于VOCs管控意义重大。AFP依据Grosjean[22]的烟雾箱实验进行计算，具体计算公式见参考文献[23]。
1.3.5 健康风险评估方法采用US EPA和国际癌症研究机构(IARC)推荐的方法评估非致癌风险及致癌风险[24]，并结合中国人群的呼吸暴露习惯，进一步完善了其计算方法[24-25]。将EPA发布的187种有害空气污染物与本研究监测的VOCs组分对比后，确定并选取了26种毒性污染物(以下统称“毒性VOCs”)开展健康风险评估，共考虑了26种非致癌物种和10种致癌物种。相关参数采用US EPA和国际癌症研究机构综合风险信息系统(IRIS)数据库中的推荐值及加州环保署(Cal EPA)提供的推荐值，具体参数详见表 1。
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表 1 26种毒性VOCs的IUR和RfC |
暴露浓度(EC)计算公式如下：
| $ \mathrm{EC}=\frac{\mathrm{CA} \times \mathrm{ET} \times \mathrm{EF} \times \mathrm{ED}}{\mathrm{AT}} $ | (8) |
式中：EC——暴露质量浓度，μg/m3；CA——环境空气中VOCs质量浓度，μg/m3；ET——暴露时间(中国成年人的平均户外暴露时间为253 min/d)；EF——暴露频率(365 d/a)；ED——暴露持续时间(中国人平均预期寿命，75 a)；AT——平均时间(75×365×24×60 min)。
致癌风险(LCR)计算公式如下：
| $ \mathrm{LCR}=\mathrm{EC} \times \mathrm{IUR} $ | (9) |
式中：IUR——吸入单位风险，m3/ μg。
非致癌风险(HQ)计算公式如下：
| $ \mathrm{HQ}=\frac{\mathrm{EC}}{\mathrm{RfC}} $ | (10) |
式中：RfC——化合物的吸入参考质量浓度，μg/m3。
2 结果与分析 2.1 VOCs的浓度特征 2.1.1 总体情况本研究对29种烷烃，9种烯烃，17种芳香烃，24种卤代烃，15种OVOCs和1种炔烃，共计95种VOCs的逐时浓度进行计算分析。西咸新区秋、冬季VOCs的体积分数均值及范围见表 2。由表 2可见，对秋季VOCs贡献最大的物种为OVOCs和烷烃；冬季的污染情况较秋季更为严重，冬季VOCs各组分体积分数均高于秋季，其中升高幅度最大的是芳香烃和卤代烃，分别较秋季偏高87.22%，90.55%。
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表 2 西咸新区秋、冬季VOCs体积分数均值及范围 |
西咸新区26种毒性VOCs涉及烷烃、烯烃、卤代烃及OVOCs等不同类别，其秋、冬季平均质量浓度见表 3。由表 3可见，冬季毒性VOCs的平均质量浓度是秋季的8.8倍。间/对-二甲苯、1，2-二氯丙烷、邻二甲苯对秋季毒性VOCs的质量浓度贡献较高。甲苯、甲基丙烯酸甲酯、1，2-二氯丙烷对冬季毒性VOCs的贡献较高，占比分别为35.51%，24.76%，16.44%；芳香烃在冬季毒性VOCs中占比最高(44.84%)。
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表 3 西咸新区秋、冬季26种毒性VOCs的平均质量浓度 |
从秋、冬季对比来看，毒性VOCs中烷烃、烯烃、芳香烃、卤代烃在冬季的占比有所下降，OVOCs的占比有所上升；冬季卤代烃和芳香烃的质量浓度是秋季的6倍以上，烷烃的质量浓度是秋季的1.75倍。大气VOCs浓度的季节性变化与排放源的季节性差异、气象条件的变化及大气的光化学反应有关[26]。与冬季相比，西咸新区秋季的紫外辐射较为强烈，加之受到较高气温的影响，VOCs光化学反应较为剧烈；而冬季大气环境整体静稳，边界层较低，污染物容易累积，另外低温也减弱了光化学反应速率，降低了VOCs的消耗，均导致冬季VOCs质量浓度较高[27]。此外，二氯甲烷等卤代烃也会受到人为源排放如生物质燃烧、散煤燃烧等季节性因素的影响[27]。
2.2 羟基自由基损失率、臭氧生成潜势及气溶胶生成潜势对具有MIR系数的85种VOCs及有KVOCi系数的34种VOCs进行OFP、LOH统计分析。结果表明，从秋季来看，虽然烷烃是对秋季VOCs浓度贡献最大的组分，但其对OFP的贡献均较低，这主要是由于大气中烷烃的光化学反应活性较低，和大气中羟基等自由基的光化学反应速率缓慢，O3生成能力也相对较弱，对OFP的贡献相对较小[28]。这一结果表明，限制和减少烷烃的排放对于控制和缓解西咸新区O3污染的效果并不明显。相对而言，烯烃对VOCs的贡献占比并不高，但是其具有较高的光化学反应活性，与羟基自由基等发生反应的速率更快并且相对容易，因此，烯烃对OFP的贡献更高[29]。烯烃主要来源于机动车尾气和燃烧源等排放，因此，对于机动车尾气和燃烧源排放的管控可以有效控制和缓解西咸新区秋季O3污染问题。从冬季来看，对冬季VOCs浓度贡献较高的组分是芳香烃和烯烃，但是对冬季LOH贡献较高的组分是卤代烃和芳香烃，对OFP贡献较高的组分是OVOCs和卤代烃。
西咸新区秋、冬季LOH排名前十的VOCs组分见表 4、表 5。由表 4可见，对秋季LOH贡献前十的组分以OVOCs、芳香烃和烷烃为主，贡献最高的是丙酮，是工业中广泛使用的有机溶剂。由表 5可见，对冬季LOH贡献前十的组分以卤代烃和芳香烃为主，贡献最高的是顺-1，3-二氯丙烯，主要来源于化学原料和化学制品制造业。
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表 4 西咸新区秋季LOH排名前十的VOCs组分 |
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表 5 西咸新区冬季LOH排名前十的VOCs组分 |
对OFP贡献排名前十的VOCs组分表 6、表 7。由表 6、表 7可见，对秋季OFP贡献较高的组分以间/对-二甲苯及烯烃为主，对冬季OFP贡献较高的组分为甲基丙烯酸甲酯、顺-1，3-二氯丙烯、甲苯，主要来自各类工艺过程源，为降低其臭氧污染，须加强各重点行业重点物种的管控。
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表 6 西咸新区秋季OFP排名前十的VOCs组分 |
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表 7 西咸新区冬季OFP排名前十的VOCs组分 |
秋、冬季AFP排名前十的VOCs组分见表 8、表 9。由表 8、表 9可见，对AFP贡献较大的物种为芳香烃，其中对秋季AFP贡献最大的是间/对-二甲苯，占比达到49.2%，对冬季AFP贡献最大的是甲苯，占比为80.2%。因此，为控制西咸新区秋、冬季的颗粒物污染，应该将重点放在限制芳香烃的排放上，尤其是间/对-二甲苯、甲苯等排放量大的污染源的管控。
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表 8 西咸新区秋季AFP排名前十的VOCs组分 |
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表 9 西咸新区冬季AFP排名前十的VOCs组分 |
利用PMF模型对西咸新区VOCs的来源进行解析。选取了28种样本缺失较少、示踪意义明确的VOCs组分(包含23种毒性VOCs)进行模型计算，由于秋、冬季的VOCs来源较为一致，故将秋、冬季的监测数据共同进行解析。西咸新区秋、冬季VOCs污染来源解析结果及各污染来源的VOCs组分特征见图 1(a)—(d)和图 2。
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图 1 西咸新区VOCs污染来源解析因子 |
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图 2 西咸新区秋、冬季VOCs污染来源解析结果 |
由图 1可见，因子1中环己烷、乙酸乙烯酯、3-甲基己烷等质量浓度较高，这些物质在工艺过程中应用广泛；因子1中的乙酸乙烯酯在制鞋行业广泛应用，主要用于生产胶黏剂，粘合鞋底与鞋面等不同部件；根据2021年西咸新区大气污染源排放清单结果可知[30]，在化学原料和化学制品制造业中，胶黏剂的VOCs排放量仅次于化学原料制造，对VOCs的排放贡献较大。因此，将该来源识别为工艺过程源1，对于VOCs的贡献率为16.85%(图 2)。
因子2中甲基丙烯酸甲酯、苯乙烯、乙苯及芳香烃的质量浓度较高；芳香烃是有机涂料溶剂的主要成分，甲基丙烯酸甲酯在玻璃制造行业广泛应用，根据《西咸新区2021年大气污染源排放清单编制项目报告》结果可知[30]，西咸新区2021年玻璃制造行业的VOCs排放量在非金属矿物制品业中的占比达到了82.4%，故因子2也与工艺过程源有关，占总VOCs的33.61%(图 2)。
因子3中乙烯的质量浓度与贡献占比最高，结合排放清单，乙烯主要来源于散煤燃烧，故将此因子识别为散煤燃烧源，对VOCs的贡献率为17.34%(图 2)。
因子4中氯甲烷、二氯甲烷、丙烯醛及四氯化碳的占比较高，结合排放清单，氯甲烷主要来自生物质燃烧的排放，且卤代烃也是生物质燃烧的典型排放物种，故将其识别为生物质燃烧源，贡献率为32.21%[30-31](图 2)。
2.4 健康风险评估 2.4.1 污染物的健康风险评估本研究中，对26种毒性VOCs开展健康风险评估，包括26种毒性VOCs的非致癌风险评估及10种毒性VOCs的致癌风险评估。对于非致癌风险，当HQ>1，表示存在非致癌风险；HQ < 1，表示无非致癌风险，对人体健康无明显影响[32]；HQ >10-1表示可能存在潜在非致癌风险[33]。对于致癌风险，当LCR分别处于>10-4，10-5~10-4，10-6~10-5，< 10-6范围时，分别表示存在确定风险、较大可能风险、可能风险及低风险[34]。
观测期间，26种毒性VOCs的非致癌风险见图 3。由图 3可见，秋、冬季丙烯醛的HQ >1，冬季1，2-二氯丙烷的HQ >1，表明其具有非致癌风险，应予以重点关注。26种毒性VOCs秋季和冬季的HQ值之和(总非致癌风险)分别为1.63，4.50，冬季是秋季的2.8倍。秋季主要的非致癌风险来自丙烯醛，其非致癌风险为1.46，贡献率达到89.4%，其他毒性VOCs秋、冬季的HQ值均 < 10-1，表明其不存在非致癌风险。
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图 3 26种毒性VOCs的非致癌风险 |
10种毒性VOCs的致癌风险评估结果见图 4。由图 4可见，10种毒性VOCs秋季和冬季的LCR值之和(总致癌风险)分别是8.38×10-5，2.30×10-4，冬季是秋季的2.7倍。其中，二氯甲烷秋季的LCR值介于1.0×10-5~1.0×10-4之间，表明其具有较大可能风险，占秋季总致癌风险的90.2%；二氯甲烷冬季的LCR值>1×10-4，具有确定风险，占冬季总致癌风险的69.3%。其次，苯和四氯化碳在秋、冬季均具有可能致癌风险，四氯乙烯在秋季表现为可能风险，三氯乙烯在冬季表现为可能风险。1，3-丁二烯、乙苯、氯乙烯、1，2-二氯乙烷、1，4-二氯苯在秋、冬季的LCR值均 < 1.0×10-6，不存在致癌风险。
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图 4 10种毒性VOCs的致癌风险 |
总体而言，造成西咸新区秋季非致癌风险的主要物种是丙烯醛，造成冬季非致癌风险的主要物种是1，2-二氯丙烷，丙烯醛是重要的有机合成中间体[27]。造成致癌风险的主要物种是二氯甲烷(主要来自生物质燃烧)。降低大气中丙烯醛、二氯甲烷、1，2-二氯丙烷、苯、四氯化碳、四氯乙烯、三氯乙烯等VOCs的浓度对于降低西咸新区非致癌和致癌风险具有重要意义。
2.4.2 不同污染来源的健康风险利用PMF模型对西咸新区VOCs(28种组分，其中包含23种毒性VOCs)的来源进行解析，不同污染来源的非致癌和致癌风险及贡献占比见图 5(a)(b)。由图 5可见，就致癌风险而言，生物质燃烧源>工艺过程源2>工艺过程源1>散煤燃烧源；生物质燃烧源对致癌风险的贡献最高的原因在于它贡献了致癌风险较高的物质，如二氯甲烷、四氯化碳。而对于非致癌风险，生物质燃烧源依旧是最大的贡献源，对生物质燃烧源贡献较大的非致癌物质包括丙烯醛、1，2-二氯丙烷和1，3-丁二烯。
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图 5 不同污染来源的非致癌风险和致癌风险及贡献占比 |
(1) 西咸新区秋、冬季VOCs体积分数均值分别为18.30×10-9，67.05×10-9，冬季的污染较秋季更为严重。选取了26种毒性VOCs开展进一步分析发现，冬季毒性VOCs的平均质量浓度是秋季的8.8倍，对秋季和冬季的毒性VOCs质量浓度占比贡献最大的均是芳香烃。冬季毒性VOCs中，OVOCs的占比有明显升高，并且卤代烃和芳香烃的质量浓度是秋季的6倍以上，烷烃质量浓度是秋季的1.75倍，这与排放源的差异以及气象条件的变化有关。
(2) 秋季对LOH贡献较高的组分是OVOCs，对OFP贡献较高的组分均是烯烃；冬季对LOH贡献较高的组分是卤代烃和芳香烃，对OFP贡献较高的组分是OVOCs和卤代烃。要控制西咸新区秋、冬季的O3污染，应该将重点放在限制烯烃和OVOCs的排放上。
(3) 对秋、冬季AFP贡献较大的物种是芳香烃。对于控制西咸新区秋、冬季的颗粒物污染问题，应该将重点放在限制芳香烃的排放上，尤其是间/对-二甲苯、甲苯等排放量大的污染源。
(4) PMF来源解析显示，工艺过程源1、工艺过程源2、散煤燃烧源、生物质燃烧源是西咸新区VOCs排放的主要来源，依次占比为16.85%，33.61%，17.34%，32.21%。其中，生物质燃烧源对致癌风险及非致癌风险的贡献比例均是最大的，贡献比例分别为42.8%，34.2%。
(5) 对于非致癌风险，秋季丙烯醛的非致癌风险值>1，冬季1，2-二氯丙烷的非致癌风险值>1。对于致癌风险，二氯甲烷在秋季存在较大可能的致癌风险，在冬季存在确定的致癌风险，其他VOCs的致癌风险均 < 1.0×10-4。
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